PAT ME OT

L'activité thermique augmente et atteint en 48 heures le double de sa valeur initiale ; voir courbe 1, figure S. |

Elle passe par un maximum (28-VI), et amorce une évolution régressive. Le 30, nous remplaçons par de l’azote pur l’air à pression normale qui remplissait l'enceinte. La diminution de l'effet thermique s'accélère aussitôt et l'équilibre physico-chimique est établi dès le 2-VII. A partir de ce moment, en effet, la décroissance du débit de chaleur donne une valeur correcte pour la période du Po (courbe II, figure 8).

Compte tenu de l’approximation de 0,4 % sur l'intensité de la source, on trouve pour le débit thermique par U. E. S. Po le nombre :

AQ-h-1 — 20,210 cal.-g. (+ 0,9 ©).

Pour la période T}, nous calculons les valeurs suivantes :

Tagreau VIII

AT; AT, t jours Diff. des Log. À jours-1 T jours 0,120, 0,105, 26 0,05758 5,09.10-8 0,118; » 24 0,05210 5,00 0,115, » 19 0,04020 4,87 139,5 (+ 2,4%) 0,111, » 12 0,02606 5,00 0,103, » 8 0,01700 4,90

$ 8. — Les causes d’erreurs dans les mesures de la période du Po par les

méthodes basées sur le pouvoir ionisant du rayonnement sont assez nombreuses ; pour de fortes préparations, par exemple, la saturation insuffisante conduit à des valeurs trop grandes ; la diffusion dans le support, du Po métallique ou à Pétat de combinaison, l’oxydation du métal-support ou du Po lui-même, peuvent inversement conduire à des valeurs de T trop faibles. C’est ce qui explique les limites assez larges entre lesquelles varient les nombres obtenus par les divers auteurs : de 134,5 jours (°°) à 148 jours (*1). Cependant les déterminations les plus récentes sont groupées autour de 140 jours (*?) qui est la valeur admise aujourd’hui.

L'étude de la décroissance de l'effet thermique du rayonnement d’un corps radioactif constitue une autre méthode de détermination de ses constantes. Dans le cas du Po les causes d’erreurs qui peuvent influencer les mesures d’ionisation n’ont pas d’effet sur les mesures calorimétriques. En échange, les préparations de Po donnent lieu, ainsi que nous l’avons constaté, à des phénomènes secondaires dont le bilan énergétique peut être plusieurs fois plus grand que celui de la désintégration atomique, et dont l’évolution semble indépendante de la décroissance du Po. Néanmoins 1l est possible, en plaçant le radioélément dans une atmosphère de gaz inerte (N par ex.), d'obtenir rapidement un état d’équilibre physico-chimique où subsiste seul l’effet thermique radioactif.

22 ALEXANDRE SANIELE VICI

Dans ces conditions (sources V et VI) nous obtenons, comme moyenne de

10 déterminations, Tpo = 139,6 jours (+ 1 %)

en bon accord avec la période 140 jours.

Nous trouvons pour le débit thermique de 1 U. E.S. Po la valeur moyenne

AQ-h—1 — 20,24.107$ cal.-g. (+ 0,8 %).

Transformé en erg.-sec—! ce nombre devient Eee 235,3-1073 erg.-sec.—1.

Soit x le nombre de désintégrations par sec. dans 1 U. E. $. Po. On a : 2 = Er metr

où e(x + r) représente l'énergie d’une désintégration + de Po. Mais cette énergie est W — 5403,3:10° eV, et d'autre part 235,3:10-* erg. égale 147,8-10° eV. Done x — 27,3,;:10%. Le Po étant déposé à la surface d’un support, la moitié seulement de ces x désintégrations contribue à l'entretien du courant dans Pangle 2r. Le courant à produit par une désintégration sera par conséquent :

nr dit 79 10FURS.

Mais à est égal d’autre part au nombre k de paires d’ions formés dans l’air par une particule « du Po, multiplié par la charge élémentaire e — 4,770 -:10—% U. E. S. On aura donc :

test 10 Fo

a LUE

k — Le nombre k permet de calculer le nombre Z de rayons + émis dans l’angle solide 4r par gramme de Ra et par seconde.

I. Curie et F. Jorror (C. R., 187 (1928) 43) ont établi que les rayons x de 1 millicurie RaC’ produisent dans l’angle 27 un courant de saturation égal à 1944 U. E. S. En admettant que l’ionisation totale est proportionnelle à l’énergie cinétique des rayons z, et en prenant les valeurs : 1,597, : 10° em. sec—1 et 1,9220 . 10° cm.sec-! pour les vitesses des rayons « du Po et du RaC’ (*),on trouve, pour le rapport des ionisations + du Po et du RaC?, le nombre 0,6897. { millicurie Po produira donc, par absorption complète dans l’air des rayons x émis dans l’angle 27, un courant I — 1944 X 0,6897 — 1340,8 U. E. S. Le nombre Z, défini ci-dessus, sera donné par :

À = ==) 3:67: 1010 Notons que R. GRÉGoIRE (T'hèse, 1933) — par une méthode de dénombre-

ment des rayons & par la mesure de la charge électrique qu’ils transportent — aboutit à la valeur Z = 3,68:101°.

Le

$ 9. — On considère actuellement que les éléments de la famille de l’actinium dérivent d’un isotope d'uranium, l’actino-uranium ou. Unr (#). La suite dè désintégrations serait la suivante :

æ 8 æ 8 ACU — UY — Pa — Ac — ... ete.

Si l’on suppose que le mélange d’isotopes Ur et Urit à été réalisé de facon uniforme dès l’origine de leur formation, la proportion Uin/Ur, bien que variable avec le temps par suite de l’inégalité des constantes radioactives des deux isotopes, aura une valeur déterminée à une époque donnée pour tous les minéraux d'uranium anciens inaltérés. On devra donc trouver un rapport constant entre lès quantités de descendants quelconques de Uri et Ur, par ex. le protactinium et l’uranium lui-même. Ce rapport permettra de calculer le nombre d’atomes de Ur détruits pour 100 atomes d’Ur désintégrés dans le même temps. C’est ce que l’on appelle le « rapport de bifurcation » des deux séries : Ac et Ra. Les déterminations les plus récentes (*) donnent pour ce rapport la valeur 4 pour 100.

Par analogie avec les éléments de la famille du Ra, nous conviendrons d’apeler « 1 curie » d’actinium, la quantité de cet élément pour laquelle le nombre d’atomes détruits par seconde est lé même que pour 1 g. Ra, soit Z — 3,7.101.

On ne dispose pas encore actuellément de sels d’Ac pur analogues aux sels de Ra, mais seulement de préparations actinifères, consistant principalement en oxydes de terres rares plus ou moins riches en Ac. Nous avons utilisé, pour les recherches dont il sera question ici, un oxyde de lanthane actinifère, très pur du point de vue radioactif : ce produit, dénommé produit n° 318, sert au Laboratoire Curie pour les activations en atmosphère d’actinon. Il à été préparé par Mme Pierre CURIE.

L’Ac en er ve radioactif ei la série d'éléments suivants :

(99,7%) Ac—> RdAc —+ + AcX > + An = + AcA = is fers uv > AcG"!

(03%)V8 V8 AcC'— AcD

Son rayonnement se décompose donc comme suit :

a) 5 groupes de rayons à (le rayonnement « de se est négligeable par rapport au rayonnement > total).

b) Rayonnement B primaire (électrons de FAN RAS de AcB et AcC/') (le rayonnement {5 de Ac est négligeable, ainsi que celui de AcC).

c) Rayonnement y et B secondaire (émis par RdAc, AcX, AcB, AcC”’).

Si l’on compare du point de vue de l’isotopie les deux séries : (Ra RaG, C)

t (Ac—AcC, C/'), on constate que la seconde comporte, en plus des homologues du radium et de ses dérivés, ceux de 10 et Urr (RdAc et Ac). La com-

24 ALEXANDRE SANIELEVICI

paraison des bilans énergétiques de désintégration des deux familles devra tenir compte de ce fait.

$ 10. — Nous avons cherché, en premier lieu, à déterminer l'importance, par rapport à l’énergie du rayonnement + + recul, de l’énergie du rayonnement absorbable dans 1 mm. Al, de (AcAcC, C/'). L’épaisseur d’Al indiquée absorbe pratiquement tout le rayonnement B plus une petite fraction x de lénergie du rayonnement y. D’autre part, tandis que les rayons + et de recul sont complètement absorbés dans 4011 d'Al, cette épaisseur laisse passer sans absorption notable les rayons f et y.

L’oxyde de La actinifère (produit 318) est calciné jusqu’à poids constant. Une certaine quantité en est prélevée et étalée sur une surface de 5 mm. de rayon, au centre d’un disque d’Al de 12 mm. de rayon et 40 1 d'épaisseur. Le disque ayant été taré, une seconde pesée donne le poids exact de matière active. Celleci est fixée sur le disque-support à l’aide de quelques mg. de paraffine. Le disque est ensuite recouvert par une coquille hémisphérique d’Al de 11 mm. de rayon et 1 mm. de paroi. Le grand cercle de contact entre le disque et la coquille est scellé à la paraffine. On obtient ainsi un système fermé dans lequel le dégagement de l’actinon s'arrête rapidement, de façon que l’Ac peut se mettre en équilibre radioactif avec les dérivés à vie courte de An. D’autre part, le système exerce sur le rayonnement une absorption différentielle : dans l’angle 2x recouvert par l'hémisphère le rayonnement £ émis dans cet angle (1/2 du rayonnement B total) est complètement absorbé ; de même est arrêtée une certaine fraction x/2 du rayonnement y. Dans l’angle 27 opposé les rayons £ et y ne sont pratiquement pas absorbés. Par contre, les rayons + et de recul-sont retenus dans l’angle &r. L’échauffement du corps C ainsi constitué étant dû uniquement à l’énergie absorbée on peut écrire :

Re © qe Ba ro Ro se Es E

Ag, étant le débit thermique observé, E(x + r) l'énergie des rayons x et de recul, ES l’énergie des rayons 5, Ey l’énergie des rayons ;. ù

Dans une deuxième série d'expériences, on complète la sphère en recouvrant à l’aide d’une seconde coquille pareille à la première, l'angle 27 qui avait été laissé d’abord libre. Les fig. 9 « et 9 b représentent les 2 dispositifs :

Al(imm)

produit actinifère

On voit immédiatement que pour l'écran sphérique l'effet thermique observé s’écrira :

En prenant comme inconnues E(x + r) et (ES + xE7y), les équations (2) et (3) permettent d’exprimer, pour chaque source, la valeur de (EG + xE) en % de E(z + rl).

Nous avons appliqué la méthode ci-dessus à trois préparations, que nous appellerons sources À, B, C, et qui contenaient respectivement : 7,2 ; 13,6 et 20,7 milligrammes de produit 318.

Les résultats des mesures sont réunis dans le tableau IX :

TagLeau IX

Source À Source B Source C OS OR Dr OMR Se Rene das suemmeese 0,0072 g 0,0136 g. 0,0207 g. Capacité calorifique K, du corps hémi-sphérique C; .:....... 0,50, 0,50, 0,53, cal.-g. Re ; (+ 0,2 %) (Æ 0,2 %) (90,2 %) Elévation horaire de température AT,;, pour le corps G...... 0,101,0c 0,198, 0,284, 2 (+ 0,5 %) (+ 0,6 %) (& 0,6 %) Débit de chaleur Agi........................ cal.-g.-h=1 5,1,:10—? 9,9,-4072 15,1,-10=2 Capacité calorifique du corps sphérique C:................ 0,94, 0,97; 0,98, cal.-g. 1 (+ 0,2 %) (+ 0,2 %) (0,2 %) Elévation horaire de température AT,, pour le corps C,...... 0,055,0c. 0,108, 0,155, et (H 0,4 %) (0,5 %) (+ 0,6 %) Bébit decehaleurw Ag. eal-g.h7 Hd l0E 10,1,-10—2 45.4;,-10—2 Ds Ag = 1/2 BB + 7/2 Éy........-.e cal.g. h.—1| 0,1,:10—2 0,2, 1072 0,2,-10—2 ET Sn NES TRE » 5,0,-10-2 9,78 102 14,8,-19-2 LS PS AE EU » 0,2,-10—2 0,4,-10—2 0,5,:10—2 ER + xEy = % E(a + r).. » k,l 4,0 8,6

Les valeurs de AT portées dans ce tableau sont chacune la moyenne de 5 déterminations concordantes.

On trouve en définitive que l’énergie du rayonnement 5, augmentée de l'énergie 7 absorbée dans 1 mm. Al, représente en moyenne 49% Ex + r). Si l’on rapporte E(z + r) et (EG + xE) au poids de produit actif, on obtient les nombres suivants :