IV. — DOSAGE CALORIMÉTRIQUE DES PRODUITS ACTINIFÈRES
$ 12. — On calcule facilement l’énergie E,,,,, des rayons « et de recul de « 1 curie » (Ac — AcC, C?) :
(5) Ea + n = 15911-10227 Sy.
Dans cette équation, E sera exprime en erg. sec * si W, qui représente l'énergie libérée par une désintégration de chacun des éléments RdAc, AcX, An, AcA, AcG, est exprimé en eV. On a Z — 3,7.102.
Pour W, les mesures de vitesses des rayons a dans la famille de l’Ac fournissent les valeurs suivantes (?°) :
Elément W eV RdAc 6,000-106 AcX 5,824 An 6,953 ACA 7,522
- AcC 6,749
Cela donne ÈW — 33,048.10$.
Il vient
Es» = 1,5911-10722.3,7.1010.33,048.10$ — 1-935.292,5 erg.-sec.—1, ou, en transformant en cal.-g. h—1, :
E(: n — 166,5 cal.-g. h ”.
D'autre part nos mesures calorimétriques nous ont permis d'évaluer à environ 10 % E,,.,, l'énergie des rayons 5 et totalement absorbée. L'effet
thermique total du rayonnement de » 1 curie « Ac en équilibre sera donc : AQ — 183,15 cal.-g. h-1.
Soit maintenant un poids p grammes d’un produit actinifère en équilibre radioactif, et radioactivement pur. Soit Aqx le débit de chaleur, mesuré dans des conditions bien déterminées d’absorption du rayonnement (écran sphérique en Pb, d’épaisseur x mm. déterminée). La courbe 1, figure 10, permet de calculer le débit thermique Aq correspondant à l’absorption totale. On aura directement la teneur en « curies » Ac par gramme du produit examiné :
(6) Ac — Ag/p-AQ « curies ».
La détermination de l’effet thermique constitue donc une méthode de dosage de l’Ac dans les produits actinifères, à condition qu'ils soient radioactivement purs et en équilibre.
$ 13. — La méthode usuelle de dosage est basée sur la mesure du courant d’ionisation entretenu par le rayonnement 5 du produit. On sait que les produits actinifères solides, tels que fluorure, hydrate ou oxyde de La, Ce, etc., sont très perméables à l’An, mais on ne peut utiliser la mesure du dégagement de ce gaz comme procédé de dosage (ainsi qu’on le fait avec le Rn pour le dosage du Ra), parce que le maniement de l’An est rendu très difficile du fait de la brièveté de sa période et surtout parce que l’étalonage préalable qu’exige cette méthode n’a pu encore être effectué. D’autre part la mesure directe du rayonnement x est impraticable, car le grand pouvoir émanateur des produits actinifères empêche l’établissement de l’équilibre radioactif tant que le produit se trouve en « système ouvert ».
30 ALEXANDRE SANIELEVICI
Pour mesurer le rayonnement 5 d’un produit actinifère on procède au laboratoire Curie de la façon suivante. On en étale une quantité bien déterminée, de l’ordre de deux décigrammes, en couche mince dans une cuvette métallique de 35 mm. de diamètre. Une lamelle de verre de 12/100 de mm. recouvre le produit ; soigneusement paraffinée sur son pourtour, elle empêche le dégagement de l'An, de sorte qu’au bout de trois heures environ J’An se trouve en équilibre radioactif avec les dérivés à vie courte de son émanation. On mesure alors le courant d’ionisation l'£.
On utilise à cet effet une chambre « à rayons pénétrants » dite chambre P : de forme cylindrique (*), elle possède une électrode axiale dont l’extrémité inférieure se trouve à 54 mm. au-dessus du fond, qui est constitué par une feuille d’AI de 20 1, épaisseur qui n’exerce pas sur le rayonnement 5 d’AcC/’ (qui paraît intervenir seul dans la mesure (*) une absorption appréciable. Les mesures sont effectuées par la méthode de compensation au quartz piézoélectrique, ce qui permet d’en exprimer les résultats en unités absolues E. S. La préparation doit se trouver à une distance de 5 cm. sous le fond de la chambre P. Il n’est souvent pas possible d'exécuter les mesures à cette distance : lorsque le produit est fortement concentré en Ac le courant 5 entretenu à 5 cm. est trop fort pour être mesuré directement. On place alors la préparation à 40 cm. du fond de la chambre, et l’on rapporte ensuite la mesure à la distance standard. Il faut, connaître pour cela le rapport r — I; ,,/lioem des pouvoirs ionisants GB
d’une même préparation, aux deux distances. On le détermine par l’expérience, à l’aide d’étalons d'intensité telle qu’ils puissent être mesurés directement à 5 et 40 cm.
Le nombre ['5 ainsi obtenu représente le pouvoir ionisant du rayonnement f de (Ac + AcC, C?”) filtré à travers 12/100 mm de verre. Pour avoir le pouvoir ionisant initial il faut donc multiplier l'B par un facteur f convenable. L’expérience montre que pour l'épaisseur indiquée on a f — 1,28. Le résultat définitif de la mesure s’écrira :
Teçp,5s cm) — 1,28-T'a.
Pour passer de 15 au pouvoir ionisant [+ du rayonnement + de la préparation, qui seul permet d'atteindre la teneur en Ac du produit, il est nécessaire de: connaitre la valeur du rapport Iz/15 des pouvoirs ionisants + et 5 d’une même préparation actinifère. M. Naxmras (*) ayant déterminé directement le rapport R — 0,0037 de l’ionisation 5 à l’ionisation + du dépôt actif de l'An, les 3 corps AcB, AcG, AcC/' qui le constituent étant entre eux à l’équilibre radioactif vrai, en a déduit le rapport 12/18 — 1636 de l’ionisation + totale de l’Ac en équilibre, à l’ionisation 5 de la même préparation. Si l’on tient compte que pour les lamelles. de verre utilisées par cet auteur le facteur f valait 1,25, et que, d’après les constantes actuellement admises, il faut poser égal 4,94 (au lieu de 4,91) le rapport X du pouvoir ionisant + de (Ac — AcC, C'') au pouvoir ionisant + de l’AcC correspondant, le rapport I2/1'5 déduit des expériences de Naxmras prend la valeur 1707.
(*] Hauteur — 205 mm. ; diamètre — 85 mm. ; dimensions intérieures.
Ven
& est le nombre de. paires d'ions formés par une particule z de chacun des ents à désintégration + de la série ; e — 4,77:10-1 U. E.S. est Ja charge nentaire (étant supposé que chaque ion est porteur d’une LchAEe unique). a pour k les nombres suivants : (9).
.405 MAO DE 8,54 (7) Les nombres indiqués se rapportent à la moyenne pon- 1,65 ‘7,87 |dérée des composantes À, B, C de structure fine, formant le
groupe le plus rapide.
1,64 7,81 (#7) Les nombres Pi ré se rapportent à la moyenne pon- - dérée des composantes 1, J de structure fine, formant le ATP 1,95 9,30 {groupe le plus lent.
| (###) Les nombres indiqués se rapportent à la composante A PTE ‘2,11 |°10,07 de structure fine, la plus rapide et la plus intense.
ACIER nombres indiqués se rapportent à la composante 1,90 9,06 |B destructure fine, plus lente et plus faible. .... 1 1 2 81 8 : 6%
En tenant compte que pour RdAc le. rapport 9/2 = 1 0/0, 8, et que pour AcC il est — 1,0/0,2, il vient tous calculs faits :
Sk.e — 446.105 U. E.S.
“4 Nous aurons donc :
Fa
En définitive, si l'£ est l’activité 5, mesurée dans les conditions décrites, - d’une préparation Vie en équilibre radioactif, sa teneur en « curies » Ac par gramme sera donnée par la formule :
| : | , 21.10-4 - (8) Ac — 1707.1"./8025 -10%:p — és 29
l'; « curies ».
$ LL RES ‘Comparons les résultats du dosage du produit 318 par les deux “ méthodes. Nous avons fait cette comparaison pour les sources E et F (III, $ 11).
F4 a) Source E. —1. Le débit thermique par absorption totale du rayonnement … ressort à Ag — 8,9-10-1 cal.-g. h—1. La source contient 0,113, gr. produit 318. La teneur par gramme de ce produit est :
Ac — 8,9:10-1/0,113:183,15 — 0,04, « curies ».
L dédie À ai
À ARE ALEXANDRE SANIELEVICI
2. La mesure de l’activité B de la source a donné les résultats suivants :
Constante de la lame de quartz : 7,138 U. E. S. pour 1 000 g.
Mouvement propre de la chambre P, avant et après les mesures. ........... ZÉTO Ethan Mesure A0. 5 Caen ee tee ee Re Te RENE EE PO 93,9 g.-sec.—1 t Mesuré MD en: sine Mer RE SR NE DRÉTUE)
Rapport r — 93,9/2,34 — 40,1
Source E mesurée à 40 cm : 68,5 g.-sec.—1; l'y — 68,5-7,138.40,1/1000 — 19,6 U. E. S.
La teneur par gramme de produit 318 ressort à : Ac — 2,1:107%.1'4/0,113 — 0,08, « curie ».
b) Source F. — 1. Le débit thermique par absorption totale du rayonnement ressort à Ag — 15,1:10-1 cal.-g. ht. La source contient 0,192, g. de produit 318. La teneur par gramme de ce produit est :
Ac — 15,1:1071/0,1927.183,15 — 0,04, « curie ». 2. La mesure de l’activité B de la source a donné les résultats suivants :
Constante de la lame de quartz : 10,0 U. E. S. pour 1000 g.
Mouvement propre de la chambre P, avant et après les mesures ........... ZÉrO MESURÉ A ECM RER EE AC RER ee Ce 67,11 g.-sec.-1 rn Mesuré à 40 em. ..... te D TE A RP TT eq SAM ed 11672400
Rapport r — 67,11/1,67 — 40,2
Source F mesurée à 40 cm : 80,0 g.-sec.—t ; l'a — 80:10 -40,2/1000 = 82,2 U. E. S.
La teneur par gramme de produit 318 est :
Ac — 2,1:10-4.1':/0,1927 — 0,08, « curie ».
Discussion. — La moyenne des deux dosages calorimétriques du produit 318 est Ac — 0,04, curie par g. ; la moyenne des deux dosages par la mesure de l’activité 5 est Ac — 0,03. Nous pensons que le nombre calorimétrique comporte une précision plus grande.
Considérons la relation Ac — Ag/p-AQ. L'erreur sur p est négligeable ; celle sur AQ est de l’ordre de 0,2 % ; celle sur Ag ne dépasse pas 1 % pour des mesures correctes. L’erreur totale sur Ac ne dépasse donc pas 1,5 %.
Par contre, dans la relation Ac = 1707-1/5/325.10.p, l'erreur sur l'E est au minimum 1 % ; quant à l'erreur sur le rapport I2/I6 elle est, selon NAHMrAS (loc. cit.), de l’ordre de 5 %,. L'erreur sur Ac est donc ici de l’ordre de 6 % au minimum.
D'après les mesures que nous avons effectuées, le pouvoir ionisant G par gramme de produit 318 est l'a, sem) — 170,3 U. E. S. D'autre part, d’après nos mesures calorimétriques, la teneur en Ac du produit est 0,04, « eurie « par gramme. Nous avons calculé que le courant d'ionisation de 1 « éurie » Ac en équilibre est 14 — 8025.10 U. E.S. Le courant d’ionisation Lx de 1 g. de produit
EFFET THERMIQUE DU RAYONNEMENT DES CORPS RADIOACTIFS Da
318 sera donc I: — 0,04,:8025 108 — 345,1:10% U. E. S. D'où résulte pour le
rapport Iz/1'5 la valeur 2027.
Considérons maintenant le rapport de l’activité « de toute la série (Ac + AcC, C”) et de l’activité x de l’AcC qui y est contenu. Ce rapport est égal à celui de la somme des nombres de paires d'ions produits par les 5 groupes de rayons + et
du nombre de paires produits par les rayons de PAcC seul. Ce rapport est égal
à 4,94, On aura par conséquent L(AcC)/T'a — 2042/4,94 — 410.
Tenant compte enfin qu’entre le pouvoir ionisant réel de l’AcC/', IB, et son pouvoir ionisant à travers 12/100 mm. verre l'6, il subsiste la relation 15 = 128, l'5, on pourra écrire : ; |
(9) 1,(AeC)/Iaaccr) — 820,
relation qui exprime Je rapport du courant d’ionisation z du dépôt actif de l'An à son courant d’ionisation 5, mesuré à la distance de 5 cm. Nous utiliserons cette relation dans le chapitre suivant.