INTRODUCTION

La plupart des corps simples de la chimie sont constitués à l'état naturel d'un mélange, en proportions fixes, d’atomes dont les masses affectent plusieurs valeurs distinctes. Ces atomes 1solopes, qui se caractérisent par la même case du tableau de Mendéléieff, ont même structure électronique externe autour de noyaux différents. On les sélectionne en faisant agir sur leurs ions accélérés un jeu de champs électriques ou magnéliques auxquels leurs diverses masses sont inégalement sensibles. Les spectres ainsi obtenus sont habituellement appelés, à la suite d’Aston, spectres de masse.

La spectrographie de masse a aujourd'hui trois objets principaux : dresser une liste aussi complète que possible des isotopes de chaque corps simple et en mesurer les proportions naturelles; accumuler des quantités pondérables, ou tout au moins appréciables, d’isoltopes séparés ; mesurer les masses isotopiques exactes, qui s’écartent fort peu, comme on sait, d'un multiple entier de la masse de lhydrogène. Dans ces trois domaines des résultats importants ont été acquis depuis 1920, et particulièrement au cours des

deux années qui viennent de s’écouler. Il serait pourtant

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d’un intérêt décisif pour notre connaissance du noyau de l’atome de les étendre encore et de les préciser.

Le recensement des isotopes naturcls est vraisemblablement très avancé. Ceux que l’on connaît aujourd’hui (au nombre de 260 environ pour 83 éléments) se rangent, dans un diagramme dont les coordonnées sont la charge et la masse du noyau, sur une bande étroite qui définit une zone de stabilité nucléaire, déja bordée en partie, du côté des masses lourdes 'comme des masses légères, par plusieurs noyaux identifiés comme instables au cours de recherches récentes sur la radioactivité artificielle des éléments. Il est donc peu probable que la forme de cette bande puisse être encore modifiée par la découverte de nombreux corps stables nouveaux, mais son contour reste indécis parce que c’est vers ses bords que se placent les isotopes rares. Il serait très précieux de savoir avec précision comment la zone de stabilité se raccorde à la région d’instabilité et si en particulier elles ne se chevauchent pas l’une l’autre, avec coexistence en un

même point de plusieurs types de noyaux différents (isomères).

Pour ce qui est des mesures d’abondance, aujourd’hui effectuées sur tous les isotopes connus, il est difficile de dire si leur précision est insuffisante ou superflue car on ne peut encore leur attribuer une significetion claire. On sait seulement qu'il doit exister une relation entre l’abondance d’un isotope et la stabilité de son noyau, ce qui autorise à penser que les données numériques rassemblées sur ce sujet prendront un jour leur pleine valeur théorique.

La séparation des isotopes en quantités appréciables permettrait surtout de mettre de l’ordre dans le domaine de la chimie nucléaire. Les résultats des transmutations artificielles prêtent trop souvent à ambiguïté du fait que les substances naturelles bombhardées sont inévitablement formées d’un mélange de divers isotopes, donc de divers noyaux, qui se comportent vis-à-vis des projectiles incidents aussi différem-

ment que le feraient des corps de nature chimique différente. Ce sont des quantités de matière de l’ordre du microgramme qu'il faudrait accumuler pour avoir chance d'observer avec une suffisante intensité les produits des transmutations opérées sur elles. Ce poids correspond, avec des temps de pose de quelques heures, à des intensités de faisceaux positifs qui approchent du microampère. De tels courants sont difficilement réalisables. Sur des éléments particuliers, le lithium, le potassium et le rubidium, qui se prêtent spécialement ‘bien à l'émission des ions, divers expérimentateurs ont obtenu, à la suite de Max Morand {1} (1) et d’Oliphant, Shire et Crowther [2], des quantités de matière dont le poids approche du milligramme et même le dépasse [3]. Ces résultats restent aujourd’hui exceptionnels.

Les mesures de masse d’Aston en 1925-1927 [4], celles de Bainbridge en 1932-1933 {5}, donnaient une précision relative qu’on peut évaluer à 2 ou 3 dix-millièmes. Les nombres récents d’Aston {6], de Bainbridge et Jordan [7], de Mattauch et Herzog |[8, 9], de Dempster [10], sont approchés à quelques cent-millièmes. On peut encore en préciser la valeur en faisant appel aux bilans d'énergie des désintégrations nucléaires. Ceux-ci fournissent, par application de la loi de correspondance d’Einstein entre la masse et d'énergie, d’autres valeurs de masse à peu près également approchées, dont la comparaison avec les mesures directes de spectrographie permet de rectifier des erreurs et de diminuer des incertitudes. Nous avons pu ainsi, dans un autre ouvrage [11}, pré: eiser notablement les masses de quelques corps fondamentaux. Mais la précision moyenne de 2 cent-millièmes à laquelle on atteint par cette méthode est encore à peine suffisante. Ce qui est intéressant au point de vue théorique, c’est la valeur de la contraction de masse qui se produit lorsqu'on

(:) Les nombres placés entre crochets renvoient à la bibliographie, page 8o.

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ajoute à un noyau une particule élémentaire (proton ou neutron) afin de former un nouveau noyau plus lourd d’une unité environ. Ce « défaut de masse » vaut expérimentalement 10? unité en moyenne. Pour que les écarts par rapport à cette moyenne soient bien connus, il faut que la différence des masses des deux noyaux comparés, et a fortiort ces masses elles-mêmes, soient connues avec une erreur absolue inférieure à 10%. Il n’en est ainsi aujourd'hui que pour les noyaux légers, de masse plus petite que 4o. Il serait essentiel d'étendre ces résultats à toute l'échelle des corps simples qui monte, comme on sait, Jusqu'à la masse 238.

Le manque de précision des mesures de masse tient, pour la plus grande part, à l'insuffisance de finesse des raies spectrales ; la difficulté des essais de détection ou de séparation des isotopes lient à leur insuffisance d'intensité. Ces deux défauts ont une origine commune : l’imperfection des procédés de focalisation,

On sélectionne les particules d’un faisceau d'après leur masse, en les déviant dans un champ magnétique perpendiculaire à leur direction moyenne. Leur rayon de courbure p dans le champ H vaut, en fonction de leur masse m, de leur vitesse v et de leur charge e :

L'analyse n'est précise que si la vitesse des particules est homogène et, bien entendu, le faisceau étroit sur tout son parcours. Or. les sources d’ions positifs produisent habituellement des faisceaux larges, divergents et non monocinétiques. Si l’on est obligé de les étrangler à travers un diapragme fin, d'en définir la direction par une collimation sévère et d’en isoler en outre les particules dont l'énergie est très voisine d’une valeur unique, le rendement des spectrographes devient minime : il n’est pas rare qu’un courant d'ions de plusieurs milliampères soit réduit à un millième de

microampère quand il parvient sur le système récepteur. D'autre part, on ne peut limiter à l'excès l’intensité reçue, si bien que la largeur des roies reste, en pratique, assez grande. |

De nombreux efforts ont été déployés, dès 1918, pour échapper à cette difficulté. Dempster s’est attaché tout d'abord, en travaillant sur des particules de même énergie, à former sur le système récepteur une image non agrandie du diaphragme initial [12]: il fixait à 180° la rotation des rayons à l'intérieur du champ, suivant une méthode qui était utilisée depuis plusieurs années déjà pour les analyses de faisceaux électroniques et dont nous rappelons le principe à la page 54 de cette thèse. Malheureusement l'appareil de Dempster ne s’accommode que de faisceaux monocinétiques ou monoénergétiques. Certains types de sources produisent bien des faisceaux d'énergie à peu près homogène : les ions sont formés sans vitesse importante par l’'échauffement de sels cristallins ou par l'impact d’électrons lents dans un gaz, puis accélérés sous une différence de potentiel fixe. Mais il subsiste toujours une petite dispersion des énergies qui étale les raies, de sorte que la méthode se prête aux recherches d’isotopes mais non aux mesures de masses. D'autre part, un petit nombre d'éléments seulement se laissent ainsi ioniser avec abondance. Quand on veut faire usage de la décharge à haute tension dans un gaz raréfié, qui a une portée pratique plus générale, on est obligé de filtrer, entre la source et le champ magnétique, soit les vitesses comme Bainbridge [13], soit les énergies comme Aston [14]. La focalisation, à moins de précautions spéciales, est détruite et la construction de l'appareil devient compliquée.

Nous avons cherché à mettre au point une nouvelle méthode de focalisation des angles, qui permette précisément d'utiliser avec simplicité les types de sources les plus généraux et nous avons pensé qu'il était possible, pour cela, de faire appel aux procédés élégants de l’optique électronique.

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On connaît aujourd’hui un grand nombre de lentilles minces, magnétiques ou électrostatiques, qui donnent, comme les systèmes centrés de l’optique lumineuse, une image ponctuelle d'une source ponctuelle. Ce sont des jeux de champs qui règnent dans un étroit domaine et possèdent la symétrie de rotation autour de l’axe du faisceau. On ne peut faire usage de ces lentilles classiques sur les ions positifs, parce qu’elles n’influencent des particules aussi lourdes et aussi rapides que pour des valeurs de champs trop intenses, irréalisables en pratique. Mais nous sommes parvenu à étudier et à mettre au point un type de lentille électrostatique dont la puissance est telle, pour des champs usuels, que les rayons positifs eux-mêmes sont concentrés par elle à de courtes distances. Cette lentille, qui trouverait des applications en dehors de la spectrographie de masse, est d’une construction et d’un maniement aisés. Adaptée à n'importe quel spectrographe, elle permet, par le seul choix d’une tension électrostatique et sans particularité aucune dans la forme du champ magnétique, de focaliser sur le système récepteur tous les rayons divergents issus du diaphragme initial.

Ainsi le plus ancien et le plus simple de tous les spectrographes de masse, celui de Sir J. J. Thomson, devient l’instrument tout désigné des recherches d’isotopes. Cet appareil, dont nous rappelons le principe page 10, donne dans un plan, sous forme de raies paraboliques, un spectre des énergies en même temps qu’un spectre des masses. À ce titre, 1l s'adapte à n'importe quelle source d'ions positifs (et permet même d'étudier dans le détail les conditions d’ionisation des atomes). Sa construction est facile, car la sélection des masses est effectuée avec un champ magnétique de faible valeur et de petite étendue. Il en résulte certes que le pouvoir séparateur de l’appareil est médiocre, ce qui interdit la mesure précise des masses atomiques ; mais il est suffisant pour les études d'isotopes, ainsi que l’ont montré notamment Zeeman et de Gier [15]. Nous avons construit, au laboratoire de

M. Maurice de Broglie, un spectrographe de ce type, et lui avons adapté notre lentille. L’intensité des faisceaux recueillis s’est trouvée multipliée par un facteur 1 000 sans que la finesse des raies soit compromise.

C'est plus particulièrement à la séparation matérielle des isotopes que nous avons utilisé notre appareil. Les résultats récents obtenus dans ce domaine [3] l'ont été grâce à un perfectionnement de la méthode de Dempster. Les ions sont encore produits sans vitesse notable, mais ils sont concentrés avant toute analyse en un faisceau parallèle, par les méthodes ordinaires de l'optique des électrons qui s'appliquent ici parce que les particules ont une énergie faible. Cette forme particulière de faisceau permet la suppression du diaphragme initial, car le champ magnétique transversal du spectrographe peut donner une image fine d’une source large si celle-ci paraît indéfiniment éloignée (il suffit, par exemple, de porter de 180° à go° l’angle de rotation des particules dans le champ). Malheureusement ce procédé, qui a l’avantage précieux de réduire au minimum les pertes d’intensité, ne s'applique, comme celui de Dempster lui-même, qu’à un nombre restreint d'éléments. Notre méthode est, pensonsnous, plus générale. De fait, elle nous a permis de purifier pour la première fois l’isotope 12 du carbone, en quantité suffisante (o,1 microgramme) pour qu'il puisse être soumis à l’épreuve des bombardements nucléaires. Les recherches se poursuivent sur les isotopes du bore. C’est dans la première partie de cette thèse que nous exposons en détail, avec ces résultats, les propriétés de notre lentille et les caractéristiques de notre spectrographe.

Les aberrations relativement importantes de notre lentille imposent à la finesse des raies une limite qui doit être dépassée dans les recherches de haute précision. Aussi les méthodes de focalisation en champ magnétique transversal, avec filtration préalable des énergies, restent-elles seules efficaces

pour la mesure des masses atomiques. Aston en fut l’initia-

teur. Il obligeaitles particules à passer, dès la sortie du diaphragme, entre deux plateaux très voisins portés à des potentiels différents. Le champ électrique ainsi créé élimine les rayons d'énergie trop grande ou trop faible, quelle que soit leur masse. Aston calculait les formes et les emplacements de ses champs, comme la position et l'orientation de sa plaque photographique, de manière à focaliser les rayons d'énergies voisines, ce qui lui permettait d'admettre une bande d’énergie large de quelques centièmes en valeur relative [16]. Malheureusement la focalisation des angles était ainsi sacrifiée. On s'attache aujourd’hui à assurer simultanément les deux focalisations par un choix meilleur des géométries. En même temps on s'efforce de sauvegarder certaines qualités également essentielles pour la précision des mesures : la dispersion doit être grande sans que les dimensions de l'appareil deviennent démesurées; l'échelle des masses doit avoir une expression mathématique simple afin que des intrapolations puissent êtreeffectuées sans qu'on ait à se reporter à une courbe d'étalonnage empirique, etc. (1).

Le problème est, dans son ensemble, complexe. Expérimentalement, il n'a reçu que des solutions imparfaites : Dempster en 1935 [179]. Bainbridge et Jordan en 1936 [18]. ont construit des spectrographes qui n’assurent les deux focalisalions qu’en un seul point du spectre des masses; Mattauch, en 1936[8), a mis au point un appareil à double focalisation étendue, mais à faible dispersion. En théorie, il faut d’abord généraliser le système de focalisation magnétique à 180°; R. Herzog l’a fait par le calcul en 1934 [19]; nous reprenons la question par la géométrie pure dans la seconde partie de cette thèse (chapitre [*°). Puis il faut étudier le problème sous tous ses aspects; nous le faisons d’un point de

() Pour toutes ces questions techniques, voir, par exemple, l'ouvrage que nous avons publié en collaboration avec MM. Tur- BAUD et ComparaT : Quelques techniques actuclles en physique nucléaire. Paris, Gauthier-Villars(19%8) (seconde partie, chap. ler).

vue systématique dans le deuxième chapitre de cette même partie. Nous pouvons ainsi apporter des solutions d'ensemble au problème technique de l'analyse d'un faisceau de corpuscules. Nos résultats s'appliquent non seulement à la spectrographie de masse, mais aussi à la spectrographie des énergies quand les particules sélectionnées sont toutes de même nature (particules «, par exemple). En dehors des appareils connus que nous précisons parfois dans leurs caractéristiques, nous proposons plusieurs appareils nouveaux, dont un spectrographe qui a, en principe, toutes les qualités requises pour assurer la mesure des masses avec une précision qui dépasse nettement la limite actuellement atteinte.

C'est donc en amorçant l'étude méthodique d'uné véritable optique des rayons positifs que nous avons cherché à perfectionner les techniques de spectrographie de masse et à en améliorer les résultats.

C’est à M. Maurice de Broglie que je dois d’avoir pu mener à bien les travaux que je vais exposer. Depuis qu'il m’a accueilli dans son laboratoire, il n’a cessé de m'encourager de son incomparable bienveillance. Son appui matériel comme le contact de son expérience scientifique ont été pour moi d’un prix inestimable. Je lui exprime ici ma très profonde reconnaissance. J'éprouve aussi une vive gratitude à l'égard de M. Jean Thibaud qui fut le premier à m'orienter vers la recherche et dont les conseils éclairés facilitèrent grandement mes débuts. Enfin je remercie amicalement M. Maurice Coulon, mécanicien du laboratoire, dont l’habileté technique, l’ingéniosité et le dévouement m'ont apporté une aide précieuse dans mon travail quotidien.