CHAPITRE VI

Recherches sur le dépôt de la radioactivité induite du radium (!).

Le phénomène de radioactivité induite a été découvert par P. Curie et Mme Curie. Il constitue le premier exemple, qui ait été observé, d’une radioactivité essentiellement temporaire à décroissance très rapide; sa découverte, bientôt suivie de celle de l’émanation du thorium par Rutherford, a eu une très grande influence sur le développement des recherches en Radioactivité et des théories actuellement adoptées.

On sait aujourd’hui que le phénomène de radioactivité induite, qui consiste dans le développement d’une radioactivité sur les objets placés dans le voisinage d’un sel de radium, de thorium ou d’actinium, est dû au dépôt de substances radioactives à destruction spontanée très rapide.

Nous avons montré, P. Curie et moi, que le phénomène a leu par lintermédiaire du gaz qui est en contact avec le sel actif ou sa solution, et nous avons déterminé les conditions de sa production. Le dépôt de radioactivité induite est due à l’émanation dégagée par la substance active et ses constituants résultent de la transformation spontanée de l’émanation.

Les premières recherches sur le phénomène ont mis en évidence deux faits très importants, qui doivent être pris en considération dans les théories du mécanisme du dépôt de l’activité induite.

19 L’intensité de la radioactivité induite, déposée sur une lame plongée dans l’émanation, ne dépend pas seument de la concentration de cette émanation;elle dépend aussi de l'épaisseur de la couche de gaz chargé d’émana-

mme, (1) Le Radium, 1909.

tion qui se trouve devant la lame, l'intensité de l’activité induite est d'autant plus grande que cette épaisseur est plus grande (1).

29 L’intensité de Pactivité induite est influencée par l’action d’un champ électrique; les lames chargées négatvement reçoivent un dépôt plus important de radioactivité induite que les lames chargées positivement (?).

Je me suis proposé, dans ce travail, d'étudier la manière dont se dépose l’activité induite sur des lames métalliques en l’absence de champ électrique.

Étant données les théories actuelles des transformations radioactives, on peut imaginer assez facilement de quelle manière le dépôt de la radioactivité induite, peut se produire.

Nous savons que l’émanation du radium est un gaz qui, à la température ordinaire, n’est pas sensiblement absorbé par les parois métalliques. Ce gaz se détruit en produsant le radium A qui se dépose sur les parois solides et n’est alors volatil qu'aux températures élevées. Au radium À succèdent le radium B et le radium C, qui se déposent également sur les parois solides et ne se volatilisent aussi qu’à de très hautes températures.

Les transformations de l’émanation en radium A et du radium À en radium B, se font avec départ d’une particule &. Au moment de la transformation, la particule « est lancée avec une grande vitesse qui lui permet de parcourir un espace assez grand dans l’air; les particules de radium À et de radium B sont également lancées avee une vitesse assez grande et elles peuvent avoir un certain parcours dans l’air. Par suite de cette projection, les particules radioactives placées à une certaine distance d’une lame peuvent ainsi l’atteindre et s’y fixer. D’autre part, les particules qui n’arrivent pas jusqu’à la lame par la

(*) Curre et DEBIERNE, C. À. Acad. Sc., 1907. (?) RuruerrorD, Phil. Mag., 1900.

176 A. DEBIERNE.

projection initiale, peuvent cependant l’atteindre à la suite d’une diffusion. Si la lame se comporte vis-à-vis des particules actives comme un corps absorbant, leur concentration dans le gaz est nulle contre la lame et il s'établit un courant de diffusion vers celle-ci.

Ces phénomènes de projection et de diffusion ont pour effet'de permettre à des particules placées à une certaine distance de la lame, de l’atteindre et d’y être absorbées. Le nombre des particules absorbées ne dépendra donc pas seulement de la concentration de l’émanation et de celle des particules actives, mais dépendra aussi de l'épaisseur de la couche de gaz placée devant la lame. Si dans un gaz chargé d’émanation, on a une série de lames disposées parallèlement à des distances différentes, la quantité d'activité induite recueillie sur les lames devra dépendre de la distance qui les sépare; les lames les plus écartées devront être les plus actives. C’est ce qui a déjà été constaté expérimentalement (Curie et Debierne).

On peut chercher à déterminer la loi suivant laquelle doit varier l’activité induite sur une lame, lorsqu'on fait varier l'épaisseur de la couche de gaz chargée d’émanation, est placée devant elle. J’examinerai d’abord le cas où l’on suppose que le phénomène de projection se produit seul, puis celui où le phénomène de diffusion se produit seul. Je puis ajouter que le second phénomène est de beaucoup le plus important dans les conditions ordinaires, à la.pression atmosphérique.

Pour simplifier les calculs je considérerai seulement le dépôt du radium A. Je supposerai qu'au moment de sa formation, qui a lieu avee départ d’une particule &, le radium À est projeté avec une vitesse telle qu’il a un parcours déterminé dans l’air comme la particule à (1).

(*) Comme on le verra plus loin, ce parcours dans l’air à la pression

atmosphérique est très petit, mais à une basse pression il peut atteindre une valeur assez grande.

SUR LES PHÉNOMÈNES DE RADIOACTIVITÉ. t77

Soient deux lames parallèles indéfinies MN (fig. 22) plongées dans l’émanation de concentration uniforme. Cherchons quel est le nombre des particules À qui atteindront par projections, dans un intervalle de temps déterminé, un élément ds de la surface de la lame N. Si le parcours du radium À est l, tous les atomes d’émanation qui peuvent

Fig. 22.

envoyer du radium À sur l'élément de surface considéré, sont situés à l’intérieur d’une sphère de rayon L ayant ds pour centre. Le nombre de particules À envoyées sur ds par un élément de volume ds sera proportionnel au volume dv, à la concentration n de l’émanation, à l’angle solide dw sous lequel on voit l’élément ds des différents points de l'élément ds, et à un coefficient À déterminé par la loi de destruction de l’émanation. Dans une tranche d’épaisseur dx, située à une distance x de la lame à l’intérieur de la sphère, considérons une couronne de rayon r, de largeur dr et d'épaisseur dx. Le volume de cette couronne ‘sera 2 tr dr dx et de tous les points situés à l’intérieur de la couronne on verra l'élément ds sous le même angle dw

M és æ ds :

Le nombre de particules À envoyées par seconde de la D. 12

178 A. DEBIERNE, couronne considérée à l’élément ds est

orknaxr dr ds dx

Le nombre de particules envoyées par toute la tranche d'épaisseur dæ est

ES vxknæ ds de [" TT = omhna ds de (=) | 8 (r2+ x3)? dé

et pour toutes les particules reçues lorsque les deux lames sont à une distance & on a

fa 1 a?

2h ds [| (7) du=omtn ds (a— ©), À œ l 2

27 kn (a — 2l

r , CE envoyées par seconde sur l’unité de surface de lame, pour un écartement à entre deux lames parallèles indéfinies. La quantité de radium À qui existe sur la lame est tou-

jours proportionnelle à la quantité reçue par seconde.

) représente le nombre de particules A

L'activité induite sur une lame par projection sera donc donnée par l’équation

Dans cette équation, k’ est un coeflicient qui dépend de la surface de la lame et du temps d'exposition, n représente la concentration de l’émanation, a l’épaisseur de la couche d’émanation placée devant la lame, L le parcours de la particule A.

La courbe qui donne la variation de l’activité des lames en fonction de la distance & est une parabole. L'activité des lames augmentera tant que à sera plus petit que L. À partir de cette distance, le volume utilisé n’augmentera plus et l’activité restera constante.

. On voit, d’après cette équation, que les ordonnées sont

proportionnelles à la concentration en émanation; mais la forme de la courbe n’en dépend pas, la limite sera atteinte à la même distance quelle que soit la concentration. On remarquera aussi que si l’activité induite existant à un moment donné dépend de la loi de destruction du dépôt actif, la forme de la courbe ne dépend pas de cette loi, elle dépend seulement du parcours.

Si l’on remplace L par le parcours de la particule &, léquation donne le nombre de particules 4 provenant de l’émanation et reçues par les lames.

La projection du radium B et du radium C pourrait être étudiée de la même manière; cependant il y aurait une complication par suite de la distribution non uniforme des particules du radium À et du radium B.

La projection des atomes radioactifs au moment de leur formation, lorsque celle-ci a heu avec émission de particules &, a été constatée d’une manière certaine et ce phénomène a fait l’objet de travaux assez nombreux. Lors de mes expériences sur le dépôt de la radioactivité induite du radium, j'ai recherché, par une expérience directe, si la vitesse de projection du radium B par une lame activée était suffisante pour lui faire parcourir dans l’air à la pression atmosphérique une distance mesurable, le phénomène de diffusion étant éliminé. Pour cela j'ai placé une lame métallique inactive à une petite distance (environ 1MMm) d’une autre lame fraîchement activée ayant par conséquent une forte proportion de radium A. Pour ne recueillir sur la lame inactive que des particules ayant une vitesse assez grande, un courant d’air assez fort était établi entre les deux lames, de sorte qu’aussitôt que la partie projetée avait perdu suffisamment de sa vitesse et ne possédait plus qu’une vitesse analogue à celle de l'agitation thermique, elle était éliminée rapidement

180 A. DEBIERNE.

par le courant d’air. Le résultat a été tout à fait négatif, le parcours des particules radioactives projetées dans l'air à la pression atmosphérique est donc très petit et ne peut intervenir dans le mécanisme du dépôt de la radioactivité Imduite.

De nombreuses expériences exécutées au laboratoire de Me Curie par M. Wertenstein ont montré, qu’à une pression suffisamment petite, les particules radioactives projetées à la suite d’une émission de particules & peuvent parcourir dans les gaz des distances facilement mesurables, et que les particules de même espèce ont approximativement le même parcours. En collaboration avec M. Ratner, M. Wertenstein a même pu mesurer le parcours dans l’air à la pression atmosphérique; ce parcours est de l’ordre de oMm r.

Si la projection des particules radioactives n’a pas d'influence sur le dépôt de l’activité induite à la pression ordinaire, ce phénomène doit jouer un rôle important à basse pression, lorsque la distance entre les lames plongées dans l’'émanation n’est pas très différente du parcours des particules. Dans ces conditions la théorie qui vient d’être exposée doit s'appliquer, au moins en première approximation. Lorsque la distance entre les lames devient plus grande que le parcours, le radium A qui reste dans le gaz peut atteindre les lames par diffusion.

Sur mon conseil, M. Wertenstein a étudié la variation de l'intensité de l’activité induite déposée sur des lames placées à différentes distances et plongées dans l’émanation à basse pression. Pour éliminer l'influence de la diffusion, qui aurait masquée presque entièrement le phénomène de dépôt par projection, on établissait un champ électrique entre les deux lames se faisant vis-à-vis. Le radium À qui est arrêté au sein du gaz étant chargé positivement, se dirige vers la lame chargée négativement, et l’autre lame ne recueille que le radium A pro-

jeté par l’émanation. Le résultat a été conforme aux prévisions, on a obtenu une courbe analogue à la courbe théorique, et de ces expériences M. Wertenstein a pu déduire le parcours du radium A. Celui-ci n’aurait pu être déterminé par la méthode qui avait servi pour le parcours du radium B, car la source d’émission du radium A étant un gaz, on ne peut réaliser une source plane ou rectiligne sans faire intervenir des écrans complètement absorbants pour les particules projetées.

La méthode généralement employée, et la plus simple, pour mettre en évidence la projection des atomes lourds au moment de l’émission d’une particule &, consiste à les recevoir sur une lame placée à une certaine distance de la source d'émission, en éliminant par un champ électrique tout transport par diffusion. La présence des atomes projetés sur la lame réceptrice ne peut être constatée que par leur radioactivité, et cette méthode n’est plus applicable lorsque la particule projetée n’est pas radioactive, ou lorsque sa destruction spontanée se produit si lentement que la radioactivité qui en résulte ne peut être mesurée. C’est le cas de la projection du radium D par le radium C, et de celle du terme succédant au polonium, probablement le plomb, par le polonium lui-même.

Pour étudier le phénomène de projection de ces atomes on doit utiliser une autre propriété que leur radioactivité. C’est en examinant cétte question que j'ai été amené à faire l'hypothèse que les molécules gazeuses rencontrées par les atomes projetés sont ionisées, comme elles le sont par les particules &, et que les projections radioactives sont des rayons lonisants, au même titre que les rayons &. J'ai basé sur cette hypothèse une nouvelle méthode d’observation du phénomène de projection permettant de mesurer le parcours des atomes projetés, même lorsqu'ils ne sont pas radioactifs, Cette méthode a été utilisée sur mon

182 A. DEBIERNE.

conseil par M. Wertenstein pour la projection du radium D par le radium C, et plus récemment par MM. Wertenstein et Bianu pour la projection, par le polonium, du dernier terme de la série du radium.

Cette méthode consiste à déterminer la variation avec la distance, de l’ionisation produite au voisinage immédiat d’une lame recouverte de la substance active qui produit la projection d’atomes à étudier (radium C ou polonium), en opérant à une pression relativement faible, de manière à rendre le parcours des atomes projetés assez grand. On peut par exemple-mesurer simplement le courant de saturation entre la lame active et une lame placée à des distances variables. Si l’ionisation est produite seulement par les rayons «, le courant d’ionisation doit rester directement proportionnel à la distance entre les lames, tant que celle-ci était petite par rapport au parcours des rayons & Si, au contraire, les atomes projetés de radium D ou de plomb ionisent, cette ionisation supplémentaire doit introduire une. modification facile à prévoir dans la courbe d'ionisation en fonction de la distance des lames. Les expériences de M. Wertenstein ont confirmé complètement ces prévisions, elles ont mis en évidence un rayonnement très fortement ionisant et très absorbable, dont l’action est limitée à une distance de la lame active beaucoup plus petite que le parcours des rayons 4 et dont toutes les propriétés (parcours, action du champ magnétique, etc.) s’accordent bien avec celles des projections radioactives.

M. Wertenstein a fait une étude approfondie des propriétés de ces rayons et a obtenu un grand nombre de résultats intéressants (1).

L’ionisation des gaz par des atomes électrisés ayant une vitesse beaucoup plus petite que les particules à, ne semblait pas en accord avec ce qu’on pouvait déduire

(*) WERTENSTEIN; Le Radium, 1012.

de certains résultats publiés sur les rayons &. On sait que la courbe de lionisation produite par ces rayons canalisés en fonction de la distance, qui est généralement désignée sous le nom de courbe de Bragg, montre à partir d’une certaine distance une chute extrêmement brusque, qui indique que l’ionisation cesse de se produire à partir d’une certaine distance qu’on‘ appelle le « parcours des rayons & ». On admettait généralement que la vitesse de la particule & était encore à ce moment une fraction importante, le quart ou la moitié, de la vitessé initiale de la particule. Cette manière de voir est rendue tout à fait improbable par le fait que les projections radioactives, qui ont une vitesse et une énergie cinétique beaucoup plus petites qué celles des particules « vers la fin de leur parcours, sont capables d’ioniser les gaz. Il paraît plus raiïsonnable de penser que les particules x continuent d’ioniser les gaz même lorsque leur ‘vitesse est considérablement réduite, mais qu’à partir d’un certain parcours la, vitesse n’est plus suffisänte pour faire franchir à la particule une distance notable dans l’air, Cela est également plus conforme à ce que nous savons sur le phénomène d'ionisation par chocs des ions, dans lequel ceux-ci peuvent ioniser lorsqu'ils ont une vitesse relativement

faible.

Si le parcours de la particule de radium À est trop petit pour que le phénomène de projection intervienne notablement dans le dépôt de la radioactivité induite dans l'air à la pression atmosphérique, ces particules .ne peuvent atteindre deux lames parallèles indéfinies, plongées dans l’émanation, qu'après une diffusion dans l’air. On peut encore calculer dans ce cas l'influence de l'épaisseur de la couche gazeuse placée devant les lames sur leur activité, en supposant que celles-ci se comportent, vis-à-vis du radium À, comme des corps absorbants parfaits, c’est-à-dire

184 A. DEBIERNE.

en supposant que la concentration en particules Aest nulle au voisinage immédiat des lames.

Les particules À qui se produisent continuellement au sein du gaz, diffusent vers la lame, mais en même temps un certain nombre d’entre elles se détruisent et se transforment en radium B, celui-ci diffuse aussi vers la lame et se transforme en radium C, qui peut également diffuser et se déposer sur les lames.

Pour simplifier, je ne considérerai que le dépôt du radium À. Au bout d’un certain temps il va s'établir dans le gaz un état de régime, dans lequel la production continue du radium À (qu’on peut supposer constante étant donnée la décroissance très lente de l’émanation) est compensée par sa destruction spontanée, et par le départ d’un certain nombre de particules par suite du mouvement de diffusion vers les lames.

Soit une couche gazeuse d’épaisseur dx, parallèle aux lames et située à une distance x de l’une d’elles. Si greprésente le nombre de particules À produites par seconde et par unité de volume, le nombre de celles produites dans un élément de volume ds dx sera q ds dx. Si n est la concentration en particules A à l’état de régime dans la couche considérée, la variation qui résulte de la destruction spontanée est — Àn ds dx.

. dn : ess 5e Enfin si a représente la variation de la concentration suivant la direction x, et D le coefficient de diffusion du . dn , radium A, D a ds dx représentera l’excès du nombre des particules qui entrent sur celles qui sortent, dans la couche de gaz considérée.

L'état de régime sera caractérisé par l'équation &n D 2 Tige Àn = 0, équation dont la solution générale est de la forme

nes q = Cet Cp eme,

on voit immédiatement que

M = + AE t = LE = D e LS nr VE TE

les constantes c, et c, sont déterminées par les conditions suivantes

110 pour T=0 et pour Ta,

a étant la distance entre les lames; on en déduit

Ws — ge GI Fe » C2 — 7 = À ul ET 14e"? re ce " Vos ire RER ET e* eve.

ot — ———— —— — —— .

uen Vs 1+e"p 14e" 0 Cette équation représente la loi de distribution du radium A entre deux lames parallèles indéfinies, ayant entre elles un écartement a. | La quantité de radium A qui se dépose sur l’unité de surface de la lame, dans l’unité de temps, est déterminé par le nombre des particules qui traversent, dans le même temps, une couche infiniment voisine, par suite de la diffusion. Ce nombre est égal à De OUT NT —0 où r—'"a dz P S rés La quantité de radium A, déposé sur l’une des lames, sera toujours proportionnelle à cette quantité. À l'équilibre, la quantité apportée par la lame sera compensée par la destruction spontanée.

dn MD).

On aura

136 | A. DEBIERNE.

pour 2 \2E me dn gq Ne DT EC dx À1V D vu i+e 5 on a donc À À VE 27 Drévol 1 TA I = =; —e

On voit que l’activité induite sur la lame est proportionnelle à la production du radium A et, par conséquent, à la concentration de l’émanation, mais ici encore la forme générale de la courbe est indépendante de cette concentration.

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