III. Hydrogène, forte concentration

La faible différence qui existe entre les courbes d’activätion courte et d'activation longue, montre que l’activité induite ne se dépose sous forme de radium B et C qu’en petite quantité. Ce résultat a été contrôlé par l'examen des courbes de décroissance de l’activité induite pour des lames très rapprochées (1MM) et des lames très éloignées et pour la même concentration que celle indiquée précédemment. Lorsque les lames sont très rapprochées, il est évident que toute l’activité induite a dû se déposer sous forme de radium A, quel que soit le mécanisme du

dépôt; pour des lames très éloignées, une partie impor-

tante. devrait se déposer sous forme de radium B et C, et la courbe de décroissance devrait être assez différente de la précédente. Avec la concentration indiquée, la différence est à peine perceptible, ce qui confirme le fait que le dépôt sous forme de radium B et C est très peu important.

Les expériences faites avec des concentrations différentes et une activation de 5 minutes, montrent encore une influence nette de la concentration, analogue à celle obtenue pour une exposition très longue. Enfin la courbe obtenue pour l'activation dans l’hydrogène à exposition courte, montre que la limite ne serait obtenue que pour une distance beaucoup plus grande que dans l'air. Ces résultats indiquent en même temps que les conditions expérimentales sont assez bien définies et que les remous gazeux ont une influence assez faible; car ces remous doivent exister au même degré dans les différentes expériences comportant la même durée d'activation, et malgré cela, l’influence de la concentration et de la nature du gaz se montre aussi nettement que dans les expériences de longue durée où le remous initial ne doit pas avoir d’action.

Les résultats expérimentaux qui ont été obtenus dans les expériences précédentes, diffèrent d’une manière 1importante de ceux que l’on pouvait attendre d’après la théorie précédemment établie, en supposant que les particules radioactives produites au sein de la masse gazeuse sont absorbées par la paroi et qu’elles se déplaçent vers celle-ci par suite d’un phénomène de diffusion.

En premier lieu, la limite d’activité de la paroi est atteinte pour un écartement des lames beaucoup plus petit que cela n’était prévu par la théorie qui, cependant, a été établie en supposant que le radium À était seul produit par l’émanation.

En second lieu, les expériences tendent à montrer que, dans les conditions assez variées qui ont été réalisées, le

radium A seul se dépose sur les parois et que la proportion d’activité qui se dépose sous forme de radium B et de radium C est tout à fait négligeable. C’est là un résultat tout à fait contraire à ce que l’on devait attendre, car il est évident que lorsque l’écartement entre les lames est très grand, les particules de radiums B et C, qui ont une loi de destruction plus lente, ont beaucoup plus de chance d'atteindre la paroi que celles de radium A. Enfin, tandis que, d’après la théorie, la forme de la courbe de l’activité des lames en fonction de leur écartement doit rester la même, quelle que soit la concentration de l’émanation, la valeur limite étant atteinte à la même fraction près pour la même distance à toutes les concentrations, on a pu constater expérimentalement qu'il n’en est rien et que la concentration a une grande influence sur la manière dont la limite est obtenue.

Comme on ne peut imaginer un autre mécanisme du mouvement des particules actives vers la paroi que celui qui a servi de base à la théorie, le dépôt par projection étant exclus, 1l en résulte que d’autres facteurs très importants doivent intervenir et modifier profondément les conditions du dépôt.

L'influence de la concentration permet de faire quelques hypothèses sur la nature des facteurs qui peuvent intervenir dans le phénomène. L'expérience montre, que dans le cas d’une forte concentration, les particules d'activité induite ne peuvent pas parcourir des distances aussi grandes pour venir se déposer sur les parois que lorsque la concentration est faible; il faut done admettre que les particules changent de nature lorsque la concentration augmente.

Un changement qui, & priori, semble possible, est l’augmentation de la grosseur de la particule d'activité induite, ce qui diminuerait la vitesse de diffusion. Cette augmentation pourrait provenir d’une agglomération des par-

ticules d'activité induites entre elles résultant du fait que ’état stable des substances actives, radium A, B et C est l’état solide.

La proportion des particules qui s’agglomèrent doit dépendre beaucoup de la concentration, et si l’agglomération se fait entre p particules, le nombre de particules agglomérées sera proportionnel à la puissance pi" de la concentration. On peut calculer quel doit être le coefficient de diffusion des agglomérations pour obtenir une courbe théorique voisme de la courbe expérimentale, en supposant que toutes les particules sont agglomérées. Ce coefficient doit être 140 fois plus petit que celui de l’émanation, ce qui conduit à un nombre de particules de l’ordre de 20 000 pour chaque agglomération. La formation d’une particule aussi grosse ne peut être obtenue à partir de l’émanation qu’à la suite d’un très grand nombre de rencontres mutuelles entre les particules d'activité induite. Étant donné la très faible concentration de ces particules dans l’air, les rencontres mutuelles doivent être relativement très rares, surtout dans les expériences où la durée de l'activation est très courte. La formation d’un très grand nombre d’agglomérations aussi importantes, est donc peu vraisemblable, et l’on doit chercher un changement des particules d'activité induite d’une autre nature, pour expliquer les résultats de l'expérience.

On peut supposer aussi que le changement réalisé n’a pas pour effet de rendre les particules d'activité induite moins mobiles, mais qu’il rend ces particules plus difficilement absorbables par la paroi. Au moment de sa formation, la particule active est chargée positivement, elle conserve cette charge après qu’elle a perdu lexcès de sa vitesse sur la vitesse d’agitation thermique. Elle est alors tout à fait comparable à un ion gazeux, et 1l est évident qu’elle peut perdre sa charge par suite de la rencontre

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d’un ion négatif. Ce phénomène est identique à celui de la recombinaison des ions. Il doit donc exister au sein du gaz des particules encore chargées et des particules non chargées; on peut faire l'hypothèse que les prenuères peuvent être absorbées par la paroi, tandis que les secondes ne le sont pas.

Cette hypothèse établit, comme on le voit, une différence importante qui peut paraître & priori assez arbitraire entre les particules chargées et celles qui ne sont pas chargées. Cependant, des différences très importantes existent entre les atomes neutres et les ions électrolytiques, et il n’est pas absurde de penser que l'absorption par la paroi métallique qui est peut être assinulable à une espèce de dissolution, peut se faire avec les atomes ionisés des particules de radioactivité induite, tandis qu’elle n’a pas heu avec les atomes neutres. Il est possible aussi que la charge électrique de la particule n’ait pour eflet que d'assurer un contact assez intime avec la paroi. Lorsque l’atome chargé vient dans le voismage immédiat de la paroi conductrice, une force électrique, qui va en croissant à mesure que la distance à la paroi diminue, s’exerce sur la particule et lui communique une accélération dirigée vers la paroi qui peut, par exemple, lui permettre de pénétrer plus profondément que lorsque la particule est seulement mis en contact par l’agitation thermique. Le phénomène de neutralisation électrique au contact de la paroi conductrice peut aussi intervenir de quelque manière pour fixer la particule active sur la paroi.

On voit que diverses hypothèses peuvent être proposées pour expliquer une différence dans l'absorption des particules chargées et des particules non chargées. I faut chercher si ce phénomène permet d'expliquer les résultats expérimentaux observés sur le dépôt de la radioactivité induite, et s’il est possible d'établir une

théorie permettant d’en tenir compte d’une manière exacte.

Le nombre des particules chargées qui, pendant l’unité de temps, sont neutralisées par un ion gazeux de signe contraire, est proportionnel à la concentration n des particules et à celle n/ des ions; il est, par unité de volume, égal à an/n; x étant le coefficient de recombinaison entre ces deux espèces de particules chargées peut, en première approximation, être supposé le même que celui de la recombinaison des ions entre eux.

S1 les particules neutralisées ne peuvent faire partie du dépôt actif, l’équation donnant l’équiibre de régime des particules d’activité induite encore chargées devient

DÉt+g—in ann.

L’équation serait facile à intégrer, et l’on pourrait en déduire la valeur de l’activité des lames en fonction de leur écartement, comme cela a été fait précédemment, si n était une quantité constante, quelles que soient les conditions de l’expérience; malheureusement 1l n’en est rien, car n/ dépend d’un très grand nombre de circonstances et doit varier dans de grandes limites avec la concentration de l’émanation, avec l’écartement des lames et avec la position de la tranche de gaz considérée entre les deux lames.

Soit un élément de volume d’épaisseur dx situé à une distance æ d’une lame. La concentration des ions dans cet élément de volume dépend de la production, de la recombinaison et du courant de diffusion vers la paroi, celle-ci agissant comme l’on sait déjà comme une paroi parfaitement absorbante. La production est proportionnelle à la concentration de l’émanation et à sa vitesse de destruction qg, mais elle dépend aussi beaucoup de l’écartement des lames, car les rayons ionisants qui sont

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émis par l’'émanation et les divers constituants de lPactivité induite sont utilisés sur des longueurs très différentes suivant l’écartement des lames; lorsque les lames seront rapprochées, le nombre des ions produits par unité de volume est ainsi beaucoup plus petit quoique la concentration moyenne en substance active soit approximativement la même. Il n’est pas possible, étant donné la variation compliquée du pouvoir ionisant des rayons « avec la distance traversée à partir de leur point d’émission, de calculer d’une manière exacte la production des ions en chaque point du gaz entre deux lames; nous savons seulement qu’elle est proportionnelle à q qui caractérise la vitesse de destruction de l’émanation, et dépend de n et de a, distance entre les lames; le terme représentant la production des ions par unité de volume pourra être représentée par la valeur q.f(x, a); f (x, à) doit avoir, en réalité, une forme compliquée, difficile d’ailleurs à déterminer, mais on pourrait peut-être la simplifier pour une première approximation et supposer qu’elle ne dépend que de a. Le terme caractérisant la

variation de la concentration dûe à la diffusion vers les : dn' : :

parois, sera D = et celui caractérisant le phénomène

de recombinaison — x n?.

L’équation donnant l’état de régime sera on" 0x?

+ q.f.(n a)—an'?= 0.

De cette équation, il faudrait, après intégration, tirer la valeur de n/, concentration des ions ordinaires, et la porter dans l'équation précédente, puis intégrer celle-ci et continuer le caleul comme il a été fait antérieurement pour l’équation incomplète.

On voit qu'il est bien difficile de faire une théorie complète du phénomène, même en supposant que seules, les particules chargées peuvent se déposer sur les lames.

Cependant, on peut se rendre compte si l’intensité de lPionisation qui pouvait exister, dans les expériences décrites, était suffisante pour jouer un rôle important dans le phénomène du dépôt, avec l’hypothèse adoptée.

C’est ce qui a été fait par M€ Curie (1), qui a cherché quelle valeur il fallait donner à n/, la concentration des ions, en la supposant constante, pour que l’exposant de l’exponentielle, qui intervient dans la formule finale obtenue dans le premier calcul, ait une valeur permettant de faire coïncider approximativement la courbe obtenue avec les résultats expérimentaux.

On constate d’abord que la destruction spontanée du radium À est négligeable par rapport à sa recombinaison avec les ions, 1l en est de même à plus forte raison pour le radium B et le radium C; cela explique pourquoi ces deux substances actives ne paraissent pas jouer de rôle important dans le dépôt de l’activité induite. La concentration n”/, calculée comme il vient d’être indiqué, est très inférieure à la concentration moyenne des 1ons qui peut être déduite de la concentration de l’émanation, en supposant que tous les rayons sont utilisés. Îl est ainsi extrèmement probable que le phénomène de recombinaison des particules actives chargées avec les ions, joue un rôle prépondérant dans le dépôt de l’activité induite, pour les concentrations d’émanation qui ont été employées dans mes expériences. Pour les faibles concentrations, ce rôle doit être beaucoup moins important et Les résultats expérimentaux devraient se rapprocher beaucoup plus de la première théorie qui a été donnée.

Il serait important de pouvoir vérifier directement par l’expérience la différence d’absorption des particules

(:) Me P. Curig, TZ'raite de Radioactivité, t. I, p, 369. Une autre étude théorique des conditions de dépôt du radium A a été donnée aussi par M. Salpeter (Académie des Sciences de Cracovie, 1910).

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chargées et des particules non chargées. [Il est très probable qu’une certaine proportion des particules non chargées est absorbée par la paroi mais que celle-ci n’est pas parfaitement absorbante, c’est-à-dire que la concentration des particules neutres n’est pas nulle dans son voisinage immédiat. Cela peut s'expliquer en supposant que l'absorption d’une particule dépend de la nature du choe au moment du contact.

On a pu remarquer, sur certaines courbes obtenues avee une très forte concentration en émanation, que l’activité des lames, après avoir attemt une certame limite, va en diminuant légèrement lorsque la distance entre les lames augmente, et eette décroissance ne paraît pas résulter d’erreurs de mesure. Je crois que ce phénomène, qui d’ailleurs est peu marqué, doit être attribué à la présence dans le gaz de particules de grandes dimensions. Ces particules, dont la présence a été constatée par Mme Curie, et qui peuvent subir l’action de la pesanteur, paraissent être produites à la suite de certaines actions chimiques provoquées par la présence de l’émanation. Elles peuvent servir de centres dè dépôt de l’activité imduite. Lorsque la distance entre les lames augmente, le nombre de ces centres peut croître par suite de l'augmentation de l’intensité du rayonnement et de leur plus faible absorption par la paroi et la concentration en activité induite, susceptible de se déposer, peut se trouver ainsi diminuée. Cette cause peut aussi intervenir pour diminuer la distance à laquelle est obtenue l'activité limite.

Le fait que les particules d'activité induite peuvent être, dans une très forte proportion, incapables de se fixer sur les corps solides, doit rendre très difficile dans certains cas, lorsque l’émanation est concentrée, l’élimination des particules de radium C et de radium B, et certaines expériences qui exigent l’emploi de l’'émanation

bien privée de ses produits de transformation, doivent, pour cette raison, donner des résultats très irréguliers. On admettait généralement qu'il suffisait de faire passer l’émanation à travers un tampon de coton de verre pour éliminer complètement les particules d’activité induite. Si les particules non chargées ne sont. pas absorbées par la paroi, cette opération doit être tout à fait insuffisante. Cependant, si une certaine proportion des particules qui viennent en contact peuvent être retenues par la paroi, on doit éliminer peu à peu les particules non chargées, mais cette élimination ne sera complète qu'avec un tampon très long et très serré. Pour obtenir une émanation tout à fait exempte d'activité induite, le mieux sera de la laisser séjourner pendant plusieurs heures dans un vase complètement rempli de coton de verre. Après ce temps, les particules d'activité mduite qui étaient contenues primitivement dans l’émanation, seront détruites, et celles qui se formeront à nouveau pourront être absorbées par le coton de verre au fur et à mesure de leur formation. J’ai eu l’occasion d’employer ce dispositif dans certaines expériences.

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