I> TT

11 II Tï- I

GAZ UADIOACTrFS OU K.MANATIONS. l'\y

C'est cette formule qui a été utilisée pour le calcul du coefficient D.

Pour s'en servir il faut connaître le rapport -j- qui est fourni par

la mesure des courants de saturation obtenus sur les électrodes E, et Eo quand, la diffusion ayant été arrêtée, l'équilibre de l'émanation avec la radioactivité induite est établi.

Généralement la mesure était faite par un autre procédé. Les électrodes restaient chargées négativement pendant la durée de la diffusion et recueillaient la plus grande partie du dépôt actif formé dans le. gaz (radioactivité induite) ; la diffusion étant arrêtée, les électrodes étaient rapidement remplacées par des électrodes semblables inactives, et la mesure était faite aussitôt. La durée de la diffusion variait de 1 5 minutes à a heures. Dans le calcul on ne conservait que les deux premiers termes du développement, la série étant très convergente. Les valeurs obtenues pour D étaient comprises entre o,oS et o,i^. Des expériences ultérieures^ faites dans des conditions meilleures de constance de température, ont fourni des valeurs plus concordantes comprises entre o , o- et o , 09. On n'a constaté aucune influence de l'humidité de l'air ni aucune pertubation provenant de l'action du champ électrique; ce dernier fait tend à prouver que l'émanation n'est pas changée.

La méthode qui vient d'être exposée ne semble pas se prêter à des mesures très exactes. Une perturbation considérable doit se produire au moment où l'on ouvre la paroi. De plus la mesure du courant dans les sections 1 et ■>. du tube doit être influencée par le manque d'uniformité dans la distribution de l'émanation. Si les expériences comportaient une précision suffisante, il serait facile de tenir compte de la destruction spontanée de l'émanation pour des temps de diffusion plus longs.

P. Curie et M. Danne ont mesuré le coefficient de diffusion de l'émanation du radium par une méthode différente ( ' ).

Considérons deux réservoirs i et •> (fig. m) qui communiquent entre eux par un tube étroit de longueur l et de section s. Les volumes des deux réservoirs sont <^, et v-2. Au début le réservoir i contient de l'émanation. La pression du gaz est la même dans les

(') Curie et Danne, Comptes rendus, 1900.

238 CIIAIMTHK VI.

deux réservoirs au début de l'expérience et reste la même pendant la durée de celle-ci, mais l'émanation diffuse du réservoir i vers

Fie. 5i.

le réservoir :i par le tube de communication. On peut admettre que la concentration n de l'émanation est constante en tous les points d'une section du tube; on peut aussi admettre que la diffusion à l'intérieur des réservoirs se fait très rapidement, et que les concentrations de l'émanation au temps y sont uniformes et égales respectivement i, à Ni et N^. Les quantités totales d'émanation dans les deux réservoirs sont alors

'/i = î^f] '^1 t-'t 72 = NaT^.

L'émanation du radium se détruit lentement, de sorte que si le tube n'est pas trop long, le régime de l'écoulement n'est pas modifié par la destruction de l'émanation lors de son passage dans le tube. La quantité d'émanation qui traverse par unité de temps une

section du tube est égale à — 5 D — . le sens positif 0 x de la diffusion

étant dirigé du réservoir 1 vers le réservoir •>.. Quand le régime de la diffusion est établi, cette quantité est la même, à un moment donné, quelle que soit la section considérée, et l'on a, par suite^

— const. =

La concentration dans chaque réservoir varie alors, d'une part par suite du transport d'une certaine quantité d'émanation d'un réservoir à l'autre pendant un temps donné, d'autre part par suite de la destruction, à l'intérieur de chaque réservoir^ de quantités d'émanations a^, et '/.q, par unité de temps. On obtient donc les deux équations

GAZ UAniOACTU'S OU ÉMANATIONS. 289

De ces équations on déduit les suivantes :

dont les intégrales sont

('10 ■. ^ 7-2 ('h -'II'] e AV.

OÙ

•vD / I

La mesure de ç, et q> au même temps t permet donc de calculer la valeur du coefficient )/ et par suite celle de D. Il est d'ailleurs préférable d'effectuer une série de mesures pour des "valeurs de t différentes. La différence des concentrations dans les deux réservoirs décroît suivant une loi exponentielle plus rapide que celle qui caractérise la destruction de l'émanation.

Si, en particulier, le volume <,'■:, est très grand par rapport à t^, la deuxième des relations (III) se simplifie et devient

-, . .si)

( l\ ) 71 = ' '/i )„<' '' ' "vec A ~ A ,

L'expérience consiste alors à mesurer l'activité du réservoir i à des intervalles de temps déterminés, et à construire la ligne qui représente le logarithme du rayonnement en fonction du temps. On obtient ainsi une droite dont l'inclinaison permet de calculer le coefficient A' et la valeur de D. La température doit rester constante pendant la durée de l'expérience.

P. Curie et M. Danne employaient un réservoir muni d'un tube capillaire qui était ouvert à l'air libre. Les formules (IV) sont applicables à ce cas. La quantité d'émanation contenue dans le réservoir était évaluée par la mesure du rayonnement extérieur de celui-ci, l'appareil de mesures étant absolument semblaljle à celui employé pour l'étude de la loi de décroissance de l'émanation. Les diamètres des tubes employés variaient entre o"",(M) et o"", 4 ; les longueurs des tubes entre V '" et .k)"". Les valeurs

•a4o chapitre VI.

obtenues pour D étaient comprises entre <>,<>() 1 et o, i i .i; les valeurs de D obtenues en faisant varier la longueur du tube concordent mieux entre elles que les valeurs obtenues en faisant varier la section, les tubes larges donnant^ dans ce dernier cas^ des valeurs plus faibles que les tubes étroits. Le volume du réservoir variait entre (3""' et 27''"'.

La valeur moyenne obtenue pour D est 0,100 environ Les écarts entre les expériences peuvent être attribués aux oscillations du gaz qui ont pu être provoquées par des variations de la température du réservoir, ou par des variations de la pression atmosphérique pendant la durée de l'expérience.

La forme du réservoir s'est montrée sans influence; on peut donc conclure que la vitesse de l'écoulement de l'émanation par le tube capillaire est proportionnelle pour un tube donné à la concentration de l'émanation dans le réservoir.

La mesure de coefficient de diffusion de l'émanation du radium par cette même méthode a été reprise récemment dans des conditions de précision meilleure ('). La diffusion avait lieu entre deux réservoirs réunis par un tube étroit et ne communiquant pas avec l'air libre. Le réservoir qui contenait à l'origine l'émanation avait un volume d'environ 100'""; l'autre réservoir était un ballon de verre d'environ 1 >. litres de capacité. L'appareil était plongé dans un bain de glace fondante. La valeur obtenue pour le coefficient de diffusion D à la température o" et sous la pression atmosphérique normale est

Cette valeur est très voisine de la moyennne des expériences Curie et Danne. Le dispositif expérimental est représenté dans la figure 5:4.

Les expériences qui ont été décrites ont montré que le coefficient de diffusion de l'émanation du radium dans l'air est peu différent de o, I et qu'il est^ par conséquent^ du même ordre que les coefficients de diffusion de divers gaz dans l'air. On peut d'ailleurs remarquer que la détermination du coefficient de diffusion d'une émanation

(') CiiAUMONT, Le liadiiim, kjixj.

GAZ HADIOACTIFS OU EMANATIONS.

n'exige que des mesures de rayonnnement et peut, pour cette raison, être effectuée plus facilement qu'une détermination analogue pour un gaz ordinaire.

Voici un Tableau qui indique les coefficients de diffusion de

E/ectrcfnhira-

,-So/

TWWm'MM

quelques gaz dans l'air; on a désigné par M la masse moléculaire de ces gaz :

Vapeur d'eau 0 = 0,198 JM = 18

Gaz carbonique 0,142 44

Vapeur d'alcool o, loi 4<'

Vapeur d'éther 0,077 74

On sait qu'il existe une loi empirique d'après laquelle le coefficient de diffusion mutuelle de deux gaz varie appproximativement en raison inverse de la racine carrée du produit de leurs masses moléculaires. Par son coefficient de diffusion, l'émanation du radium vient se placer à côté des gaz qui ont une assez grande masse moléculaire; cependant la masse, évaluée d'après la loi considérée, serait au-dessous de 1 00. D'autre part, certaines considérations théoriques ont conduit M. Rutherford à attribuer aux émanations en général, et à celle du radium en particulier, ime C. — I. 16

masse moléculaire très grande et supérieure à i-'.oo. Le désaccord entre le nombre déduit des expériences de diffusion et celui que propose la théorie, a provoqué de nouvelles recherches qui sont relatives au passage de l'émanation au travers de tampons poreux.

Une telle série d'expériences est due à M. Makower qui utilisait des tampons de plâtre ( ' ). On comparait la vitesse de passage de l'émanation mélangée d'air au travers du tampon à celle d'autres gaz tels que l'hydrogène, l'oxygène, le gaz carbonique et le gaz sulfureux. D'après une loi expérimentale dite loi de Graham, le produit K\/M du coefficient K, caractéristique de la vitesse de passage, par la racine carrée de la masse moléculaire M^ doit rester approximativement constant. Cette loi n'est pas rigoureuse, et le produit Ky/M croît en même temps que K, mais si l'on porte K en abscisses et le produit Ky/M en ordonnées, on constate que les points qui correspondent aux gaz indiqués plus haut se trouvent sur une même ligne droite. Cette droite a servi par extrapolation à évaluer le poids moléculaire de l'émanation du radium, qui s'est trouvé placé entre 85 et f)t).

Une autre étude comparative de la diffusion de l'émanation du radium et du gaz carbonique, au travers d'une plaque poreuse, a fourni^ par application simple de la loi de Graham^ le nombre 1 80 pour le poids moléculaire de l'émanation (-). Enfin M. Per]dns (^) a comparé la vitesse de passage de l'émanation du radium au travers d'une plaque d'asbeste à celle de la vapeur de mercure à une température comprise entre -ibo^ et i-.")^. La chambre de diffusion étanche contenait de l'hydrogène et de la vapeur de mercure, ou de l'hydrogène et de l'émanation. Cette chambre était traversée par un tube de fer dont la paroi contenait le tampon poreux. Un courant d'hydrogène traversait le tube et entraînait le gaz qui diffusait; celui-ci était recueilli à la sortie du tube. Les coefficients qui caractérisent la vitesse de passage sont o,o34 pour l'émanation du radium et 0,0.)^ pour la vapeur de mercure. Il en résulterait pour l'émanation, d'après la loi de Graham, un

(') Makower, Phil. Mag., ir)o3.

{-) BuMSTEAD et Whekler, Pliil. Mag., içjo.j.

(■^) Peukixs, Amer. Journ. of. Se. 1908.

GAZ RADIOACTIFS OU KMANATIONS. "î^'i

poids moléculaire 28 /î. Toutefois l'expérience faite dans ces conditions comporte des difficultés et des causes d'erreur.

La vapeur de mercure a été choisie pour la comparaison, parce que la molécule de cette vapeur possède un grand poids moléculaire et qu'elle est, de plus, monoatomique. Or l'émanation, d'après la théorie, doit avoir aussi un poids moléculaire élevé; il résulte d'ailleurs des expériences sur la nature chimique des émanations, que celles-ci sont probablement des gaz monoatomiques inertes de la famille de l'argon; on espérait, pour ces deux raisons, pouvoir effectuer pkis sûrement la comparaison des deux gaz étudiés.

La diffusion de l'émanation du thorium a été étudiée par M. Rutherford. Aucune des inéthodes précédemment décrites ne pouvant s'appliquer au cas considéré, une méthode différente a été adoptée. Voici en quoi consiste cette méthode ( ' ). Une plaque G couverte d'hydrate de thorium {fig. ^)^) est placée horizontalement

MM

au fond d'un cylindre en laiton P d'une grande hauteur. L'émanation dégagée diffuse vers le haut du cylindre, et l'on peut admettre que sa concentration n reste constante dans chaque section de celui-ci. Si Ox est la direction de la diffusion, l'équation qui caractérise celle-ci est la même que dans le cas de la méthode de Lo-

(') KuTiiEiiKORD, BadioactivUy.

244 CJIAPITRE VI.

schmidt. Cette équation est la suivante :

dn , O'^ii

— = D An,

dt dx'-

D étant le coefficient de diffusion de l'émanation dans le gaz qui la contient et A le coefficient de destruction de l'émanation. Quand un temps suffisant s'est écoulé, un régime permanent se trouve établi, et la concentration de l'émanation conserve alors dans chaque section du cylindre une valeur constante et d'autant plus faible que l'on se trouve plus loin de la surface de l'hydrate de thorium. On a, en ce cas,

D = kn,

ax-

d'où, en intégrant.

n = \.c ^ iie

A et B sont deux constantes arbitraires à déterminer. On doit faire B = o^ puisque pour a; = co on doit avoir n = o. On aura alors, en désignant par n,, la concentration au contact de la surface active où a; = o,

Par conséquent la concentration de l'émanation décroît en fonction de la distance x suivant une loi exponentielle dont le coefficient caractéristique estt/ — • Ce coefficient peut être déterminé

par l'expérience, et l'on peut en déduire la valeur de D, si a est connu.

Au lieu d'étudier directement la distribution de l'émanation le long du cylindre, M. Rutherford plaçait dans l'axe de celui-ci une électrode cylindrique E, qui reste réunie pendant toute la durée de l'expérience au pôle négatif d'une batterie d'un grand nombre d'éléments^ dont le pôle positif est réuni au cylindre. L'électrode centrale récolte un dépôt de radioactivité induite, et l'on peut admettre que, le long de l'électrode, la radioactivité induite est en chaque point proportionnelle à la concentration de l'émanation dans le gaz au niveau du môme point. L'activation dure un à

deux jours, le cylindre étant rempli d'air sec et conservé à une température constante. La tige est ensuite retirée, et l'activité des diverses portions de la tige est étudiée par la méthode électrique. Cette mesure peut se faire facilement, l'activité induite due à l'émanation du thorium décroissant très lentement en fonction du temps après activation longue, et surtout au début de la désactivation. On trouve que la radioactivité décroît de moitié sur une longueur de i'"",ç) environ. En admettant pour a la valeur 0,0 1 3, on trouve pour D la valeur oyxj un peu supérieure à celle trouvée par le même auteur avec l'émanation du radium.

M. Makower a comparé les vitesses de diffusion des émanations du radium et du thorium au travers du même tampon poreux, et en a conclu que les deux émanations devaient avoir des poids moléculaires voisins.

La diffusion de l'émanation de l'actinium a été étudiée par M. Debierne par une méthode semblable à celle que M. Rutherford avait employée avec l'émanation du thorium ('). Sous la forme que lui a donnée M. Debierne. l'expérience est susceptible d'une grande précision, et pour cette raison le dispositif expérimental sera décrit ici d'une manière détaillée ( ' ).

Le composé d'actinium était placé dans une petite cuvette plate c, occupant tout le fond d'une boîte parallélépipédique [fig. 54). Dans la partie centrale de la boîte et au-dessus de l'actinium on avait disposé deux lames métalliques U, l^, assez minces. Ces deux lames glissaient dans des rainures bien parallèles et pouvaient être retirées très rapidement. Pour rendre la température uniforme et pour éviter tout remous gazeux, ce qui est indispensable dans les expériences de cette nature, la boîte métallique était à doubles parois, et entre les deux parois étaient disposées des cloisons permettant d'établir une circulation d'eau tout autour de la boîte intérieure; le couvercle portait également une double paroi cloisonnée^ parcourue par le même courant d'eau. Les deux lames rectangulaires avaient des dimensions de 6^"^ sur 8''", et étaient disposées bien parallèlement, soit à 4"^°^ soit à 2^^ l'une de l'autre.

Les lames étant placées dans l'appareil au-dessus du sel d'acti-

(■) Debierne, Le liadium^ "J'^T-