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Tableau If.

Temps.

1 jour..

fio

Sfi 9i

(') M. CiRiK, Thèae de doctorat,

GVZ RADIOACTIFS OU ÉAIANATIOAS. 277

Les résultats obtenus dans diverses séries de mesures ne sont pas absolument concordants, des divergences pouvant se produire par suites de petites pertes d'émanation éprouvées par le sel solide; mais le caractère général des courbes obtenues reste le même. La reprise de l'activité n'est complète qu'après un mois, et les rayons les plus pénétrants sont ceux qui sont le plus profondément atteints par l'effet de la dissolution.

L'intensité initiale du rayonnement qui peut traverser 3*"" d'air et o"""^oi d'aluminium n'était que i pour loo de l'intensité limite, alors que l'intensité initiale du rayonnement total était égale à ai pour loo du rayonnement total limite.

On voit, par conséquent, que le rayonnement pénétrant d'un sel radifère dépourvu d'émanation et de radioactivité induite est pratiquement supprimé; le radium au minimum cVactii^ité német que des rayons absorbables, et l'on verra plus loin que ces rayons sont du genre a ; la présence de rayons 3 et ■' dans le rayonnement du radium est liée à la présence de l'émanation, laquelle, d'ailleurs, n'intervient pas pour cette émission directement, mais en vertu de la radioactivité induite qui l'accompagne ( ' ).

Quand une solution radifère, qui ne contenait sensiblement pas d'émanation, est enfermée en vase clos, le rayonnement pénétrant de cette solution, d'abord nul^ augmente en fonction du temps de la même manière que le rayonnement pénétrant d'un sel solide à partir de sa dessiccation.

La production d'émanation a donc lieu aussi bien quand le sel est en dissolution que lorsqu'il est à l'état solide. La quantité d'émanation qui s'accumule dans un vase clos, contenant un sel de radium solide ou dissous, tend vers une certaine limke. Cette limite est atteinte en un mois et elle est la même avec le sel solide quavec sa dissolution; elle ne dépend que de la quantité de radium contenue dans le vase clos.

Voici comment on peut s'en assurer. Une certaine quantité d'un sel radifère solide soluble est introduite dans un flacon de verre sec ayant la forme indiquée dans la figure (ici, a. La fermeture

(') D"après certaines recherches, une très faible partie du rayonnennent |î- (i pour 100 au plus) pourrait cependant être atlribuabh? au radium lui-même (voir § 189).

9,78 CHAPITIU: VI.

étant étanche, on fait une légère aspiration de l'air du flacon, puis on ferme les robinets et l'on abandonne le flacon pendant un mois. Quand ce temps est écoulé, on ouvre la tubulure B sous l'eau, et on laisse pénétrer quelques centimètres cubes d'eau dans le flacon de manière à dissoudre rapidement le sel radifère; la quantité de liquide doit être telle que le tube B plonge dans la solution. L'émanation contenue dans la solution et dans le flacon est alors entraînée par un courant d'air qui barbote dans la solution, et transportée dans un condensateur de mesures; cette opération se fait très parfaitement quand le volume de la solution est petit. On referme ensuite les robinets et l'on abandonne la solution radifère pendant un mois; après ce temps on mesure à nouveau l'émanation accumulée en la transportant de la même manière dans le même condensateur. Les résultats obtenus dans les deux mesures sont très voisins.

La quantité limite d'émanation qui peut s'accumuler dans un vase clos contenant une certaine quantité de radium est indépendante de la forme et des dimensions du vase, ainsi que l'on peut s'en assurer par des expériences analogues à celle qui vient d'être décrite. La production de l'émanation n'est donc pas un phénomème analogue à l'éinission d'une vapeur dont la pression peut devenir saturante.

P. Curie et M. Debierne ont efl^ectué un grand nombre d'expériences sur la production de la radioactivité induite dans une enceinte close contenant un sel radifère ( ' ). Ils ont trouvé que, pour un dispositif expérimental déterminé, l'activité induite qui se développe sur les parois du vase ou sur des lames placées dans le vase tend lentement vers une valeur limite. Si l'on opère au moyen d'une solution radifère sous diverses pressions, depuis la pression atmosphérique jusqu'à celle de la tension de vapeur saturée de la solution, on trouve que l'activation limite est la même, et qu'elle s'établit avec la même vitesse quelle que soit la pression. Quand la substance activante est un sel solide, on peut opérer soit à la pression atmosphérique, soit avec un vide très parfait; dans les deux cas l'activation limite est à peu près la même. On obtient encore le même résultat en remplaçant l'air

(') CuuiK et Dkbikrne, Comptes rendus, jyor.

GAZ RADIOACTirS OU KMANATIONS. "279

par l'hydrogène dans l'enceinte activante. Par suite, la valeur limite de la radioactivité induite et la vitesse de son évolution ne dépendent pas de la nature et de la pression du gaz contenu dans l'enceinte, mais seulement de la quantité de radium qui s'y trouve? l'activation étant d'ailleurs beaucoup plus grande avec un sel dissous qu'avec le même sel solide. L'intensité de l'activation peut servir à mesurer la quantité d'émanation présente dans l'enceinte activante. Les expériences qui viennent d'être décrites prouvent donc que le régime suivant lequel cette quantité d'émanation se développe est indépendant de la nature et de la pression du gaz. Ni la production ni la destruction de l'émanation ne peuvent donc être influencées. D'autre part le régime s'établit si lentement que le retard apporté par la diffusion de l'émanation dans un vase large est négligeable; c'est pourquoi les conditions telles que la nature et la pression du gaz, qui modifient la vitesse de diffusion, restent sans effet; ces mêmes conditions interviendraient dans des expériences faites avec les émanations du thorium ou de l'actinium.

La théorie la plus simple consiste à supposer que la production de l'émanation par le radium est continue et constante, et que l'état de régime qui s'établit dans un vase clos résulte d'une compensation entre la quantité d'émanation produite pendant un certain temps, et celle qui disparaît pendant le même temps en vertu de la destruction spontanée.

Nous avons vu que, si l'on désigne par q la quantité d'émanation présente au temps t dans un vase qui ne contient pas de radium et par Ço celle présente au temps t = o dans le même vase, on peut écrire

\ étant la constante qui caractérise la destruction spontanée de l'émanation.

On a, par suite,

ou

dt ~ ^ 0

la quantité d'émanation qui disparaît par unité de temps en vertu

28o CMAPITRI-; VI.

de la destruction spontanée est donc représentée par Ag ou par j-

Soit, d'autre part, A la quantité d'émanation produite par unité de temps par vm gramme de radium. Si p grammes de radium sont présents dans un vase clos, l'accumulation de l'émanation dans ce vase aura lieu conformément à la loi suivante :

En intégrant cette équation on obtient

A étantj-une constante arbitraire.

En désignant par ç,, la valeur de q au temps i = o, on trouve

Le premier terme q»e~''^ représente ce qui reste au temps t de la quantité g,, initialement présente. Le deuxième terme représente l'émanation qui s'accumule en présence du radium. Si, en particulier, Çi,= <Ji c'est-à-dire si le vase clos ne contient pas d'émanation au temps t= o, la formule devient

OU bien

q — /> AO \ 1 — e

Quand le sel de radium est à l'état solide, la quantité d'émanation q s'y trouve presque entièrement à l'état occlus. Quand le sel est dissous et que la dissolution est contenue dans un vase clos, la quantité q est répartie entre la dissolution et l'air surnageant; la destruction de l'émanation est d'ailleurs assez lente pour que la distribution se fasse conformément aux lois de solubilité des gaz dans les liquides, au moins d'une manière approchée; le retard apporté par la diffusion ne devient important qu'avec de grandes quantités de liquide et avec des vases comportant des parties capillaires.

GAZ RADIOACTIFS OU ÉMANATIONS. ''8l

La quantité limite d'émanation, susceptible de s'accumuler dans un vase clos contenant une quantité donnée de radium, peut être désignée par q^ ; elle ne pourrait être atteinte théoriquement que pour i = x. On a, par conséquent,

q^ =pM),

La quantité q^ est obtenue en multipliant la quantité d'émanation produite par unité de temps par la constante de temps Q qui caractérise la destruction de l'émanation. Pour l'émanation du radium 0 = i3.) heures environ; par conséquent q^ est la quantité qui serait dégagée en i33 heures, s'il ne se produisait pas de destruction spontanée.

En posant

g' = r/^e ë, on obtient la relation

Par suite, la courbe d'accumulation de l'émanation et la courbe de sa destruction à partir de sa valeur limite sont telles que la somme de leurs ordonnées est constante et égale à cette valeur limite. Ces courbes sont dites complémentaires. Elles sont représentées dans la figure Of conformément à la théorie, la valeur adoptée pour h étant i33,2 heures.

Si l'on considère que la partie du rayonnement, d'un sel solide, qui peut être supprimée par l'effet de la dissolution, est proportionnelle à la quantité d'émanation q présente dans le sel, et si l'on suppose que le sel solide ne perd pas d'émanation à l'extérieur, alors la courbe qui donne q en fonction du temps doit aussi représenter l'accroissement d'activité en fonction du temps pour un sel qui a été ramené à son activité minimum. Les courbes expérimentales de la figure 63 doivent donc pouvoir se confondre avec la courbe considérée. L'allure générale de ces courbes est effectivement en faveur de cette manière de voir, et, conformément à la théorie, la moitié de l'excès du rayonnement limite sur le rayonnement initial est obtenue en un temps voisin de quatre jours; toutefois la concordance n'est pas très parfaite, parce que le sel pouvait perdre un peu d'émanation à l'extérieur.

On peut obtenir des courbes plus conformes à la théorie, en mesurant l'accroissement d'activité d'un sel qui, après avoir été ramené à son activité minimum, a été enfermé en tube scellé. On mesure en fonction du temps l'intensité du rayonnement pénétrant du sel, le dispositif expérimental étant le même que celui qui a été utilisé pour l'étude de la décroissance de l'émanation par la méthode des électrodes extérieures. L'intensité du rayonnement

Fi g. 6!,.

2 4 6 8 ID 12 14 16 18 20 Z2 24 26 28 Jours

est proportionnelle à la radioactivité induite formée dans le sel, et celle-ci est elle-même proportionnelle à la quantité d'émanation q présente dans l'ampoule après le temps t. La formule ( i ) peut s' écrire

L'excès de l'activité limite sur l'activité actuelle décroît donc suivant la loi de destruction de l'émanation. Si l'on porte en abscisses le temps et en ordonnées le logarithme de la différence {g^ — q), les points obtenus doivent se placer sur une ligne droite, dont l'inclinaison permet de calculer la constante \. On voit donc là un moyen pour déterminer le coefficient caractéristique de la destruction de l'émanation du radium.

Plusieurs expériences faites dans ce but ont donné des résultats tout à fait conformes à la théorie. La diminution du logarithme

décimal de {q^ — q) par heure est très exactement la même que celle observée sur les droites de la figure 4'^- On a obtenu pour cette diminution dans trois expériences consécutives les nombres

(),OUJl7, OjOoS'.Ô, 0,00]2'.)..

L'une de ces expériences est représentée dans la figure 65.

Fi g. 65.

Ingiq-qi q

itOO

Toutefois, cette méthode n'ayant pas donné des résultats auss concordants que les méthodes de mesure de la décroissance de l'émanation, les nombres obtenus n'ont pas été utilisés pour la détermination de la constante \. La méthode a d'ailleurs cet inconvénient que l'erreur commise sur la mesure de l'intensité limite se répercute sur chacune des dilïérences {^q.^ — g).