iV) xo

(') RuTllKRFdHD, Pliil. Mag., 191)9.

('-) Uamsay el Gray, Soc. ckiin. de Londres, 1909.

GAZ RADIOACTIFS OU ÉMANATIONS. SaS

Bamsay et Gray.

p Température p Tempéralure

(en cenliinèlres). absolue. (en cenlimèli-es). absolue,

')() -lOi , 6 2000 '■^- ' ; 7

So '-l'^ji 2 5oo 334,5

100 217,2 3ooo. . 346,0

200 234, ■> 35oo 35G,o

5oo 262,8 45oo 372,9

1000 5-90,3 4745 3-7,5 (cril.)

i5oo 307,6

Les expériences de MM. Ramsay et Gray étaient faites dans un appareil de compression. La proportion des gaz non condensables était évaluée par l'observation de la pression du mélange gazeux à une même température en présence de volumes de liquide différents. On effectuait ensuite une correction due à la pression de ces gaz.

La température d'ébullition de l'émanation sous pression atmosphérique est — 65" d'après M. Rutherford^ — ()2° d'après MM. Ramsay et Gray. La température critique est io4%5.

L'émanation liquide est incolore et transparente en lumière transmise; elle paraît phosphorescente probablement par suite de l'excitation de la luminosité du verre; la teinte de la phosphorescence dépend de la nature du verre. Par abaissement de température elle se solidifie et cesse de transmettre la lumière ; la température de fusion mesurée avec un thermomètre au pentane est vers — ~\". L'émanation solide est lumineuse ; la lumière émise, très brillante à froid, passe par refroidissement du bleu d'acier au jaune, et devient rouge orangé à la température de l'air liquide. Par réchauffement les teintes se succèdent dans l'ordre inverse. Pour les pressions inférieures à 50*^'" de mercure, l'émanation, d'après MM. Ramsay et Gray, est à l'état solide ou gazeux.

D'après une évaluation approchée la densité de l'émanation liquide serait voisine de 5 à la température de l'ébullition sous la pression atmosphérique.

Les résultats qui précèdent ont conduit à quelques réflexions au sujet du poids atomique de l'émanation. MM. Ramsay et Gray

3x.\ CHAIMTRK VI.

ont remarqué que^ d'après les différences entre les poids atomiques, les homologues supérieurs du xénon dans la famille des gaz inertes auraient les poids atomiques ijS, 219^ 263. Si l'on porte en ordonnées les poids atomiques, et en abscisses d'une part les températures absolues d'ébullition, d'autre part les températures critiques absolues pour l'argon^ le crypton et le xénon^ par les points obtenus on peut faire passer des circonférences^ et si les points relatifs à l'émanation étaient aussi sur ces cercles^ le poids atomique de celle-ci serait 1 76. La considération des pressions critiques conduit au même résultat. Toutefois une extrapolation de ce genre est nécessairement sujette à caution.

73. Spectre de l'émanation du radium. — Des essais en vue de l'observation du spectre de l'émanation ont été faits par MM. Ramsay et Soddy au courant de leurs recherches relatives à l'isolement de l'émanation. Pendant ces essais des raies brillantes ont été observées à plusieurs reprises, mais, généralement, ces raies n'étaient pas persistantes. Dans des expériences faites ultérieurement, MM. Ramsay et Collie ont obtenu un spectre brillant qu'ils ont attribué à l'émanation ( ' ). Ce spectre était peu persistant, cependant il a été possible d'entreprendre une mesure des longueurs d'onde des raies principales. Après la disparition du spectre nouveau, le spectre de l'hydrogène apparaissait ; après plusieurs jours on pouvait constater l'apparition du spectre de l'hélium.

MM. Rutherford et Royds ont photographié le spectre de l'émanation pure obtenue suivant la méthode qui a été décrite plus haut (-). L'émanation destinée à l'observation du spectre a été condensée par le froid dans un tube de 5o"""' de volume, muni d'électrodes de platine. L'émanation correspondait à 0^,1 3 de radium, et sa pression évaluée d'après le volume occupé était de I """, I de mercure. Le spectre était très brillant, surtout dans le vert et dans le violet; il disparaissait quand on immergeait dans l'air liquide un tube adapté latéralement au tube principal; par conséquent ce spectre appartenait à un gaz condensable; on le

(') Hamsay cL Collik, Froc. liov. Soc, igol-

(^) RuTiiEUFoui) et Royds, PhiL Mag., 1908; Uoyus, Phil. Mag., 19119.

faisait réapparaître en laissant l'émanation se volatiliser. La présence de l'hydrogène pouvait être évitée, si l'on prenait la précaution de faire le vide dans le tube en le chauffant avant d'introduire l'émanation. Le nombre des lignes observées est environ loo; aucune d'elles n'existe dans les spectres stellaires. Le spectre disparaît quand on fait passer le courant pendant quelque temps; en même temps la pression diminue dans le tube par suite de l'occlusion de l'émanation par les parois du verre.

M. Royds a aussi obtenu le spectre de l'émanation du radium au moyen d'un réseau concave. Ce spectre est tout à fait conforme à celui obtenu au moyen d'un prisme et s'étend plus loin dans l'ultraviolet.

Spectre de l'émanation du i-adiuin.

Longueur d'onde.

Intensité. Rutherford et Royds. Ramsay et Collie.

jo 4644,7 46ÔO

lo 4460,0

20 i 1 nn . G

3';i6 CHAPTTnE vi.

Spectre de rémanatinn du radium (suite).

Longueur d'onde.

Intensité. Rutherford et Hoyds. Ramsay et Collie. lo 4' i4,9

RADIOACTIVl TÉ INDUITE.

75 . Production de radioactivité induite. — La radioactivité induite est une activité transmise à des corps primitivement inactifs, placés dans le voisinage des corps qui ont la propriété d'émettre une émanation radioactive. Tels sont le radium, le thorium et l'actinium. L'uranium, le polonium et autres substances qui ne produisent pas d'émanation ne donnent pas lieu à la formation de radioactivité induite.

La découverte du phénomène de radioactivité induite est relativement ancienne {^'oir § 53).

Voici quels sont les caractères essentiels de ce phénomène, tels qu'ils ont été établis dans les premières recherches ( ' ) :

I " L'activité d'une lame exposée à l'action d'une substance activante augmente avec le temps de l'exposition en se rapprochant d'une certaine limite suivant une loi as\ mptotique.

^»' L'activité d'une lame, qui a été activée et qui a été ensuite soustraite à l'action activante, disparaît progressivement et tend vers zéro suivant une loi asymptotique.

.V' Toutes conditions égales d'ailleurs, la radioactivité induite sur diverses lames est indépendante de la nature de la lame. Le verre, le papier, les métaux, s'activent avec la même intensité.

4" La radioactivité induite sur une même lame a une valeur limite d'autant plus élevée que l'activité de la substance activante est plus grande.

5" Toutes conditions égales d'ailleurs, la radioactivité induite

(■) P. Curie et M™' Curie, Comptes rendus, 1899. — Rutherford, P/iil. Ma g., 1900.

3îS cd.U'iTni; vu.

acquise par un corps est, en général, augnienlée quand ce corps porte une charge électrique négative.

Ainsi la radioactivité induite est indépendante, toutes choses égales d'ailleurs, de la nature de la substance sur laquelle elle apparaît ; cette substance ne lui sert en quelque sorte que de support. On peut de même constater que la radioactivité induite développée sur des surfaces solides non poreuses est un phénomène superficiel; elle peut être enlevée par frottement avec une couche de matière de très faible épaisseur. Ces considérations ont conduit M. Rutherford à proposer le nom de dépôt actif pour l'agent actif qui se trouve présent sur une surface activée. Le mot dépôt actif évoque l'idée d'une matière. La radioactivité induite se présente d'ailleurs, en effet, comme une propriété attachée à une matière déposée en quantité minime sur la surface activée.

La radioactivité induite consiste dans tous les cas en une émission de rayons hérérogènes qui comporte à la fois un rayonnement absorbable et un rayonnement pénétrant.

75. Radioactivité induite due au radium. — P. Curie et M. Debierne ont fait une série d'expériences qui ont précisé le mode de production de la radioactivité induite dans le cas du radium ( ' ).

Quand on produit l'activation d'une substance au voisinage du radium à l'air libre, on obtient des résultats irréguliers; le phénomène est, au contraire, très régulier quand on opère en vase clos. La matière active était placée dans une petite ampoule en verre a, ouverte en o {fig. -i), au milieu d'une enceinte close. Diverses plaques A, B, C, D, E placées dans l'enceinte deviennent radioactives au bout d'un jour d'exposition. L'activité est la même, quelle que soit la nature de la plaque, à dimensions égales (plomb, cuivre, aluminium, verre, ébonite, cire, carton, paraffine). L'activité d'une face de l'une des lames est d'autant plus grande que l'espace libre en regard de cette face est plus grand.

(') CuiUK el Di:i!iEiiNK, Comptes rendus, ni;us lyoi

IIADIOACTIVITE INDIITE.

Si Ton répète l'expérience précédente avec l'ampoule a complèteuicnt fermée^ on n'obtient aucune activité induite.

Le rayonnement du radium n'intervient pas directement dans la production de la radioactivité induite. C'est ainsi que^ dans l'expérience précédente, la lame D, protégée du rayonnement par l'écran en plomb épais PP, est activée autant que B et E.

La radioactivité se transmet par l'air de proche en proche depuis la matière radiante jusqu'au corps à activer. Elle peut même se transmettre au loin par des tubes capillaires très étroits.

Fig. 74-

La radioactivité induite est à la fois plus intense et plus régulière, si l'on remplace le sel radifère activant solide par sa dissolution aqueuse.

Certaines substances deviennent lumineuses, c[uand on les place dans une enceinte activante (corps phosphorescents et fluorescents, verre, papier, coton, eau, solutions salines). Le sulfure de zinc phosphorescent est particulièrement brillant dans ces conditions. La radioactivité de ces corps lumineux est cependant la même que celle d'un morceau de métal ou autre corps qui s'active dans les mêmes conditions sans devenir lumineux.

Quelle que soit la substance que l'on active en vase clos, cette substance prend une activité qui augmente avec le temps et finit par atteindre une valeur limite, toujours la même, quand on opère avec la même matière activante et le même dispositif expérimental.

La radioactivité induite limite, ohsen'ée avec un dispositif convenable, est indépendante de la nature et de la pression du gaz qui se trouve dans V enceinte activante [air, hydrogène, acide carbonique), elle

dépend seulement de la quantité de radium qui s'y troui'e à létal de solution, et semble lui être pro/iorlionnelle.

Pendant qu'on fait le vide dans une enceinte close contenant un sel de radium solide^ l'enceinte se désactive partiellement^ et l'activation se rétablit ensuite très lentement lorsqu'on a interrompu la communication avec la trompe.

Lorsque le gaz actif contenu dans une enceinte renfermant du radium est transporté dans une autre enceinte, il conserve pendant un temps assez long la propriété de rendre radioactifs les corps solides amenés en contact avec lui. La propriété activante du gaz disparaît en fonction du temps suivant une loi exponentielle; elle diminue de la moitié de sa valeur pendant une période voisine de 4 jours.

Les caractères essentiels du phénomène peuvent être interprétés en admettant que la radioactivité induite ne peut se produire qu'en présence de l'émanation, et que, toutes conditions égales d'ailleurs, elle a une intensité proportionnelle à la quantité d'émanation contenue dans l'enceinte activante.

P. Curie et M. Debierne ont observé que l'activité induite des corps placés dans une enceinte activante dépend essentiellement de l'espace libre existant devant eux ( ' ). Si dans l'enceinte on place une série de lames de cuivre parallèles entre elles, mais à des distances successives de plus en plus grandes, on constate que lorsque la distance entre les lames est petite, i """ par exemple, les surfaces en regard s'activent faiblement. Au contraire, si la distance entre les lames est grande, 3"'" par exemple, les surfaces en regard s'activent fortement. Le pouvoir d'activation est donc le même dans les diverses parties de l'enceinte, et ce fait est lié à la distribution de l'émanation, mais les parois s'activent, en première approximation, proportionnellement à la grandeur de l'espace libre situé devant elles.

Si l'enceinte activante est en verre, elle est entièrement illuminée, mais elle ne l'est pas également partout. Les tubes d'une même enceinte sont d'autant plus lumineux et plus radioactifs (ju'ils sont plus larges. Dans une même enceinte quand le régime est atteint, les parties de même forme ont même activité, qu'elles

(') CuniE et Debikhne, Compter rendus, décembre 1901.

Il \1)Io\(;ti\ iTK iNDiiTi-:. 33 1

soient ou non dans le voisinage immédiat de la solution activante. La radioactivité induite obtenue avec une quantité de radium relativement importante peut atteindre une intensité très élevée. Dans les expériences décrites ci-dessus l'activité des lames était, à surface égale, plusieurs milliers de fois plus grande que celle de l'uranium. On peut obtenir vme radioactivité induite bien plus grande encore.

TC). Loi de disparition de la radioactivité induite due au radium. — Quand une lame qui a été activée en présence de l'émanation du radium est retirée de l'enceinte activante, l'activité de cette lame disparaît presque complètement en un temps inférieur à un jour. La loi, suivant laquelle l'activité varie en fonction du temps, dépend du temps pendant lequel la lame a séjourné dans l'enceinte activante, autrement dit du temps d^ exposition. Cette loi dépend aussi de la manière dont les rayons sont utilisés, et n'est pas la même suivant qu'on utilise le rayonnement total ou seulement le rayonnement pénétrant. Mais dans tous les cas le rayonnement ne conserve après 3 à \ heures qu'une très faible partie de sa valeur primitive.

Si dans l'enceinte activante la concentration de l'émanation reste invariable, l'activité d'une lame qui séjourne dans l'enceinte croît avec le temps d'exposition. Toutefois une limite est atteinte en moins d'un jour, et l'activité induite delà lame reste alors stationnaire. La loi de la variation de cette activité en fonction du temps, après que la lame a été retirée de l'enceinte, est désormais indépendante du temps d'exposition entre un jour et un grand nombre de jours. L'activation est alors dite saturée, ou bien à exposition longue.

\. Voici comment varie en fonction du temps le rayonnement d'une lame qui a subi une exposition longue :

i" On utilise le rayonnement total -"^. La variation de -^ en fonction du temps t est représentée par la courbe de la figure -5, L L'intensité du rayonnement décroît d'abord rapidement et tombe à la moitié environ de la valeur primitive en un temps d'environ 1 5 minutes. Une loi de décroissance plus lente s'établit ensuite. Cette loi n'est pas simple, mais elle tend asymptotiquement vers

une loi exponentielle simple, avec laquelle elle peut être considérée comme confondue pour t = .) heures à 4 heures. L'intensité du rayonnement diminue alors de moitié en une période de temps voisine de 28 minutes.

La première étude détaillée de la loi de désactivation a été faite par P. Curie et M. Danne ( ' ). Ce travail a conduit aux résultats expérimentaux qui viennent d'être énoncés, et a permis de plus d'établir ce fait important que la courbe d'apparence complexe peut être représentée par vme formule numérique simple qui consiste en une différence de deux exponentielles. Une demi-heure à partir du début de la désactivation la loi de décroissance est représentée par la formule

A = Ao[Ke->-'— (K— i)c->''].

où les coefficients ont les valeurs suivantes :

X' = o,ooo538 — 5 sec

X = 0,00041 3 — , sec

La deuxième exponentielle devient négligeable par rapport à la première après quelques heures, et alors la loi de décroissance est une exponentielle simple caractérisée par une diminution de moitié en 28 minutes.

Dans la formule précédente, -■^„ n'est pas l'intensité initiale réellement observée; c'est l'intensité initiale qu'on aurait observée si la loi exprimée par la formule s'appliquait dès le début, autrement dit ^^) est l'intensité initiale obtenue par extrapolation de la formule vers l'origine des temps. La courbe ainsi extrapolée est indiquée sur la figure en traits ponctués.

■>." Si au lieu d'utiliser le rayonnement total, on utilise seulement les rayons qui ont traversé une épaisseur d'aluminium de ()""",ô ou davantage, c'est-à-dire les rayons [i et y, on trouve que l'intensité du rayonnement est approximativement représentée dès le début de la désactwation par la formule Curie et Danne, sans que

(') CuHiic et Danne, Comptes reru/iis, igo3.

RAOïOAcrrivriK i.muite. 333

l'on observe la baisse initiale rapide qui a été signalée dans le cas où les rayons utilisés sont principalement les rayons a.

Fig. 75.

•SJ

200 minutes

0 50 100 150 ' 200 minutes

Nous verrons plus loin que la formule Curie et Danne ne repré-

3î j CHAPITRE VII.

sente pas la loi de désactivation d'une manière rigoureuse. Les coefficients des deux exponentielles ont été légèrement modifiés^ et le coefficient K peut dépendre dans une certaine mesure des conditions expérimentales. Toutefois cette formule donne une bonne première approximation pour la représentation de la courbe. Elle a d'ailleurs servi de modèle pour l'analyse mathématique d'autres courbes analogues qui se présentent en radioactivité. Le mode d'analyse sera exposé en détail dans le paragraphe 170.

II. L'ensemble des courbes obtenues pour des temps d'exposition variant depuis quelques secondes à ?.4 heures a été l'objet d'études faites d'une part par P. Curie et M. Danne ( ' ), d'autre part par Miss Brooks (-); P. Curie et M. Danne ont montré que dans tous les cas la loi de désactwation devient finalement après quelques heures la même loi exponentielle caractérisée par une baisse de moitié en 28 minutes environ. Les courbes qui représentent l'intensité du rayonnement total en fonction du temps pour différents temps d'exposition ont été tracées dans la figure 76. Les courbes de la figure -•; représentent le logarithme de l'intensité de ce même rayonnement en fonction du temps ; conformément aux résultats expérimentaux énoncés plus haut^ chaque courbe tend vers une droite, et toutes ces droites limites sont parallèles entre elles. Les courbes obtenues en utilisant seulement les rayons ^j et y sont celles de la figure 'jN; elles représentent l'intensité du rayonnement pénétrant en fonction du temps pour différents temps d'exposition.

I " Considérons en particulier la courbe relative à un temps d'exposition très court (environ i minute) et au rayonnement total [fi g. 7.J, II). Pendant les 10 premières minutes après c|ue la lame a été retirée de l'enceinte activante, l'activité décroît rapidement et devient environ 8 fois plus faible, La désactivation se ralentit cependant, et après 1 5 minutes l'activité prend une valeur stationnaire qui persiste pendant lo minutes environ, La

(') Ci'HiE et Danni;, Comptes rendus, igoS. (-) Miss BiiooKS HuTiiEiiFOKD, Hadiocictivity .

lîAniO\CTI\ ITE INDUITE.

décroissance reprend alors à nouveau^ et tend vers la loi exponentielle caractéristique finale.

Fis. -6.

Temps en minutes

Les courbes qui correspondent aux temps d'activation compris

3V) ciiAi'iTRi': VII.

entre i minute et j.i heures ont des formes intermédiaires entre ces deux types extrêmes. A mesure que le temps d'exposition augmente, la baisse initiale diminue d'importance; en même temps le palier d'intensité constante devient plus court et disparaît.

Fis. 1-:.

V." La courbe relative à un temps d'exposition très court et au rayonnement pénétrant [i et y {fig. 78) est essentiellement différente

RADIOACTIVITÉ INDUITE. 337

à son début de la courbe obtenue pour le même temps d'exposition^ en utilisant le rayonnement total. Xon seulement on n'y observe pas la baisse initiale si importante^ mais, au contraire, le rayonnement, très faible au début, commence par croître et augmente jusqu'à t= 35 minutes environ; un maximum est alors atteint, après lequel s'établit la décroissance progressive suivant une loi qui tend vers la loi exponentielle finale.

Quand le temps d'exposition augmente, la courbe se déforme progressivement. L'intensité initiale n'est plus nulle, et son

bO

Temps en minutes Rayons ayant traversé une lame d'aluminium de Imm. d'épaisseur

rapport à l'intensité maximum va en augmentant ; de plus, le temps qui correspond au maximum recule vers l'origine. Pour un temps d'exposition de i\ heures le maximum se trouve à l'origine même.

On voit que l'évolution de l'activité induite a les apparences d'un phénomène très complexe. Cependant l'étude expérimentale du phénomène a montré que tous les résultats peuvent être

338 CHAI'ITIΠvil.

représentés numériquement par des combinaisons linéaires de trois fonctions exponentielles distinctes d'où- Chapitre XIII). La théorie des transformations radioactives rend compte de ce fait en admettant cpie le dépôt actif du radium est composé de trois substances radioactives distinctes, dont chacune se détruit suivant une loi exponentielle caractéristique. La première de ces substances est nommée radium A; elle est produite directement par l'émanation et se détruit très rapidement en produisant la deuxième substance, le racUitin B; celle-ci se détruit à son tour en donnant lieu à la formation de radium C. Les vitesses de destruction du radium B et du radium C sont peu différentes. Chacune des substances a son rayonnement propre; l'intensité relative de ces rayonnements varie avec la proportion des substances et la nature des écrans utilisés, et leur superposition suffit pour rendre compte de tous les phénomènes décrits.

En particulier, la baisse initiale rapide du rayonnement total est due à la destruction du radium A; cette baisse est supprimée par l'emploi d'un écran d'épaisseur supérieure à o""", i, parce que le radium A n'émet pas de rayons pénétrants.

Il est d'ailleurs utile de remarc{uer que la forme des courbes obtenues dépend dans une certaine mesure du dispositif expérimental employé, parce que de ce dispositif dépend la manière dont les diverses parties du rayonnement sont utilisées pour ioniser le gaz.

Les considérations précédentes s'appliquent aux substances qui n'absorbent pas sensiblement d'émanation (cuivre, verre, etc.). La figure -9 représente les courbes obtenues par P. Curie et M. Danne avec différents temps d'exposition, pour la désactivation de substances telles que le celluloïd ou le caoutchouc qui s'imprègnent d'émanation et ne la dégagent que progressivement; la vitesse de désactivation est en ce cas diminuée; on voit que ce phénomène est déjà très sensible avec le plomb. La courbe de désactivation normale après activation saturée est représentée en gros trait sur la figure.

On peut constater cjue toutes les substances dont la courbe de désactivation s'écarte de la courbe normale, ainsi que l'indique la figure, sont susceptibles de dégager de l'émanation et activent les corps dans leur voisinage. Le même effet peut être observé à

RADIOACTIVITE INDUITE.

un degré très faible avec les métaux ou le verre qui dégagent un peu d'émanation pendant un temps d'une heure ou deux après avoir été retirés de l'enceinte activante. Les corps "poreux absorbent l'émanation avec une facilité particulière. Nous avons vu que le