DÉGAGEMENT DE CHALEUR PAU LES SUBSTANCES RADIOACTIVES. S

cavités sont remplies de pétrole. Les blocs sont installés dans une enceinte métallique protégée contre les variations de température; dans une petite cavité de chaque bloc se trouve l'une des soudures d'un couple thermo-électrique ; l'intensité du courant est réglée de telle manière que le couple n'accuse aucune différence de température entre les deux cavités; ensuite l'on intervertit la spirale

et l'ampoule et l'on recommence l'expérience; on élimine ainsi l'influence d'une petite dissymétrie qui peut exister entre les deux blocs.

La constance du débit de chaleur a été vérifiée pendant i5 mois^ et ce débit était de 68*^'^ 5 par gramme de bromure et par heure^ soit i i-''"' par gramme de radium et par heure. Les conditions de l'expérience ont été variées; on employait des calorimètres en cuivre^ en aluminium et en plomb. Les dimensions étaient 2*^'", 5 de hauteur, l'^'^ô de diamètre extérieur et o'^"', 5 de diamètre intérieur. Les rayons c[ui sortaient du verre devaient donc traverser o"'\ j 5 de métal. On a aussi employé un calorimètre en plomb de 4"'" de hauteur et de 2"", 5 de diamètre extérieur avec le même diamètre intérieur que précédemment; l'épaisseur de métal traversée était en ce cas égale à i*"". Tous les calorimètres ont donné sensiblement le même résultat^ les écarts des expériences ne dépassant pas 2 pour 100.

La mesure la plus récente du débit de chaleur est celle de MM. V. Sclnveidler et Hess ( ' ), effectuée sur un gramme de chlorure

(') V. ScinvEiDLER et Hess, Acad. de Vienne, 1908.

de radium appartenant à l'Académie de Vienne. La pureté de ce sel était garantie par la détermination de son poids atomique, (jui a donné le nombre 223. La méthode de mesures était la même ([ue dans les expériences de M. Angstrr)m, avec les dimensions suivantes des calorimètres en cuivre : diamètre extérieur, 2"'",;'); liauteur, 6"'"; épaisseur des parois, o''"',5. Le métal était poli et doré ; un couvercle épais était posé sur chaque calorimètre. L'élévation de température, due au radium, atteignait 5", 5. Une spirale de fil de manganine d'environ 1 8 ohms de résistance servait pour la comparaison. Le nombre trouvé est 1 18'^^ par gramme de radium et par heure, les mesures individuelles étant concordantes à la précision de o, 5 pour 100. La concordance avec le résultat de M. Angstrom est très remarquable, et le nombre obtenu est celui qui mérite le plus de confiance actuellement, étant données la quantité relativement grande de radium employée et la précision des mesures qui en résulte.

On verra plus loin que la vie moyenne du radium est probablement voisine de 2800 ans. La quantité de chaleur dégagée par un gramme de radium jusqu'à destruction complète serait en ce cas de l'ordre de 2, 9. 10'' calories; pour fovu'nir cette quantité de chaleur, il faudrait brûler environ 5oo''8 de charbon ou bien environ -o'^" d'hydrogène.

101. Chaleur dégagée par l'émanation du radium et par la radioactivité induite. — Les expériences de P. Curie, relatives à l'augmenta tion du débit de chaleur du radium solide à partir du moment de sa préparation, ont montré qu'une grande partie de ce débit est due à l'émanation accumulée. Des recherches à ce sujet ont été faites par MM. Rutherford et Barnes ( ' ) qui ont chauffé le sel de radium de manière à en chasser l'émanation; celle-ci était condensée dans un petit tube de verre immergé dans l'air liquide. L'émanation et le sel dont elle était séparée étaient étudiés séparément au moyen d'un calorimètre différentiel, représenté dans la figure i53. Deux ballons de verre, de 5ou'"'' de volume chacun, étaient fermés par des bouchons. Les ballons étaient réunis par un tube en U contenant du xylène et servant de mano-

(') KuTiiERi'OKD et Baunes, PkU. Mag., 1904.

DKGAGKMENT DE CH.VLELR PAR LKS SUBSTANCES RADIOACTIVES. ^.JiJ

mètre différentiel. Un tube de verre bouelié en bas pénétrait au travers du bouchon dans l'intérieur de chacjue ballon. Quand on introduisait au fond de ce tube une source de chaleur, l'air du ballon était chauffé et la pression augmentait. La différence de pression était lue au microscope. Les ballons étaient placés dans un bain d'eau cju'on agitait. On constate c[ue le débit de chaleur du sel, dont on vient de chasser l'émanation^ diminue d'abord pendant cjuelques heures et atteint un minimum dont la valeur est environ 2. j pour 100 du débit qui correspond à réc[uilibre radiooctif^ puis le débit augmente et tend vers la valeur de régime.

Fig. i53.

Le débit dû à l'émanation augmente, au contraire, pendant quelques heures, et décroît ensuite suivant une loi qui est approximativement la même que la loi de décroissance de l'émanation. On pouvait estimer que l'émanation et le dépôt actif en équilibre avec le radium fournissent -j pour 100 environ du débit total de chaleur du radium. Pour suivre plus rapidement les variations de la chaleur dégagée, MM. Rutherford et Barnes ont employé un thermomètre différentiel en platine. Lne bobine formée par o.V'" de fil de platine fin était placée dans un tube de .V'"" de diamètre, où elle occupait •>"" de longueur; les tubes contenant le radium ou l'émanation pouvaient pénétrer dans cette spirale. On mesurait la variation de la résistance de la spirale lors de réchauffement. On a trouvé que pour le radium qui vient d'être privé d'émanation le débit de chaleur après i :^ minutes constituait j.j pour 100 du débit limite, et le débit minimum constituait aa pour 100 du débit limite. Pour l'émanation condensée dans un tube de o"" de longueur et de .)""" de diamètre, le débit maximum était atteint après 3 heures; à ce moment on chassait l'émanation et l'on

observait la baisse du débit; après lo minutes celui-ci était égal à ^7 pour loo de sa valeur maximum^ et la loi de diminution rappelait la loi de la disparition de la radioactivité induite après exposition longue (intensité du rayonnement total). D'après MM. Rutherford et Barnes^ les proportions relatives du débit de chaleur sont approximativement les suivantes :

Pour 100.

Iladiuin 7.5

limanalion -H radinin A 4 4

l^acliuiii G 3i

Le dégagement de chaleur par l'émanation du radium a été aussi observé par M. Ramsay ( ' ) qui a pu suivre pendant 1 5 jours au thermomètre l'excès de température dû à une ampoule contenant l'émanation; l'excès initial était égal à o",5 environ.

M. Debierne a mesuré le dégagement de chaleur en fonction du temps pour l'émanation contenue dans une petite ampoule de verre a. Les mesures étaient faites au calorimètre à glace. On mesurait dans le même appareil le débit de chaleur dû à une ampoule de verre b contenant une quantité connue de sel de radium en équilibre radioactif. Le rayonnement pénétrant des deux ampoules était comparé^ et l'on pouvait ainsi se rendre compte à quelle quantité de radium correspondaient à l'état d'équilibre l'émanation et la radioactivité induite dans l'ampoule a. On pouvait en déduire pour le radium en équilibre radioactif les proportions du débit de chaleur attribuables respectivement au radium et à l'émanation accompagnée de la radioactivité induite. Ces proportions sont iS pour loo et 82 poiir 100^ soit 2 i"-'' et 97*^"' par gramme de radium et par heure.

La quantité de chaleur dégagée par unité de temps par l'émanation en équilibre de régime avec la radioactivité induite décroît très exactement suivant la loi exponentielle qui caractérise la décroissance du rayonnement. Dans la figure 1 54 la ligne I a été obtenue en portant en abscisses le temps et en ordonnées le logarithme de l'intensité du rayonnement de l'ampoule o; la ligne II a été obtenue en portant en ordonnées le débit de chaleur de la naême

(') Ramsay. Chem. Soc, i<)0-.

DEGAGEMENT DE CHALELR l'AR LES SUBSTANCES RADIOACTIVES.

ampoule. On voit que les lignes I et II sont deux droites parallèles. La vie moyenne de l'émanation étant de loo heures environ^ on peut déduire de ce qui précède que l'émanation saturée^ séparée d'un gramme de radium^ pourra pendant sa vie dégager une quantité de chaleur égale à 97 X iv^>>^ calories^ soit environ i?, 900*^^^^ Le volume de l'émanation saturée d'un gramme de radium étant

Fi y. IJ4-

nV

Temps en heures

180 200 220 2'hO 260

environ o™"'',6, sa masse^est environ o'"^, 01, si l'on admet c{ue le poids moléculaire est voisin de 200; le dégagement de chaleur total d'un gramme d'émanation pendant toute sa vie serait alors environ lo'-* calories, nombre de même ordre que celui qui mesure la chaleur accompagnant la destruction d'un gramme de radium. Ce résultat n'a rien qui doive étonner, parce que si l'on considère des atomes de poids peu différents, leur nombre dans un gramme de matière est peu différent également, et l'on peut penser que les quantités de chaleur mises en liberté lors de la destruction des atomes sont de même ordre. Mais le débit de chaleur pour divers corps radioactifs pourra être extrêmement différent, car il dépend essentiellement de la vitesse de destruction. Un gramme d'émanation, en

équilibre avec le dépôt actif^ fournirait pendant la première heure une quantité de chaleur environ 80000 fois plus grande que celle fournie dans le même temps par un gramme de radium en équilibre radioactif.

162. Énergie cinétique des rayons v. et chaleur dégagée. — Les

rayons a étant absorbés dans une couche très mince de inatière solide, leur énergie cinétique doit se trouver convertie en chaleur. M. Rutherford a indiqué que la chaleur dégagée par le radium pouvait provenir principalement de cette source.

D'après les résultats numériques obtenus par M. Rutherford, l'énergie cinétique w des particules a du radium peut facilement être calculée. On a en effet pour l'énergie cinétique des particules provenant d'un gramme de radium pendant l'unité de temps

e étant la charge d'une particule, m sa masse, v sa vitesse et N le nombre des particules émises par unité de temps par un gramme de radium. On suppose que la charge e a la même valeur pour les particules des quatre faisceaux; la valeur du produit — est connue

pour chaque faisceau d'après les mesures de déviation électrostatique (§ 130); on peut de plus admettre que le nombre N a dans tous les cas la même valeur 3, i. 10'" par seconde. Par suite

Ne '^ /»('2 w = >

•}. jm^ e

Or,

2, -^- = ioi''^(4,78 + :),63 -i- (),r>. + 8,07) ■= 24,9. lo''* imités E. M.

Ne = '),i. 10'" X ^^^—^ = 10,5. 10 1" unité E. M.

et IV = I },i . ro-j ergs pour i seconde ou 4,73. lo'-' cri;s pendant i heurt;

D'autre part un gramme de radium dégage par heure une quantité de chaleur égale à 1 1 8'^' environ, et cette quantité de chaleur équivaut à 1 18 x 4, '<)• 10^ ©rgs, soit ^,9'). lo" ergs.

On voit donc que la différence entre la chaleur réellement dégagée et celle qui correspond à l'énergie cinétique des rayons a constitue

DKGAGIÎMENT DE CHALEUR PAR LES SUBSTANCES RADIOACTIVES. v.83

seulement environ 5 pour loo du débit total. Cette différence peut s'expliquer soit par un manque de précision des données expérimentales, soit plutôt par cette considération cju'en dehors de l'énergie cinéticiue des rayons a, il faut envisager celle des rayons j et celle des atomes radioactifs projetés en vertu du phénomène de recul (§ 84). On peut prévoir que l'énergie d'un atome radioactif projeté est de l'ordre de 2 pour 100 de celle d'une particule a. D'autre part, d'après différents expérimentateurs (Curie, Laborde, Runge et Precht), l'augmentation du débit de chaleur qu'on obtient en entourant le radium d'une enveloppe de plomb afin d'absorber très complètement les rayons |j, est de l'ordre de 5 pour 100 du débit mesuré. Quant aux rayons y, leur effet calorifique doit être faible par rapport à celui des rayons ^p, parce que l'effet calorifique total ne semble pas augmenter pour des épaisseurs de plomb supérieures à 3""".

Il semble, d'après ce qui précède, que lors de l'explosion des atomes de radium, l'énergie mise en liberté est presque entièrement utilisée pour communiquer aux particules expulsées leur vitesse d'émission, résultat c|ui n'était pas évident a priori, car on aurait pu penser que les parties restantes de l'atome exécutent à la suite de l'explosion de celui-ci des vibrations qui s'amortissent avec dégagement de chaleur.

Quand le radium est en écjuilibre avec l'émanation et la radioactivité induite, l'énergie cinétique du groupe de rayons a du radium et celle de tous les quatre groupes de rayons a sont entre elles, d'après les mesures de M. Rutherford, comme les nombres 4,78 et 24,9, dont le rapport est 0,192. D'après les expériences de M. Debierne les débits de chaleur du radium seul et du radium accompagné de l'émanation et de la radioactivité induite sont proportionnels aux nombres 18 et 100. Si l'on évalue à 5 pour 100 le débit de chaleur dû aux causes autres que l'absorption des rayons a, la proportion du débit de chaleur dû au radium seul serait 1 9 pour 1 00 du débit total attribuable aux rayons a. Ces deux résultats sont en très bon accord.

On peut prévoir que, pour les substances radioactives ayant des poids atomicjues voisins, les quantités de chaleur dégagées par gramme de matière détruite sont de même ordre, si la destruction d'un atome entraîne l'expulsion d'une seule particule a.

■284 CHAPITUE XI.

Quant aux débits de chaleur^ à vitesse d'émission égale des particules a. ils seraient entre eux comme les inverses des vies moyennes et comme les nombres des particules a émises par unité de temps par gramme de matière. Mais si la destruction d'un atome entraîne l'expulsion de plusieurs particules a, comme dans le cas du radium^ alors les débits de chaleur restent approximativement proportionnels aux activités totales mesurées par les rayons a, mais ce sont les quotients des débits de chaleur par les nombres des particules a provenant de l'atome qui sont entre eux comme les inverses des vies moyennes^ à vitesse égale des particules a émises.

Le dégagement d'énergie totale pour une matière radioactive qui n'émet que des rayons ^j est probablement une petite fraction du dégagement d'énergie totale fourni à masse égale par une matière émettant des rayons a.

1()3. Effet calorifique du thorium, du polonium. — On peut, d'après ce qui précède, se rendre compte a priori de l'ordre du débit de chaleur qu'on doit prévoir pour le thorium ou l'uranium.

L'activité du radium est à celle de l'uranium dans le rapport d'environ 7,3. lo^ (Boltwood); le dégagement de chaleur d'un gramme d'uranium doit donc être de l'ordre de 1,6. lo"'' calorie à l'heure; pour un gramme de thorium on trouverait un ordre de grandeur analogue. Pour mettre en évidence un dégagement de chaleur aussi faible^ il est nécessaire d'employer une quantité de matière importante.

En opérant avec 4''''^ d'oxyde de thorium, MM. Pegram et Webb ( ' ) ont réussi à mettre en évidence un excès de température de cet oxyde sur le milieu ambiant. La matière active était contenue dans un vase isolateur à vide de 5 litres de volume, suspendu dans un cylindre métallique plongeant dans un bain de glace fondante. On mesurait la différence de température entre l'oxyde de thorium et le bain de glace au moyen d'un couple thermo-électrique. On produisait ensuite au sein de l'oxyde un dégagement de chaleur constant au moyen d'un fil dans lequel circulait un courant électrique, et l'on déterminait la valeur de l'excès de température

(') PiCGUAM et Wkbb, Science, kjo'i; Le Radium, 1908.

DEGAGEMENT DE CIIVLEL'U PAR LES SUBSTANCES It ADIOACTIVES. iO >

qui s'établissait dans ces conditions. Comme les différences de température étaient très faibles^ on les considérait comme proportionnelles aux débits de chaleur. Le récipient dans lequel se trouvait le vase isolateur était étanchc;, et la pression y était réduite à o""",4 de mercure. La masse d'oxyde n'était pas partout à la même température^ la région centrale était plus chaude. L'excès de température observé était 3,4. io~'^ degré^ et le débit de chaleur était évalué à (),6. io~o calorie par gramme d'oxyde et par heure. Ce nombre est de l'ordre de grandeur prévu ; toutefois l'oxyde considéré n^était pas dans un état d'équilibre radioactif, et son activité n'était que 46 pour 100 de celle de l'oxyde à l'état d'équilibre dans les minéraux de thorium. On peut juger, d'après cela, qu'avec de l'oxyde en équilibre radioactif, on aurait obtenu un débit de chaleur de :>. ,i.io~' calorie par heure et par gramme.

Pour mettre en évidence des débits de chaleur faibles provenant de sources de chaleur de petites dimensions, M. Duane (') a utilisé un calorimètre très sensible, au moyen duquel on peut constater avec certitude la production de ^hl ^^ gramme-calorie à l'heure, la durée de l'expérience n'étant que de quelques minutes. La méthode est basée sur l'augmentation rapide de la tension de vapeur d'un liquide très volatil lors d'un accroissement de température. Deux récipients de verre A et A' [fig. i^.t) sont réunis par un tube capillaire B. La moitié du volume des récipients est remplie d'éther sulfurique; l'air étant presque complètement retiré de l'appareil, celui-ci est ensuite scellé à la flamme. On peut arriver à placer une petite bulle d'air de longueur convenable dans le tube B et l'on observe le déplacement de cette bulle avec une lunette ou avec une lentille et une échelle. Si l'on introduit dans le tube D une substance S qui dégage de la chaleur, la tension de vapeur dans le récipient A augmente, et la bulle d'air est poussée vers le récipient A'. Le déplacement de la bulle dû à une petite quantité de chaleur est très grand, de sorte que l'appareil est très sensible. Pour protéger ce calorimètre contre les variations de la température extérieure, on le plaçait à l'intérieur d'un bloc de plomb E dont il était isolé en bas par un support

(') Duane, Comptes rendus, 190g.

de paraffine et en haut par de la ouate. Le bloc de plomb était supporté par deux tiges à l'intérieur d'une boîte de laiton G enveloppée de ouate et placée dans une boîte de zinc qui était elle-même installée dans un thermostat à réglage électrique.

Au lieu de mesurer le déplacement maximum de la buUc;, provoqué par l'introduction d'une source de chaleur dans le tube D, on peut utiliser une métliode de compensation et faire absorber la chaleur en même temps (ju'elle se dégage. La compensation était

Fis. i55.

obtenue par l'emploi de l'effet Peltier : le tube D renfermait un couple P de fer-nikel;, et l'on cherchait quelle était l'intensité du courant électrique pouvant absorber la chaleur produite à chaque instant. L'expérience a montré que la vitesse d'absorption de la chaleur est proportionnelle à l'intensité du courant si celle-ci ne dépasse pas 0,06 ampère et que 8'"', 2 sont absorbées par heure et par ampère. Un essai fait avec o"'S,8 de chlorure de radium a donné, pour le débit de chaleur du radium par gramme et par heure, 1 20' "' ;

DKGAGlîMIÎNT DE CHAI.KIR PAR LES SUBSTANCES RADIOACTIVES. '.Sj

ce noiTibre est en bon accord avec les résultats obtenus par d'autres méthodes sur des quantités relativement grandes de radium. Au moyen du calorimètre qui vient d'être décrit, M. Duane a mesuré le débit de chaleur d'un échantillon de radiothorium et d'un échantillon de polonium. Les débits de chaleur mesurés étaient de l'ordre de o' '',01 par heure. En mesurant de plus l'ionisation totale produite par le polonium en couche très mince, on a trouvé que le polonium et le radium, en quantités qui produisent la même ionisation, dégagent à peu près les mêmes quantités de chaleur. Ce fait est conforme à l'hypothèse d'après laquelle la chaleur dégagée représente approximativement l'équivalent de l'énergie cinétique des rayons a^ car l'ionisation semble proportionnelle à cette inême éneroie.

URANIUM ET SA FAMILLE

I6i. Rayonnement de l'uranium. — L'uranium est la substance sur laquelle la propriété radioactive a été observée pour la première fois. L'uranium est un métal dont le poids atomique 2 38,5 est le plus élevé de tous ceux que nous connaissons actuellement. La radioactivité de cette substance se montre tout à fait constante au cours de plusieurs années (§ 31).

L'ionisation au voisinage de l'uranium est due principalement à un rayonnement absorbable cjui est considéré comme rayonnement rj., bien qu'aucune preuve directe n'ait encore été obtenue à ce point de vue. L'effet du champ magnétique sur ces rayons n'a pas été observé, et l'on rencontre à ce point de vue quelques difficultés; en effet, l'effet radiographique des rayons n'a encore pu être obtenu, et l'effet ionisant est trop faible pour qu'on puisse employer un dispositif semblable à celui dont M. Rutherford s'est servi pour mettre en évidence Faction du champ magnétique sur les rayons a du radium. La courbe d'ionisation caractéristique des rayons a n'a pas non plus été construite pour ces rayons, car il est difficile d'employer dans ce cas un diapliragme pouvant isoler des rayons parallèles. D'autre part, la limite du rayonnement dans l'air semble assez bien définie et, de plus, des rayons ,j aussi facilement absorbés par l'air seraient très sensibles à l'action du champ magnétique; enfui la production d'hélium dans une solution de sel d'uranium a été oljservée par M. Soddy. Les rayons dont il s'agit serait donc désignés ici comme rayons a, bien que leur nature ne puisse être considérée comme établie avec certitude.

Le parcours des rayons a de l'uranium n'a pas encore été déterminé expérimentalement avec précision. Quand on examine l'ioni-

riiAMiM i:t sa fa.milli:. '89

satioii dans un espace d'air compris entre deux plateaux parallèles dont l'un est recouvert d'une couche d'oxyde d'uranium, on constate que^ pour une distance entre les plateaux supérieure à '6''"\ le courant de saturation ne varie plus guère avec la distance. En conservant une valeur fixe de la distance des plateaux et en faisant varier la pression de l'air ionisé, on peut déterminer la pression pour laquelle l'absorption des rayons a de l'uranium est totale ('). On trouve ainsi que le parcours des rayons dans l'air sous la pression atmosphérique, déduit de leur parcours dans l'air sous une pression dilïérente^ est compris entre 3'"' et 4""- Oi^^ peut aussi utiliser un dispositif avec lequel les rayons ne peuvent pénétrer dans la chambre d'ionisation qu'au travers d'une toile métallique et observer l'accroissement du courant qui a lieu quand on rapproche progressivement la source radiante de la toile. Le nombre ainsi trouvé pour la distance maximum à laquelle s'étend dans l'air l'action des rayons est environ 3 '"'^5 (-). M. Braggv, par des considérations indirectes, a trouvé pour le parcours la valeur 3 ""^26 (§ lî27). D'après ces résultats^ il est probable que la vitesse initiale des rayons a de luranium est peu différente de celle des rayons a du radium.

L'intensité des rayons a de l'uranium est réduite de moitié quand les rayons traversent une couche d'air de 4"""?^j Is coefficient d'absorption de l'aluminium pour ces rayons est environ 2-00.

L'uranium qui est à l'état d'équilibre radioactif émet aussi des rayons 3 et des rayons ^'. Les rayons ^j sont attribuables à l'uranium X c{ui est un produit de la désagrégation de l'uranium et qui l'accompagne pour cette raison. L'ionisation due aux rayons pénétrants^ dans les chambres d'ionisation de dimensions usuelles^ n'est que de cjuelques pour 100 quand on emploie une couche active épaisse^ et moins de 1 pour 1 00 quand on emploie une couche active très mince.

Les rayons y de l'uranium ont une intensité très faible, et proviennent, de même que les rayons j. de l'uranium X.

J'ai montré dans un travail déjà ancien que l'activité des com-

(') Lacy, Le Radium, 1907.

(-') Bloch, Le Radium, 'O^T-