Volatilité du radium A, du radium B et du radium C

Nous avons vu que le radium B distille plus facilement que le radium C. Tandis que ce dernier ne commence à se volatiliser que vers i i oo"^ le radium B est fortement volatilisé à la température de 600". Le radium A semble encore plus volatil que le radium B, ainsi qu'il résulte des expériences de M. Duane (') relatives à l'efTet de la chaufïe sur un fil activé pendant 00 minutes et contenant les trois substances, radium A, radium B et radium C, en proportions convenables. On examinait la loi d'évolution de l'activité du dépôt actif qui reste sur le fd et de celui qui distille sur les parois de l'enceinte dans laquelle le fil est placé, en même temps qu'on le chauffe au moyen d'un courant électrique. On constate que, jusqu'à ce qu'on ait atteint la température de 3oo", l'effet de la chauffe est peu sensible; c'est d'ailleurs le radium A qui distille seul dans ces conditions, la courbe de désactivation de la matière active recueillie par distillation étant la même que la courbe qu'on obtient après une exposition de très courte durée. Tant qu'on ne chauffe pas au rouge, le radium A domine dans la matière qui distille, mais pour une chauffe à -oo"-8()o" une forte proportion de radium B distille également. La matière A est donc plus volatile que la matière B.

Au-dessous de i.hV l'effet de distillation est très faible, et la matière qui distille se compose de radium B seulement. Toutefois la distillation à température aussi basse ne peut être obtenue pour la matière B qu'avec un fil activé qui contient encore du radium A; le phénomène ne se produit pas, si après avoir activé un fil, on le laisse en repos pendant 20 minutes avant de commencer le chauffage; ce phénomène doit donc être rapproché du phé-

(') Duane. Journal de Physique, igoô.

302 CIIAPIÏIIE XIII.

nomène de projection de radium B à la température ordinaire^ et il n'est pas certain que l'élévation de température ait une influence réelle.

Certaines observations tendraient cependant à assigner à la température de volatilisation de radium A une valeur bien plus élevée. M. Makower a activé pendant i o minutes un fil chauffé dans un four contenant de l'émanation ('). On admettait que la température de volatilisation complète du radium A est atteinte quand le fil ne s'active plus. On trouve ainsi que le radium A commence à se volatiliser à 800'.' et que sa volatilisation est complète à <)oo". On trouve par la môme méthode que la volatilisation du radium C commence vers ■jod^-Hoo"^ mais que la température de volatilisation complète peut dépendre de la nature du corps activé et semble plus élevée avec le quartz (i3oo") qu'avec le platine ou avec le nickel (lioo"). Quand une tige de platine portée à un potentiel élevé est chaulfée à qoo" dans un four contenant de l'émanation^ elle ne récolte aucun dépôt actif, et cela quel que soit le signe de la charge. Donc môme dans ces conditions où le radium A reste dans le gaz, il n'y a pas d'arrivée appréciable de radium C^ moins volatil^ sur la tige.

Les phénomènes d'activation faible à température peu élevée en présence d'un corps activé qu'on chauffe peuvent ôtre produits par l'émanation occluse dans ce corps; on peut être amené ainsi à une évaluation trop peu élevée de la température de volatilisation du radium A. D'autre part l'activation à chaud en présence de l'émanation est un phénomène complexe qui fait intervenir la mobilité des particules du dépôt actif^ et celle-ci peut décroître quand la température s'élève.

1(S2. Effet de la température sur la constante radioactive du radium C. — Dans leurs expériences relatives à l'effet de la chaulTe sur le dépôt actif. P. Curie et M. Danne ont été amenés à admettre que la constante du radium C subit une influence par l'effet de la chauffe. Cette interprétation des résultats expérimentaux a été discutée par M. Bronson et par M. Schmidt qui ont montré, ainsi que nous l'avons vu plus haut, que la conclusion, précédemment

(') Makowkh, le Iiar/itt/n, 1901).

RADILM liT SA lAMILLE. — POLOMIM. 3G3

indiquée, n'est pas nécessaire. La question présente, d'ailleurs, un grand intérêt, parce que les constantes radioactives :e sont montrées, jusqu'à présent, indépendantes de la température, et que si celle-ci pouvait avoir une action, il y aurait là un fait d'une grande importance.

M. Bronson n'a pu constater aucun effet de ce genre. MM. Makower et Russ ('), au contraire, en soumettant à une chauffe intense un tube de quartz contenant de l'émanation ou un fil activé, ont constaté des effets qu'ils ont attribués à l'action de la température sur le dépôt actif. Le tube actif agissait par son rayonnement extérieur sur une chambre d'ionisation à l'aide de laquelle on mesurait l'activité. Si le tube contenait de l'émanation, l'activité après une chauffe d'une heure éprouvait une baisse de 6 pour loo; cette baisse n'affectait pas la loi de destruction de l'émanation, parce que, ■! à .') heures après la fin de la chauffe, le rayonnement reprenait la valeur normale déduite de cette loi de destruction. En comparant la loi de variation de l'activité pour deux fils activés scellés dans des tubes de quartz dont l'un était chauffé à looo" pendant que l'autre n'était pas chauffé, on a constaté de môme une diminution de l'activité par la chauffe et une altération de la loi de décroissance. Des résultats de même nature ont été obtenus par M. Engler (-) cjui a également observé de petites variations d'activité povu' les fils activés soumis en vase clos à l'action d'une température élevée.

Les expériences de ^I. Schmidt (') sont, au contraire, défavorables à l'existence d'un phénomène de ce genre dans les limites de précision des expériences. On opérait soit avec le dépôt actif, soit avec du radium C préparé par dépôt sur nickel dans une solution chlorhydrique du dépôt actif. Les corps activés étaient scellés dans des tubes de quartz et chauffés dans un four électrique. Aucune variation n'a été constatée jusqu'à la température de I 5no" quand la mesure du rayonnement était faite en utilisant les rayons -'• Mais en utilisant les rayons 3 du tube chauffé, on constatait une diminution d'activité semblable à celle remarciuée par d'avitres observateurs.

(') Makower et Russ, Le Badiu/ii, 1907.

(-) ExGLER, Ann. d. Phys., 1908.

(■^) ScH.MiDT, Phys. Zeit., 1908 (deux Mémoires).

364 ciiAi'iriuc \iii.

Si la variation se fait sentir sur les rayons [ii et non sur les rayons ^', elle ne peut guère provenir d'une modification des constantes radioactives. Il est plutôt vraisemblable qu'elle résulte de causes d'importance secondaire^ telles qu'une pénétration possible du dépôt actif dans le quartz par suite d'un phénomène de diffusion dont l'importance augmenterait avec la température, ou encore une modification dans le pouvoir pénétrant du quartz par suite d'une altération de cette matière à température élevée.

1S3. Ionisation produite par l'émanation et la radioactivité

induite. • — Le nombre d'ions qui est produit par l'émanation seule dans une chambre d'ionisation dépend non seulement de la quantité d'émanation contenue dans la chambre, mais aussi de la forme et des dimensions de celle-ci. Si le courant de saturation est obtenu, l'intensité de ce courant augmente pour des vases de forme semblable avec les dimensions de ces derniers, parce que les rayons émis par l'érnanation se trouvent mieux utilisés dans les récipients dans lesquels ils sont absorbés par le gaz plutôt que par les parois.

Des expériences quantitatives à ce sujet ont été faites par M. Duane ('). Ce physicien a admis que la radiation absorbée par la paroi et la radiation secondaire qui peut en provenir, sont proportionnelles à la densité de l'émanation et à la grandevir de la surface. Dans ces conditions, l'intensité du courant i obtenu dans une chambre déterminée s'exprime par la formule

où ^> désigne le volume de la chambre en centimètres cubes, s la surface des parois en centimètres carrés, k un coefTicient constant et ^ le courant qu'on obtiendrait avec la même quantité d'émanation, si tous les rayons émis étaient complètement utilisés. L'expérience consistait à comparer les courants de saturation obtenus avec une même quantité d'émanation dans trois chambres cylindriques dont les dimensions sont les suivantes :

Hauteur 58"", G '>-3''"',() i9/"\C>

Diamètre 33'"'. \ lo^^^SS ^'^'",7

(') Duane, Comptes rendus^ 190.').

UADILM ET SA FAMILLE. — POLOMLM. 36")

Ou a trouvé que ces courants peuvent être représentés par la formule précédente, dans laquelle on pose

La formule ne peut évidemment se vérifier pour de petits volumes pour lesquels elle donnerait un courant négatif. Elle doit cependant s'appliquer^ au moins approximativement, tant que la plus petite des dimensions de la chambre est supérieure au parcours des particules a de l'émanation dans le gaz intérieur à la chambre. Quand cette condition n'est plus réalisée, le coefficient /.■ doit évidemment décroître. On peut d'ailleurs admettre cfue l'émanation n'émet que des rayons x, et que ceux-ci sont absorbés par la paroi sans production de rayons secondaires susceptibles d'ioniser les gaz.

La formule indiquée permet de calculer le courant de saturation limite A que pourrait fournir une certaine quantité d'émanation dont les rayons seraient complètement utilisés, connaissant le courant de saturation produit par cette même quantité d'émanation dans une chambre dont les dimensions sont connues. On trouve, par exemple, en se reportant aux mesures qui ont été décrites précédemment {§ 09), que l'émanation dégagée en une heure par un gramme de radium produit, dans une chambre cylindrique de I ^."",5 de hauteur et de 6"", 7 de diamètre, un courant maximum égal à ■',62 X i o' unités E. S. D'autre part, dans le même appareil, le courant dû à l'émanation seule constitue jo pour 100 du courant maximum; il a donc la valeur i = \,\oj) x 10'' E. S.

On ^^en déduit P>'^=^ i,8() x 10'' E. S. et le courant produit par l'émanation saturée d'un gramme de radium aurait la valeur 1,86 X 10'' X i33,'i; soit 2,:"). lo" unités E. S.

Si, d'autre part, on admet que l'émanation saturée d'un gramme de radium émet par seconde un nombre de particules a égal à 3,4.10"* et que chaque particule a produit 1,70. lo^ ions, la charge de chaque ion étant 4^7. io~"' E. S., on^trouvejpour le'courant qui peut être obtenu avec cette quantité d'émanation, indépendamment de la radioactivité induite qui l'accompagne, la valeur 2,8. To""' E. S. Ce nombre est assez voisin de celui qui résulte de la mesure du courant, l'écart pouvant être attribué à la connaissance imparfaite des nombreuses données qu'on a dû faire intervenir.

Si l'on utilise les données numériques ci-dessus^ la formule [l] permet d'effectuer le dosage de l'émanation par le courant initial qu'elle produit clans une chambre d'ionisation de forme quelconque. Si l'on prend comme unité d'émanation la quantité qui est dégagée en une seconde par un gramme de radium^ la quantité .r d'émanation qui produit un courant initial de i unités E. S. est donnée par la formule

La mesure du courant initial présente c{uelques difficultés et il est plus commode de mesurer le courant maximum i,n qui est atteint 3 heures après l'introduction de l'émanation. MM. Duane et Laborde ( ' ) ont montré que la quantité d'émanation peut aussi être déterminée par la mesurecle i,„; la formule utilisée pour tenir compte de la forme de la chambre est en ce cas la suivante :

Quand l'émanation est répandue dans l'espace compris entre deux plateaux parallèles, le courant / dû à l'émanation seule est bien représenté en fonction de la distance des plateaux cl par la formule

Cette formule est obtenue en supposant que le rayonnement de l'émanation est absorbé par le gaz suivant une loi exponentielle caractérisée par le coefTicient u. et que /' est le courant que fournirait l'émanation répandue sur i"^^'" de hauteur, si son rayonnement était totalement utilisé. On trouve approximativement 'J. = I pour l'air à la pression atmosphérique.

18 i. Rayonnement du dépôt actif. Nature complexe du radium C. Rayons ,'j du radium. — Nous avons vu que le radium A ne semble émettre que des rayons a, et que le parcours de ces rayons dans

(') Duane el LAnoncr:, Le Radiiini, 1910.

UADILM ET SV FAMIl.Li:. — POLONIU.M. 867

l'air à la pression atmosphérique est égal à /\'"\,So. Il n'est pas facile de constater si cette substance émet aussi des rayons |j très absorbables. Le radium C émet des rayons y., ^ et v^ le parcours des rayons a étant égal à -"",()(). Le radium B donne lieu à un rayonnement absorbable ainsi qu'en témoignent les expériences qui ont été décrites précédemment.

La nature des rayons du radium B a été mise en évidence par M. Schmidt (') au moyen d'un diaphragme à cloisons parallèles analogue à c lui qui avait servi pour déceler la déviation magnétique des rayons y. [fig. i i ~), mais ayant ses cloisons plus écartées. Une plaque activée pendant un temps très court servait de source, et les rayons a étaient supprimés par un écran d'épaisseur minimum. En établissant un champ magnétique qui déviait les rayons vers les cloisons, on observait une diminution du rayonnement au delà du diaphragme; la valeur de la diminution dépendait du sens du champ, et l'on pouvait conclure qu'il s'agissait de rayons Tj. La proportion des rayons déviés pour le radium B et le radium C était appréciée d'après la forme des courbes de désactivation, obtenues avec ou sans champ magnétique, et l'on a trouvé ainsi cjue les rayons du radium B sont en moyenne plus déviables que les rayons [i du radium C.

L'étude de l'absorption des rayons ,3 du radium C isolé par l'électrolyse a montré que le coefficient d'absorption va en diminuant quand croît l'épaisseur de matière traversée. Ce coefficient semble tendre vers une valeur constante, et l'on trouve à la limite environ u. = lo pour l'aluminium. D'après M. Schmidt le rayonnement peut être considéré comme composé de deux groupes homogènes dont les coefficients d'absorption pour l'aluminium sont respectivement 5.) et i 3. Le coefficient d'absorption des rayons [j du radium B était déduit de la comparaison des résultats obtenus sur le radium C pur avec les résultats obtenus au moyen d'une lame activée contenant les deux substances ; le rayonnement du radium B semblait aussi hétérogène; le coefficient d'absorption moyen pour l'aluminium est voisin de 8o (§ 1 1-i). Les courbes qui représentent le logarithme du rayonnement en fonction de l'épaisseur d'aluminium traversée ont été reproduites dans la figure i i o.

(') Schmidt, Ann. cl. Phys., 1906.

368 CIIAPITRK Mil.

M. Duane (') a étudié l'émission de charge électrique par le dépôt actif du radium et en a conclu que le radium B donne lieu à une émission d'électrons lents et de rayons |j. L'appareil était constitué par deux électrodes cylindriques coaxiales très rapprochées; l'électrode intérieure qui portait le dépôt actif était reliée à l'électromètre. Un bon vide était fait dans l'appareil et, en raison du faible espace ménagé entre les électrodes, on admettait que l'ionisation du gaz résiduel ne donnait lieu à aucun courant appréciable quand l'électrode extérieure était portée à un potentiel V variable. On mesurait le courant avec une faible valeur de V, soit, par exemple, 2,2 volts; on constatait que le sens du courant de charge de l'électromètre dépend du signe de V, Si V >> o, l'électrode se charge positivement, le courant de charge étant i, ; si V <^ o, l'électrode se charge négativement, mais le courant de charge io est beaucoup plus faible que i| en valeur absolue. Si l'électrode extérieure est reliée au sol, on obtient un courant de charge positive plus faible que i| et correspondant non pas à un champ nul, mais au champ créé par la force électromotrice de contact entre les électrodes. La demi-somme des courants i| et io est peu différente du courant positif obtenu quand l'électrode intérieure est reliée au sol, et M. Duane a admis que c'est cette demi-somme qui mesure l'émission de charge négative par l'électrode intérieure, diminuée de la charge négative renvoyée par l'électrode extérieure par suite de diffusion de rayons primaires ou d'émission de rayons secondaires.

Les charges émises sont très sensibles à l'action du champ électrique, ce qui prouve qu'il y en a beaucoup dont la vitesse d'émission est faible. Ces charges semblent être émises en quantité à peu près égale par les surfaces des deux électrodes, et peuvent représenter, d'après M. Duane, les rayons [i secondaires émis sur les deux électrodes par le choc des rayons a ou des rayons ^ de grande vitesse.

La loi de décroissance avec le temps pour la charge émise par l'électrode ne correspond pas à la loi de décroissance de l'ionisation obtenue dans le même appareil quand on y rétablit la pression atmosphérique; aucune des deux courbes n'est d'ailleurs en accord avec l'hypothèse que le radium B est inactif, mais la première

(') Duane, Le liadim», lyoS.

RADir.M ET ?A FAMILLE. — l'OLOMLM. 869

des deux courbes présente un écart plus important que la seconde. La courbe qui représente la variation de la charge correspond plutôt à la supposition que le radium B et le radium C émettent chacun la même quantité d'électricité négative par seconde, quand ils sont en équilibre radioactif avec l'émanation.

Le rapport des courants obtenus avec les deux sens du champ électrique dépend du métal des électrodes. Parmi les charges émises il en est qui sont arrêtées par une différence de potentiel inférieure à 4o volts. En examinant l'effet d'un champ magnétique parallèle à l'axe des électrodes, on peut juger de la vitesse avec laquelle se déplacent les charges négatives. Cette vitesse est de l'ordre de

'1. 10** — ; les électrons observés sont donc des électrons lents.

sec

Le nombre des électrons peut être comparé au nombre des particules 7. émises dans le même temps par le dépôt actif. Pour cela on détermine d'une part le courant de charge dans le vide, d'autre part le courant d'ionisation obtenu avec la même électrode active dans un grand volume d'air. Le rapport du second courant au premier était environ 36oo. En admettant que le nombre d'ions par particule est environ 200 000 on en conclut que le nombre des

électrons lents est supérieur a -^7-: » c est-a-chre a ()o. Les

'■ .ifaoo

expériences tendent donc à prouver que l'émission d'une particule a est accompagnée de l'émission d'un nombre considérable d'électrons lents.

Il résulte d'expériences récentes faites par M. Hahn et M^'" Meitner que le radium C est probablement une substance complexe ('). En utilisant une plaque recouverte de radium C séparé par l'électrolyse, on peut obtenir sur une plaque disposée en face une faible activation par projection; l'activité de la substance projetée disparaît en quelques minutes, et il semble probable que c'est cette substance qui est la source des rayons a, tandis que la substance caractérisée par la période de it),5 minutes n'émettrait que des rayons [t. Cette manière de voir est en accord avec la théorie d'après laquelle une substance radioactive simple ne peut émettre qu'une seule espèce de rayons.

D'après les mêmes auteurs les rayons 3 du radium ne proviennent

(•) O. Hahx et L. Meitner, Phys. Zeit., 1909.