CHAPITRE IV

Expériences sur les émanations radioactives.

On désigne sous le nom d’émanations des gaz radioactifs produits par certaines substances radioactives. La première émanation qui fut observée est celle du thorium, découverte par Rutherford qui, dès cette première recherche, en soupçonna la véritable nature et la considéra comme un gaz matériel. Cette découverte, qui eut lieu peu de temps après celle des phénomènes de radioactivité induite par P. Curie et Mme Curie, donnait un deuxième exemple d’un phénomène de radioactivité essentiellement temporaire, produit à laide de substances dont l’activité semblait permanente. C’est principalement pour expliquer ces phénomènes que Rutherford et Soddy proposèrent leur théorie de désintégration. Dans cette théorie, l'hypothèse que la propriété radioactive caractérise des éléments chimiques, qui a conduit à la découverte du radium et des autres substances radioactives, reçoit une nouvelle extension; on suppose, en eflet, que chaque forme de radioactivité caractérise un élément chimique d’existence éphémère, dont la disparition résulte d’une transformation en un autre élément chimique. Cette théorie a permis de donner une explication complète et très satisfaisante des phénomènes de radioactivité temporaires (émanation, radioactivité induite). Mais elle n'aurait pu être adoptée définitivement et étendue à l’ensemble des phénomènes de radioactivité, si l'exactitude des hypothèses fondamentales n'avait pas été vérifiée directement par l'expérience.

Un point, qu'il était essentiel de démontrer expérimentalement, était l'existence d'éléments chimiques ayant une vie relativement courte, dont la formation et la disparition suivent les mêmes lois de variations que celles des

radioactivités temporaires. Le problème paraissait difficile, car d’après la théorie elle-même, les quantités de substances à caractériser doivent être extraordinairement faibles.

Les essais ont porté d’abord sur l’'émanation du radium. Il est, en effet, beaucoup plus facile d'isoler, de purifier et de caractériser une faible quantité d’un élément gazeux, que de faire les mêmes opérations sur un élément qui ne peut être obtenu qu'à l’état solide ou de dissolution. Cependant, 1l faut remarquer que nous avons réussi, M€ Curie et moi, à faire la même démonstration pour le polonium, dont les combinaisons n’ont pas été obtenues à l’état gazeux. Les expériences ont porté sur lémanation du radium et non sur les autres émanations (émanations du thorium et de lactinium) à eause de la quantité beaucoup plus grande qui peut être obtenue.

Les propriétés de l’émanation du radium ont pu être déterminées, en grande partie, avant qu’on ait pu la préparer à l’état très concentré, exactement comme cela avait déjà été fait pour le radium avant l’obtention de ses sels purs, en caractérisant sa présence et en déterminant sa concentration après chaque essai, par l'intensité de sa forme de radioactivité.

L'émanation parait être produite directement par le radium, elle est caractérisée par un rayonnement « dont le parcours est 4°%. Sa vitesse de destruction n’est pas extrêmement rapide; la décroissance est de moitié en 3,81 Jours. On peut considérer la production de l’émanation par le radium comme se faisant avec une vitesse constante, et lorsque celui-ci est enfermé en tube scellé, Pémanation s’accumule peu à peu; la quantité accumulée tend vers une certaine limite qui, théoriquement, n’est atteimte qu'au bout du temps infini, mais qui est atteinte à 1 pour 100 près au bout d’un mois. La loi

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d’accumulation est donnée par la formule

g= + ue), a représente la quantité formée par unité de temps, par l: radium, À la constante radioactive de l’émanation, elle est égale à l'inverse de la vie moyenne 8 qui est de 138 heures.

L’émanation est la cause des phénomènes de radioactivité induite; sa destruction est accompagnée de la formation successive de divers constituants se déposant sur les parois solides, désignés sous les noms de radium À, radium B, radium C, puis radium D, E, F; mais, à cause de la très faible vitesse de transformation du radium D, les derniers termes n’interviennent guère dans les phénomènes obtenus avec l’'émanation. Au contraire, lPactivité des radiums À B et C, qui sont produits d’une manière continue par l’émanation, accompagne presque toujours l’activité de celle-ci. Si on introduit de l’émanation exempte de dépôt actif dans unrécipient, les différents constituants de ce dépôt sont produits d’une manière continue par l’émanation, mais leur destruction spontanée compense räpidement cette production; après quelques nmunutes la quantité limite de radium A est obtenue, et au bout de 3 heures à 3 heures et demie les quantités limites de radium B et de radium C sont également atteintes. L'activité dans le récipient augmente ainsi pendant une première période d'environ 3 heures, après laquelle un maximum est atteint, ensuite la valeur de l’activité reste sensiblement constante pendant une heure ou deux, puis, une décroissance régulière très lente se produit. Un état de régime s'établit entre le dépôt actif et l’émanation, à chaque instant on peut considérer la quantité de dépôt actif comme sensiblement proporuonnelle à la quantité d’émanation présente, et la décrois-

sance de l’activité s’effectue alors suivant la loi de décroissance de lPémanation. Il en résulte que, pour déterminer la concentration de l’émanation, on peut mesurer le rayonnement total, ou même le rayonnement émis pour l’un des constituants de l’activité induite. C’est ce qui est fait le plus souvent; on peut, par exemple, déterminer la quantité d’émanation par l’intensité du rayonnement y émis par le vase qui la contient, alors qu’elle-même n’émet pas de rayons Y et que ceux-ci proviennent entièrement du radium C. Cependant, en opérant ainsi, on fait une faible erreur qui peut d’ailleurs être calculée.

L’émanation, caractérisée par les propriétés radioactives ci-dessus, se comporte absolument comme un gaz. C’est ce qui a été mis clairement en évidence par les expériences de P. Curie, qui a montré que le partage entre deux récipients, l'équilibre de concentration obtenu entre lémanation contenue dans un récipient chaud et celle d’un récipient froid, la diffusion, s'effectuent suivant les lois d'ordinaire des gaz qui font partie d’un mélange.

Les différents essais qui ont été faits dans le but de faire entrer l’'émanation dans une combinaison chimique, ont complètement échoué, de telle sorte qu’elle se présente comme un gaz inerte faisant partie de la famille de l’argon. Cette circonstance est très favorable pour effectuer sa concentration, car elle permet de la débarrasser de tous les gaz susceptibles d’être absorbés par des réactifs chimiques (hydrogène, gaz carbonés, oxygène, azote, etc.). Après l’élimination de ces gaz, l'émanation ne peut-être accompagnée que par ceux de la famille de l’argon et de lhélium.

L’émanation est très facilement absorbée par le charbon, et le charbon de noix de coco est particulièrement actif. À la température ordinaire, le charbon peut absorber la presque totalité de l’émanation mélangée à d’autres

gaz, même lorsque sa concentration est très faible.

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Enfin l’émanation possède la très curieuse propriété de se condenser sur les parois solides refroidies à basse température. Cette condensation s'effectue à peu près complètement et assez brusquement à partir d’une certaine température, de telle sorte qu’on a pu parler d’une température de condensation. Elle peut se faire sur toutes les substances solides, cependant elle semble se faire un peu plus facilement sur les surfaces métalliques que sur le verre. Cette condensation ne peut être considérée comme une liquéfaction ou congélation; elle doit plutôt être assi-milée à un phénomène d’adsorption sur la paroi refroidie. La température dite de condensation est environ —1550. c’est-à-dire qu'avant cette température, la condensation est sensiblement nulle et, à partir de cette température, la condensation est très rapidement complète.

Pour avoir une démonstration défimtive de la nature matérielle de lémanation et de son caractère d’élément chimique particulier, et éliminer ainsi l'hypothèse, qui ne pouvait être rejetée & priori, d’une émanation constituée seulement par des centres d’énergie particuhers, il fallait la préparer à un état suffisamment concentré pour que l’on pût mettre en évidence ses propriétés do gaz matériel, puis caractériser ce gaz comme élément chimique par l'observation de son spectre et, si cela était possible, par la détermination de son poids atomique, en prenant soin de vérifier que l'élément chimique ainsi caractérisé, s’identifie bien à l’émanation, par la comparaison des lois de son apparition et de sa disparition, avec celles déjà connues des propriétés radioactives.

J’ai effectué, dans ces diverses directions, des expériences qui ont apporté une contribution à la démonstration expérimentale complète qu'il était nécessaire d'obtenir ; je parlerai d’abord des expériences relatives à la préparation de Pémanation à l’état concentré, à l'examen de

SUR LES PHÉNOMÈNES DE RADIOACTIVITÉ. IOI

ses différentes propriétés, puis des expériences qui m'ont permis d'obtenir son poids atomique.