EXPÉRIENCES SUR LA CONSTANTE DE L'ÉMANATION

La transformation d’une substance radioactive simple s'effectue suivant une loi exponentielle simple, caractérisée par une constante: À. On a déjà pu observer que cette loi n’est pas influencée par les diverses circonstances extérieures, en particulier par la température, mais toutes les expériences ont été faites avec des substances radioactives très diluées. En particulier, les expériences sur lémanation furent faites avec l’émanation mélangée à une très forte proportion d’air. Il était intéressant de voir si la transformation de l’émanation pure s’effectuait suivant la même loi caractérisée par la même exponentielle,

M. Rutherford fit quelques expériences à ce sujet, et ne trouva pas de différence entre la constante de l’émanation mélangée à l’air et celle de l’émanation pure. Cependant 1l n'indique pas s’il a opéré avec l’émanation pure à forte pression, à la pression atmosphérique, ou à la faible pression à laquelle il préparait généralement lémanation. C’est là un point très important, car il est facile de se rendre compte qu’un changement de la constante dans le cas de l’émanation pure à pression atmosphérique est beaucoup plus probable que dans le cas de l’émanation à faible pression.

La transformation de l’émanation est irréversible et monoatomique, elle ne doit donc pas dépendre du nombre de rencontres mutuelles provoquées entre les atomes d’émanation par l'agitation moléculaire; la présence d’un gaz étranger même en très forte proportion, ne peut avoir aussi à ce point de vue qu’un effet négligeable. D'autre part, lorsque l’émanation occupe un volume assez grand dans un tube étroit, ou lorsqu'elle est fortement diluée dans un gaz, tous les rayons émis sont absorbés par les parois du tube ou par le gaz étranger et le nombre des atomes d’émanation rencontrés par les projectiles électrisés est très petit. Au contraire, lorsque l’'émanation est à la pression atmosphérique et lorsque la bulle gazeuse occupe une très petite longueur dans un tube, de telle sorte que sa forme n’est pas essentiellement différente d’une sphère, les rayons émis par l’émanation et les constituants de l’activité induite rencontrent un grand nombre d’atomes d’émanation et ont la possibilité d’avoir une action sur la transformation.

Il est facile de calculer l’ordre de grandeur du nombre de rencontres de chaque atome d’émanation avec les rayons. électrisés pendant la durée de sa vie moyenne.

Considérons une bulle d’émanation pure ayant un volume de 0,""r, c’est le volume qui a été mesuré dans

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certaines expériences où la bulle de forme cylindrique avait un diamètre d’environ o"®,2 et une longueur de quelques millimètres. Chaque rayon émis parcourt une certaine longueur dans Le gaz, je supposerai que la longueur moyenne est 0,1. Nous savons que le nombre d'ions produits dans un gaz par les rayons & est en moyenne de 50 000 par centimètre, et l’on admet généralement que ce nombre est égal à celui des rencontres des particules avee les molécules de gaz. Il est probable que les rencontres des particules électrisées avec les atomes d’émanation sont en plus grand nombre, car le poids atomique de celle-ci est très élevé et son volume atomique doit l'être également; mais, d’autre part, la pression de l’émanation va peu à peu en diminuant et le nombre des atomes rencontrés par chaque particule diminue en même temps. Nous utiliserons le nombre 50 oo rencontres par centimètre qui ne doit pas être très éloigné du nombre réel. Chaque particule « rencontrera donc en moyenne

50000 X 0,01 — 500 atomes d’émanation.

Si. À est la constante de l’émanation et N le nombre des atomes contenus dans 0"% 1, NÀ représente le nombre des particules & émises par seconde par l’émanation: le radium À et le radium C émettent aussi le même nombre de particules, de telle sorte que le nombre de rencontres entre particules 4 et atomes d’émanation pendant une

seconde est 3NÀ X 500,

et pour chaque atomé d’émanation, le nombre des rencontres est 1.500 À par seconde. Pendant la durée de la vie moyenne de l’'émanation, ce nombre sera

1500 À.0 or 0 —

de sorte que finalement, chaque atome d’émanation doit

subir approximativement 100 chocs de particules à. Il ÿ aurait aussi à ajouter des chocs qui proviennent des atomes de radium À, radium B et radium D, qui sont laissés avec une grande vitesse au moment de l’émission des particules «.

Ces différents chocs peuvent être extrêmement violents, car les vitesses des projectiles électrisés sont très grandes; Jai déjà dit que leur énergie cinétique est telle qu’elle correspond à l’énergie cinétique moyenne de molécules gazeuse à une température de plusieurs milliards de degrés absolus. L’émanation doit donc se trouver dans des conditions analogues à celles qui seraient obtenues si elle se trouvait maintenue pendant une fraction de seconde à une température extraordinairement élevée dont 1l est tout à fait impossible de prévoir les effets. Il est doné important de déterminer la loi de décroissance de l’émanation pure à la pression atmosphérique et de la comparer à celle qui avait été déterminée antérieurement avec une grande précision (1).

La loi de décroissance a été obtenue en mesurant à des instants déterminés le courant d’ionisation produit par les rayons pénétrants d’une petite bulle d’émanation placée entre deux colonnes de mercure. Les mesures furent faites pendant plusieurs semaines de suite sur plusieurs bulles différentes, par la méthode du quartz piézoélectrique, avec le condensateur à grand plateau dont il a été parlé précédemment. La courbe représentant les résultats fut construite en portant en abeisses le temps écoulé depuis le début des mesures, et en ordonnées les logarithmes des intensités de courant. La droite obtenue pour la décroissance de l’émanation mélangée avec l'air fut construite en même temps. Les deux droites sont tout à fait parallèles dans les limites des erreurs d'observation. On

(+) Mme Curie, Traité de Radioactivité.

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peut donc dire que la vitesse de transformation de l’émanation n’est pas influencée d’une manière notable par l’action des chocs produits par les projectiles des rayons électrisés émis par les substances radioactives.

J'ai recherché également si les différences portions d’émanation, obtenues lors de la condensation fractionnée effectuée pendant la purification de l’émanation, avaient les mêmes lois de destruction.

Quatre fractions ont été examinées : la portion la plus facilement condensable, celle condensée entre — 1459 et —:175° qui est la portion principale, celle condensée entre — 1759 et — 1892 température d’ébullition de l'air liquide, enfin celle qui n’a pas été condensée et qui est restée avec lhéllum; cette dernière portion constitue d’ailleurs une très faible fraction de l’émanation totale.

Des courbes de décroissances furent faites pour ces quatre fractions. Aucune différence ne fut observée entre les trois premières fractions. Pour la quatrième, j'a observé une fois une différence assez nette : la décroissance de moitié se produisait au bout de 4,1 jours au lieu de 3,81 jours. Cependant, ayant répété plusieurs fois les mesures avec des fractions non condensables analogues, je n’ai pu retrouver une différence aussi nette et Je suis obligé de conclure à une erreur systématique. Il est assez curieux que M. Rutherford a publié aussi .une résultat analogue, qu’il ne put ensuite confirmer par d’autres expériences. Il y a peut être là un phénomène qu'il serait utile d'approfondir par d’autres expériences. S1 réellement une telle différence pouvait être confirmée définitivement, on pourrait l’attribuer à l'existence d’une autre émanation ayant une constante différente.

Il est très important de savoir s’il est possible d'exercer

une influence sur la vitesse des transformations radioactives, en faisait agir des agents physiques déterminés sur les substances en voie de transformation. L’émanation a une constante qui peut être déterminée avec une assez grande précision et, lorsqu'elle est enfermée sous forre concentrée dans des tubes capillaires, elle constitue une source radioactive sur laquelle 1l est commode d’agir et dont l’activité peut être mesurée facilement.

J’ai essayé de faire agir le champ magnétique et les décharges électriques.

Pour les décharges électriques J'ai utilisé les petits tubes de Plucker qui avaient servi pour l’observation du spectre, et J'ai maintenu la décharge d’une manière continue. Je cherchais à voir s’ilse produisait une variation instantanée dans l’intensité du raÿonnement pénétrant et aussi si la loi de décroissance subissait une variation ; aucun effet n’a été observé.

Pour observer l’action du champ magnétique, j'ai placé de petites bulles d’émanation dans l’entrefer d’un électroaimant avec pièces polaires coniques. Le champ magnétique était de plusieurs milliers d'unités et fut maintenu pendant 10 jours. J’ai cherché également un effet instantané et une variation dans la loi de décroissance; aucun effet certain n’a pu être mis en évidence.

Dans ces différentes expériences, on aurait pu constater avec certitude une différence de quelques pour 100 dans la valeur de la constante radioactive, mais en effet inférieur à 0, pour 100 aurait pu passer inaperçu; il serait utile de les répéter en cherchant à mettre en évidence une variation de l’ordre de 1 ou 2 millièmes, ou même moins. Il faudrait pour cela perfectionner beaucoup les méthodes de mesures et les dispositifs d'expériences ; cela représente un gros travail, mais je crois qu'il est possible de pouvoir obtenir cette précision. J'aurai l’occasion de montrer plus loin toute l’importance de cette question.

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CHALEUR DÉGAGÉE PAR L ÉMANATION ET LES CONSTITUANTS DE L'ACTIVITÉ INDUITE.

P. Curie et Laborde ont montré que les sels de radium placés dans une ampoule scellée constituent une source de chaleur relativement importante. La quantité de chaleur produite par gramme de radium et par heure est, d’après les dernières mesures, d'environ 135 calories. On a pu déduire de ce nombre la grandeur de l’effet calorifique du radium existant dans le globe terrestre, et montrer son rôle important dans l’évolution géologique et biologique.

Lorsque le radium est contenu dans une ampoule scellée, la plus grande partie du rayonnement ionisant est absorbé par le sel ou par les parois de l’ampoule. Si l’on suppose que les transformations subies par la matière absorbante sous l’influence des rayons se font avec une variation d'énergie négligeable, ce qui est probable, mais devrait être démontré par des expériences directes, l’absorption des rayons doit être accompagnée d’un dégagement de chaleur. Il est très important de savoir si le dégagement total de chaleur observé est dû uniquement à l’arrêt des rayons ionisants, ou si un dégagement important d'énergie d’une autre nature a lieu en même temps. D’après ce que l’on sait actuellement sur la nature des rayons & et $ émis par les substances radioactives, on peut calculer la grandeur de l’énergie cinétique qu'ils représentent : l'énergie des rayons & est beaucoup plus grande que celle des autres rayons, elle est seulement inférieure de quelques pour cent à l’énergie représentée par la chaleur dégagée par l’ampoule de radium. Il en résulte que l’on peut caleuler les proportions de la chaleur dégagée qu’il faut attribuer aux différentes substances actives qui accompagnent le radium (éma-

nation, radium À, radium B, radium C). Il est important de déterminer expérimentalement ces proportions et de les comparer à celles qui peuvent être calculés d’après la vitesse des différentes particules &. Les premières expériences, dues à Rutherford et Barnes, ont montré qu'il y avait un accord approximatif entre les prévisions et les résultats d'observation.

Ayant à ma disposition des petites bulles d’émanation concentrée, J'ai réalisé quelques expériences assez précises qui permettent de comparer la chaleur dégagée par le radium en équilibre avec ses différents produits de transformation, à la chaleur dégagée par l’émanation accompagnée des constituants de l’activité induite. La différence entre les deux quantités de chaleur, rapportées à la même quantité de radium, doit donner la chaleur dégagée dans la transformation du radium en émanation. J’ai également déterminé la loi de décroissance du débit de chaleur fourni par une bulle d’émanation et j'ai pu la comparer à la loi de décroissance du rayonnement pénétrant.

Les mesures du débit de chaleur ont été faites par la méthode du calorimètre à glace de Bunsen. Cette méthode, qui a déjà été employée par P. Curie et Laborde, n’est pas extrêmement sensible, mais, lorsqu'on opère sur des quantités importantes de radium ou d’émanation, elle donne des résultats précis.

L'appareil employé est représenté par la figure 13. Le calorimètre est constitué par un vase cylindrique en verre, dans lequel plonge un tube en verre mince, soudé à la partie supérieure, qui se prolonge en dehors sur une grande longueur; à la partie inférieure, le vase cylindrique porte un tube deux fois recourbé sur lequel on peut fixer, par un rodage, un tube capillaire coudé divisé en parties d’égal volume. Le vase cylindrique est rempli d’eau distillée et bouille; on effectue le remplissage d’une

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manière absolument complète, en évitant toute bulle d’air, et l’on introduit ensuite une certaine quantité de mereure, de manière à remplir le tube recourbé comme l'indique la figure. Le tube capillaire est ensuite placé, il se remplit de mercure lorsqu'on échauffe un peu le réservoir contenant l’eau, l'extrémité est alors plongée dans un petit vase rempli de mercure, et l’on peut ensuite

refroidir ou échaufler tout lappareil sans introduire d’air, du mercure entrant ou sortant par le tube capillaire pendant les variations de température. L'appareil est plongé presque complètement dans un grand vase Dewar de plusieurs litres de capacité qui peut être rempli d’un mélange de glace pilée et d’eau distillée. Cette glace, qui a pour but d'éviter tout apport de chaleur venant de

l'extérieur vers le calorimètre, doit maintenir une température uniforme et exactement égale à la température d'équilibre entre la glace et l’eau contenue à l’intérieur de l’appareil. Cette condition doit être remplie d’une manière particuhèrement rigoureuse dans le cas de la mesure du débit de chaleur du radium ou de l’émanation, car on mesure la quantité de chaleur apportée pendant un temps très long et toute différence de température, même extrêmement faible, entre l’intérieur et l'extérieur de appareil, produit un débit de chaleur positif ou négatif dont il faut tenir compte avec exactitude. Aussi doit-on préparer spécialement la glace qui est placée dans le vase Dewar, en faisant congeler de l’eau distillée avec un mélange réfrigérant, et en laissant la glace obtenue reprendre la température d’équihbre.

Il est très utile, pour ces mesures qui doivent durer long-. temps et se répéter plusieurs jours de suite, de protéger aussi bien que possible l’ensemble de l'appareil au point de vue thermique, de manière à n’avoir pas à changer souvent la glace extérieure, ce qui entraîne nécessairement une perturbation. L'emploi d’un grand vase de Dewar: est très efficace et peut réduire considérablement l'apport de chaleur venant du bas ou des côtés de lappareil.

Pour protéger la partie supérieure, on avait placé un çcouvercle en métal mince percé de trous, de manière à laisser passer le tube vertical et le tube capillaire sur l'ouverture du vase de Dewar, et on recouvrait le tout d’une couche épaisse de duvet d’eider. Ce duvet est un calorifuge excellent qui protège presque aussi complètement que le vase Dewar. L'ensemble de l'appareil était placé dans une caisse de bois remplie de coton. À l’aide de ce dis- ‘positif, on peut faire des mesures plusieurs jours de suite sans avoir à remplacer la glace du vase Dewar.

Avant de faire une expérience, on forme autour du tube

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central une couche de glace assez épaisse en évaporant dans le tube un peu de bromure d’éthyle par un courant d'air; on nettoie ensuite très soigneusement le tube et l’on y plonge une tige métallique ou un agitateur de verre à la température ordinaire, de manière à fondre un peu la couche de glace autour du tube et à la décoller complètement. On introduit ensuite l’ampoule de radium ou le tube contenant l’émanation; ces sources de chaleur sont placées dans un petit tube cylindrique en cuivre complètement fermé, ce qui permet une bonne égalisation de la température. Au dessus du tube métallique se trouve une tige d’ébonite qui bouche complètement le tube et évite tout mouvement d’air vers la partie supérieure, remplie de duvet d’eider. Pendant toutes ces opérations, l'extrémité du tube capillaire plonge dans le mercure. Au bout de 2 ou 3 heures, lorsque l’état de régime est établi, on abaisse le petit godet de mercure et l’on obsérve le mouvement du mercure dans le tube capillaire.

La fusion de la glace, produité par l’apport de chaleur du radium ou de l’émanation, détermine une diminution du volume et le mercure se déplace régulièrement.

On note la position du mercure à des instants déterminés et l’on construit une courbe en portant en absciss s les intervalles de temps à partir du début des observations, et en ordonnées les positions du mercure sur le tube divisé. Dans toutes ces expériences, lorsqu'elles sont faites dans de bonnes conditions, la courbe ainsi obtenue est une droite, et les écarts des points obtenus autour de cette droite montrent les irrégularités du phénomène. Ces irrégularités proviennent surtout des actions capillaires du mercure dans le tube; lorsque le mercure a été bien purifié et le tube soigneusement nettoyé à l’aide nitrique chaud ou au mélange chromique, la marche du mercure est généralement très

Déplacementsen millimèfres

régulière et les points expérimentaux se placent bien sur une droite. Le coefficient angulaire de cette droite, qui caractérise sa pente, est proportionnel à la quantité de glace fondue dans l’unité de temps et par consé-

: | oi

0 10520 HO 50 60 70 90 100 110 Temps en minutes Fig. 14.

quent au débit de la chaleur fournie par la source placée dans le tube central et par l'extérieur. Lorsqu'un nombre suffisant d'observations a été fait, on enlève la source de chaleur et l’on replace la petite boîte métallique vide et le petit bouchon d’ébonite; après une perturbation initiale, qui est petite lorsque le changement est fait rapidement, le mercure se déplace de nouveau régulièrement et l’on construit de nouveau la courbe du déplacement en fonction du temps. On obtient également une droite dont le coefficient angulaire est proportionnel au débit de chaleur apportée par l’extérieur. Ce débit est d'autant plus petit que la glace placée dans le vase Dewar est plus pure. Il

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est naturellement avantageux que ce débit soit petit par rapport à celui qui provient de la source que l’on veut mesurer, car il doit être retranché du débit total observé et il intervient comme une correction. Cependant, lorsqu'il est très petit, le mouvement du mercure est généralement beaucoup moins régulier et il peut être déterminé avec moins de précision; 1l semble qu’on ait plutôt avantage à ce que la correction soit environ 10 pour 100 du débit total, et même lorsqu'elle atteint 20 ou 30 pour 100, les mesures peuvent être encore précises (1).

J'ai déterminé ainsi le débit de chaleur produit par lémanation à des instants déterminés, et j'ai pu construire la courbe de décroissance de ce débit en fonction du temps. La courbe de décroissance de l'intensité du rayonnement pénétrant émus par la même bulle d’émanation était déterminée en même temps. Les deux courbes, obtenues en portant en abseisses les temps et.en ordonnées, d’une part, les logarithmes des débits de chaleur ou plutôt les logarithmes des coefficients angulaires des droites obtenues comme il a été indiqué précédemment et, d'autre part, l'intensité du rayonnement pénétrant mesuré par le courant d’ionisation obtenu à l’aide de la bulle d’émanation, sont représentées dans la figure 15. On voit qu’elles consistent en deux droites parallèles, de telle sorte que la loi de décroissance du débit total d'énergie dégagée par lémanation est bien la même que celle de son activité mesurée par l’ionisation.

J'ai comparé aussi la chaleur dégagée par l’émanation à celle dégagée par une ampoule de radium. Dans chaque cas, je déterminais le rapport entre le débit de chaleur

(*) La figure 14 donne les droites obtenues dans une expérience où la correction était tiès importante. On voit que les pentes de deux droites peuvent être déterminées avec une précision suffisante, |

mesuré par la vitesse de déplacement de la colonne mercurielle dans le calorimètre et l’activité mesurée par les rayons pénétrants. Dans l’ampoule de radium, les rayons pénétrants provenaient seulement du radium C, en équilibre avec l’émanation qui, elle-même, était en équilibre

Logarithmes

Temps en heures:

Fig. 15.

avec le radium, et la chaleur mesurée provenait du radium, de l’émanation, du radium À, du radium B et du radium C. Dans le cas de l’émanation, les rayons pénétrants provenaient aussi du râädium C en équilibre avec lPémanation, mais la chaleur n’était fournie que par lémanation, le radium À, le radium B et le radium C. La différence entre ces deux rapports représentait, en unité arbitraire, la chaleur dégagée par le radium seul; les quan- .tités de chaleur, mesurées avec la même unité, relatives à l’émanation et au radium accompagnés de leurs produits de transformation, étaient représentées par les rapports

précédents,

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Les nombres qui représentent la chaleur dégagée par le radium seul ne sont pas extrêmement concordants, car ils sont obtenus par différence entre deux grandeurs qui ne sont pas très différentes l’une de l’autre. Ils ont varié entre 18 et 20 pour 100 de la quantité totale de la chaleur dégagée par le radium accompagné de ses produits de transformation. La valeur 18 pour 100 a été obtenue dans une expérience qui paraît avoir été faite dans de bonnes conditions.

51 l’on calcule le rapport entre l’énergie des rayons &« émis par le radium, et l’énergie cinétique totale de l’ensemble des rayons du radium et de ses produits de transformation, en supposant que 5 pour 100 de l’énergie est attribuable aux rayons B, on trouve le nombre 19,5 pour 100, qui est voisin de celui qui résulte de mes expériences, ce qui est bien conforme aux hypothèses qui ont été faites sur l’origine de la chaleur mesurée dans les expériences précédentes (1).

() Ces expériences ont été déjà signalées dans le Traité de Radioactivité de Mme Curie.