PRÉCIPITÉ D

20 mars 1903.

fin

tin

fin

du séchage à

llh30 du matin.

lh30 du soir.

llh10 du matin.

3h45 du h. m.

soir.

4b40 du soir.

20 mars 1903.

lO.i::.

il. 0

4 avril 1903.

Si l'on représente le décroissement de l'intensité en fonction du temps par une expression de la forme I = I0 e-lt, et si l'on prend pour unité le jour, on a, pour la constante relative aux diverses séries, depuis le 21, jour à partir duquel les produits ont commencé à décroître :

On voit que pratiquement la loi de la diminution de l'intensité peut être considérée comme la même (1).

Ces séries montrent que si l'opération est faite bien

(1) Au cours de celle rédaction j'ai eu connaissance d'un travail de M. Rutherford. Phil. Mag., avril 1903, qui donne exactement le même nombre : 1 = 0,031 pour le décroissement d'un produit activé par l'uranium.

régulièrement, les précipités obtenus dans les solutions étendues sont plus actifs que ceux des dissolutions concentrées.

A l'époque de mes premières recherches sur cette question, j'ai analysé par le champ magnétique le rayonnement émis par les diverses substances activées dans mes expériences. J'ai reconnu d'abord (i) que l'impression photographique obtenue avec l'uranium ne décèle pas de rayons semblables aux rayons a; elle ne manifeste que des rayons déviables (3.

Le sulfate de baryte activé par l'uranium (2) dans les expériences précédemment décrites, même lorsque le produit est notablement plus actif que l'uranium, ne donne également qu'une impression déviable, dépourvue de rayons a. Le thorium et le radium, au contraire, ainsi que les produits activés par ces corps, donnent des impressions où l'on reconnaît l'action des deux espèces de rayons.

L'absence de rayons a dans les impressions photographiques produites par l'uranium est un caractère qui établit une nouvelle distinction entre l'activité de l'uranium et celle du thorium et du radium, caractère que l'on retrouve dans le rayonnement des substances activées par ces divers corps.

Plus tard, M. Ruthcrl'ord a signalé ces mêmes phénomènes.

Il convient de résumer ici une série de mémoires éten-

(1) Comptes rendus de VAcad. des Sciences, t. CXXXIV, p. 208 (27 janvier 1902).

(2) H. Becquerel, Conférence à la Royal Institution, Londres, 8 mars 1902.

SLR UNE PROPRIÉTÉ NOUVELLE DE LA MATIERE. 3o I

dus publiés par M. Rutheribrd et dans lesquels, à côté de faits déjà observés par d'autres expérimentateurs, se trouvent un certain nombre de constatations nouvelles et importantes. Je passerai généralement sous silence les vues théoriques émises, parce que l'auteur lui-même a été amené à les modifier continuellement dans ses publications successives, et je signalerai dans le dernier chapitre celles de ces vues qui me paraissent devoir être retenues.

Dans une publication (1) sur l'émanation radioactive produite par les composés du thorium, M. Rutherford observe que les solutions dont le thorium a été précipité par l'ammoniaque sont encore radioactives et douées d'un pouvoir d'émanation. L'oxyde de thorium précipité est affaibli. Si l'on agite dans de l'eau de l'oxyde de thorium qui n'est pas soluble, qu'on l'en sépare, puis qu'on évapore l'eau, on obtient un résidu très actif.

A l'exemple de ce qu'avait proposé Sir \\ . Crookes pour l'uranium. M. Rutherford, pour expliquer les laits qu'il a observés, admet l'existence d'un corps nouveau très actif, différent du thorium, le Th\.

En juillet 1902(2) dans un autre travail, le même auteur, après avoir rappelé ou retrouvé des faits établis antérieurement, émet une série d'hypothèses que ses expériences ultérieures le conduisent à modifier. Les observations nouvelles que contient ce travail sont relatives au tho-

(1) Rutherford et F. Soddy, Proceedings of the Chemical Society, 16 janvier 1902.

(2) Rutherford et Miss H. T. Brooks. PkiL Mag., 6e série, vol. IV, p. 1 juillet 1902).

3o2 RECHERCHES

rium et surtout à l'émanation produite par ce corps. L'émanation du thorium se transporte à distance comme celle du radium, conformément aux expériences de MM. Curie et Debierne. L'auteur rappelle qu'il avait déjà reconnu en 1900 que la radioactivité induite par le thorium diminue de moitié en onze heures.

Peu après (1) M. Rutherford constate que les corps activés par l'émanation du thorium dans les solutions (le ThX d'après son hypothèse) émettent des rayons déviables, des rayons non déviables, et une émanation, tandis que les corps activés par leur mélange avec l'Uranium (l'UrX de Grookes) émettent uniquement des rayons déviables, phénomène que j'avais déjà signalé.

Ces diverses observations ont été étendues et complétées dans un mémoire important (2), sur « la cause et la nature de la radioactivité » qui a paru en deux parties dans le Philosophical Magazine en septembre et novembre 1902, et dans lequel l'auteur ne résout malheureusement pas ces deux questions.

Etudiant d'abord la disparition de l'activité de l'émanation du thorium, il trouve que celle-ci diminue de moitié en une minute et demie. Puis poursuivant l'hypothèse rappelée plus haut, M. Rutherford cherche à isoler un corps actif autre que le thorium, sans pouvoir mettre en évidence aucun caractère différent de ceux du thorium.

Il est conduit à observer, comme je l'avais fait anté-

(1) Rutherford et E. Grier. Phil. Mag., 6e série, vol. IV, p. 315 (Septembre 1902).

(2) Rutherford et F. Soddy, Phil. Mag., 6e série, vol. IV, p. 370 et 569 (septembre et novembre 1902).

SUR UNE PROPRIÉTÉ NOUVELLE DE LA MATIÈRE. 3o'3

rieurement pour l'uranium, que les préparations affaiblies reprennent avec le temps leurs propriétés ordinaires, et il déduit de ce fait cette conséquence que l'activité normale ou constante du thorium résulte d'un équilibre entre l'accroissement de la radioactivité et la disparition de l'activité de la matière ThX formée à chaque instant; nous discuterons plus loin ce point de vue.

Ces considérations conduisent l'auteur à une étude des lois de la disparition de l'activité de ce qu'il appelle ThX, et de la récupération de l'activité des produits affaiblis. Ces lois sont complémentaires l'une de l'autre; les fonctions e~ltet (l — (j~Xt) qui représentent la variation relative des deux phénomènes avec le temps t, sont caractérisées par la même constante À pour la déperdition et la récupération, et cette constante correspond à une diminution de moitié en quatre jours. On a vu plus haut que M. Curie avait trouvé pour l'activité induite par le radium, soit dans la période d'établissement, soit dans la période de diminution, la même valeur de la constante \.

L'oxyde de thorium précipité par l'ammoniaque est affaibli, et la solution reste active. M. Rutherford exprime ce fait en disant que le thorium est débarrassé du ThX. Tous les autres réactifs précipitent le thorium sans laisser de radioactivité à la solution, dont les résidus évaporés sont inactifs. L'auteur attribue cette différence aux propriétés chimiques du ThX entraîné avec le thorium. Cependant l'activité de ce corps hypothétique n'est influencée par aucun agent connu, non plus que par l'état physique ou chimique des molécules, à l'air libre, ou dans un ballon scellé à la lampe.

3o^ RECHERCHES

M. Rutherford avait reconnu l'accroissement temporaire d'activité qui précède la déperdition régulière des produits activés ainsi que la diminution qui précède la période de récupération des produits affaiblis. Il attribua ces perturbations à la fixation d'une partie de l'émanation sur la matière inactive ambiante, hypothèse identique à celle q*ue j'avais émise antérieurement. Dans les différentes opérations auxquelles a été soumis le thorium, il n'a pas été possible de lui enlever la totalité de son activité.

La seconde partie du Mémoire de M. Rutherford est encore un développement des faits dont nous avons rappelé les principaux. Il avait vu antérieurement qu'une calcination intense enlève à l'oxyde de thorium la propriété d'émettre l'émanation sans altérer son rayonnement. L'émanation reparaît si l'oxyde s'hydrate ou subit des actions chimiques. Si l'on transporte l'émanation par un courant d'acide carbonique directement activé par le thorium, et qu'on absorbe ce gaz, après l'avoir mélangé à un gaz inerte, l'émanation reste dans ce dernier gaz. L'auteur observant qu'elle se comporte comme un gaz inerte émet l'hypothèse qu'elle pourrait être un gaz de la famille de l'argon et de l'hélium, hypothèse suggérée par la présence de l'hélium dans les minerais uranifères, et émise comme quelques autres sans aucune sanction expérimentale. Parmi celles-ci cependant, il convient de signaler l'hypothèse qui attribuerait le transport de l'émanation à des ions positifs. Une hypothèse du même genre a été émise par M. Curie ( i

(1) Comptes rendus de l'Académie des Sciences, t. CXXXVI, p. -2*26 (26 janvier 1903).

SLR UNE PROPRIÉTÉ NOUVELLE DE LA MATIÈRE. 3o5

qui considère l'émanation comme formée de centres artivants émis par les corps actifs.

Dans une note sur la radioactivité produite par les sels d'actinium (i), M. Debierne a développé la même hypothèse, d'après laquelle l'émanation serait constituée par des ions activants dont l'énergie s'épuiserait peu à peu avec le temps. M. Debierne a reconnu, en outre, que, dans le cas de l'actinium, lactivation provoquée dans une enceinte fermée est beaucoup plus intense dans le voisinage immédiat de la source que dans les parties éloignées, où elle est très faible. Lorsqu'on fait continuellement le vide dans l'enceinte, lactivation se produit très facilement et uniformément dans toutes les parties. M. Debierne explique ces différentes particularités par la rapidité de la diminution du pouvoir activant de l'émanation, diminution qui est du même ordre que celle de l'émanation du thorium, laquelle tombe de moitié en une minute et demie. La diffusion se ferait plus vite dans le vide que dans l'air, et l'appareil à vide n'éliminerait que des centres déjà épuisés. M. Debierne a observé en outre que lactivation produite par l'actinium, dans le voisinage de la source, diminue suivant une loi plus rapide, qui correspond à une variation de moitié de sa valeur en quelques secondes.

D'après M. Debierne, les centres activants émettent un ravonnement qui produit lactivation. Dans un champ magnétique lactivation sur deux plaques disposées de part et d'autre de la source, parallèlement au champ,

(1) Comptes rendus de V Académie des Sciences, t. GXXXVI, p. 446 ( liï janvier 1903).

t. xlvi. 39

3o6 RECHERCHES

n'est pas la même. La lame qui s'active le plus est celle qui est située du côté opposé à celui où sont rejetés les rayons cathodiques.

Sans discuter ici la valeur de ces diverses hypothèses, nous appellerons l'attention sur quelques rapprochements qui résultent de ces expériences.

Les corps activés par les solutions de thorium (le Th.X de M. Rutherford) perdent leur activité suivant la même loi de décroissement que l'émanation du radium (diminution de moitié en quatre jours). L'émanation du thorium et l'émanation de l'actinium perdent leur activité suivant une même loi, qui correspond à une diminution de moitié en une minute et demie.

Bien que les diverses constantes de temps qui caractérisent la disparition des phénomènes induits provoqués par le radium, le thorium, l'actinium et l'uranium, soient généralement très différentes, il en est, parmi celles-ci, qui ont la même valeur, et ce l'ait suggère, pour certaines manifestations de la radioactivité, l'idée d'une communauté d'origine.

M. Rutherford a observé récemment que l'émanation se condense à la température de l'air liquide. M. Curie a vérifié ce fait par l'expérience suivante : un réservoir de verre de grand volume, terminé par un tube capillaire, contient l'émanation du radium ; si l'on plonge le tube dans l'air liquide, toute l'émanation s'y condense. En séparant, à la lampe, le tube capillaire, on constate que le gros réservoir est devenu inactif, et que le tube capillaire, devenu très actif, contient toute l'émanation.

Cette expérience peut se répéter sous une forme très

SUR UNE PROPRIÉTÉ NOUVELLE DE LA MATIÈRE. 3o^

brillante (i) : deux réservoirs, de capacité inégale, B et G, communiquent par un tube capillaire muni d'un robinet B' ; dans ces deux réservoirs, on met du sulfure de zinc phosphorescent, et on fait le vide. Le grand réservoir B peut communiquer par un tube muni d'un robinet B avec une ampoule A contenant une solution d'un sel de radium. On ouvre B; l'air chargé d'émanation pénètre dans B et G et le sulfure de zinc s'illumine instantanément. On ferme le robinet B et on plonge G dans l'air liquide; au bout d'une demi-heure le réservoir B a perdu sa luminosité. On ferme le robinet B' et si l'on retire le réservoir G de l'air liquide, le sulfure de zinc de ce réservoir devient très lumineux. La matière lumineuse était moins brillante quand G plongeait dans l'air liquide, parce qu'à cette basse température elle perd une partie de ses propriétés phosphorescentes.

On peut classer dans la catégorie des substances activées des sels de plomb préparés par MM. Hofmann et Strauss (2), et dont l'activité temporaire avait été attribuée à la présence d'une substance active, que ces auteurs ont appelée « radioblei ».

Nous ajouterons, en terminant, que M. F. Giesel (3) a retiré récemment de la pechblende un produit actif dont l'activité ne paraît pas avoir diminué en six mois, mais qui n'a pas encore été identifié avec un corps connu ou caractérisé comme corps nouveau.

(1) Journal de Physir/nc, 4° série, t. II, p. 547.

(2) Berkhteder Deut. Chemischen Gesellschaft, Bd. XXIII, s. 3126(1900); Bd. XXXIV, s. 8, 407, 907, 3033, 3970 (1901).

(3) Berichte derDeut. Chemischen Gesellschaft, t. CXXXVI, p. 342 (1903).