BO
Temps en heures
Quand le corps à activer est placé en présence de l'émanation du thoriuin dont la concentration est maintenue constante^ l'activation I acquise par le corps peut être représentée en fonction du temps t par la loi simple.
\ étant le même coefficient que celui cjui intervient dans la formule précédente et I^ étant la valeur limite de l'activité induite. Si en particulier nous faisons
on voit que les courbes d'activation et de désactivation après activation saturée {fig. 80, II et I) sont complémentaires et que l'on a par suite
Pendant les premières heures l'activation a d'ailleurs lieu plus
lentement que ne l'indique la formule, de sorte que les courbes I et II restent complémentaires aussi dans cette région initiale.
Si, au lieu d'utiliser le rayonnement total, on utilise seulement les rayons pénétrants, les courbes obtenues ne sont pas modifiées sensiblement. Les Tableaux suivants donnent les valeurs de l'intensité du rayonnement en fonction du temps pour l'activation et pour la désactivation après activation saturée :
Aclivalion.
Activité.
Te m
Désactivalio 5 en heures.
Temps en heures.
.\clivité
i4,oo
Quand une lame a été activée pendant un temps court en présence de l'émanation du thorium, la loi de la variation de la radioactivité induite avec le temps pour cette lame n'est pas la même qu'après exposition longue. L'activité en ce cas commence par croître, passe par un maximum, et décroît ensuite suivant une loi qui tend vers la loi exponentielle simple caractéristique de la décroissance après exposition longue. Cette influence du temps d'exposition a été mise en évidence par M. Rutherford ('). Après exposition de 4i minutes, par exemple, l'activité atteint en o heures une valeur maximum trois fois plus grande que la valeur initiale, et décroît ensuite suivant la loi ordinaire de diminution de moitié en I I heures environ. Les courbes d'évolution de la radioactivité induite du thorium en fonction du temps pour différents temps d'exposition ont été construites par Miss Brooks (-), Ces courbes sont représentées dans les figures 81 et 82.
Après une exposition de i<» minutes dans l'air contenant l'éma-
(') liUTHKRFono, Phil. Mas;., igoS.
('•') Miss Brooks, Phil. Mag., 1904.
KADIOACTIVITi: INDLITIi. 34^
nation, mais privé de poussières, l'activilé induite atteint en o heures 7 minutes une valeur cinq fois plus grande que la valeur initiale et décroît ensuite suivant la loi normale.
Fig. f^i.
lUU
ti 80-
Temps en niinutes
Quand le temps d'exposition augmente, le maximum se déplace
Fis. 82.
lOOr
Temps 10 \
iexposil jimutes
on
Temps en minutes
vers l'origine; en même temps le rapport de l'activité initiale à l'activité maximum va en augmentant et tend vers l'unité. On
peut supposer que pour un temps d'exposition très court l'activité initiale serait sensiblement nulle. Dans tous les cas on obtient des courbes de même forme, en mesurant l'activité totale ou l'activité due aux rayons pénétrants.
Au courant de son travail sur la radioactivité induite du thorium, Miss Brooks a observé que la présence de poussières dans l'air de l'enceinte activante peut influencer les résultats obtenus. L'intensité de l'activation obtenue pour un temps d'exposition de 5 minutes dépend en ce cas du temps pendant lequel l'air de l'enceinte est resté au contact de l'émanation^ et croît avec ce temps jusqu'à un maximum qui est atteint pour 1 8 heures. L'activation obtenue dans ces conditions est î>o fois plus grande que celle qu'on aurait obtenue avec de l'air fraîchement introduit; de plus elle ne subit pas de forte augmentation pendant les premières heures qui suivent la fin de l'exposition^ ainsi que cela a lieu normalement pour une exposition de 5 minutes avec de l'air privé de poussières. On peut penser c|ue les particules de poussière contenues dans l'air peuvent acquérir, comme toute substance solide, la radioactivité induite^ et cjuc celle-ci évolue sur ces particules suivant les lois ordinaires. Si ensuite on introduit dans l'enceinte activante une électrode chargée négativement^ ainsi que l'on fait d'ordinaire quand on veut obtenir la radioactivité induite du thorium^ cette électrode récolte aussi toutes les poussières, dont l'activation peut correspondre à un temps d'exposition beaucoup plus long que celui utilisé pour l'électrode elle-même. Les poussières radioactives peuvent aussi d'ailleurs être entraînées vers l'électrode positive qui peut ainsi acquérir une activation importante.
La loi de décroissance finale de l'activité induite du thorium a été étudiée dans plusieurs travaux; la décroissance de moitié a lieu en un temps dont la valeur est voisine de lo heures o() minutes.
79. Radioactivité induite due à l'actinium. — L'activité induite produite en présence des composés d'actinium est limitée dans l'air sous la pression ordinaire à une distance de quelques centimètres de la substance active; elle ne peut être obtenue à une distance plus grande qu'en opérant sous pression réduite. Ce fait s'explique par la disparition très rapide de l'émanation de l'actinium^ laquelle^
UADIOACTIVITÉ INDlITIi. 347
en se dilTusant dans l'air^ ne peut se propager à grande distance de la substance active. Le plus souvent l'activation est obtenue en faisant passer sur l'actinium un courant d'air qui entraîne l'émanation et l'amène en contact avec le corps à activer. Les expériences de M. Debierne sur la mesure de la constante de l'émanation de l'actinium ont montré que^ sauf à très petite distance de l'actinium^ la radioactivité induite sur un corps solide est proportionnelle à la concentration de l'émanation au contact de ce corps solide^ toutes conditions étant égales d'ailleurs. L'émanation peut donc être considérée, ainsi cjue dans le cas du radium et du thorium, comme la cause directe de la radioactivité induite.
Un corps solide qui se trouve au contact de l'émanation de l'actinium sous concentration invariable, prend une activité induite qui augmente avec le temps jusqu'à une valeur limite, laquelle est atteinte en quelques heures. Quand le corps activé est ensuite soustrait à l'action de l'émanation^ son activité disparaît complètement en un temps de quelques heures également. La loi de l'évolution de l'activité induite, à partir du moment où le contact avec l'émanation a été supprimé, dépend du temps d'exposition; mais, quel que soit ce temps, les résultats obtenus en utilisant la totalité du rayonnement sont sensiblement les mêmes que ceux obtenus en utilisant seiilement les rayons pénétrants.
On peut aussi remarquer que, quel que soit le temps d'exposition, la loi de variation observée pour la radioactivité induite devient la même 15 minutes après la lin de l'exposition. Cette loi limite a été étudiée par M. Debierne et ensuite par de nombreux observateurs. C'est une loi exponentielle simple de la forme
où "^0 est l'intensité à l'instant où l'on commence les mesures et qui est pris comme origine du temps, et -'S l'intensité au temps t. La loi exponentielle peut être caractérisée soit par le coefficient ). soit par la période de temps T nécessaire pour que l'intensité diminue de la moitié de sa valeur ; ce temps est voisin de .>') minutes.
La loi d'évolution de la radioactivité induite de l'actinium varie avec le temps d'exposition depuis i minute à quelques heures (').
(') .Miss Brooks, Phil. Mag.. 190^.
L'influence du temps d'exposition se fait surtout sentir pendant les 1 () premières minutes après la fin de l'exposition. Pour un temps d'exposition très long, l'intensité décroît d'abord plus lentement que ne l'indique la loi limite. Pour un temps d'exposition très court (moins d'une minute), l'intensité, d'abord très faible, augmente rapidement, passe par un maximum qui est atteint en 9 minutes environ, et décroît ensuite suivant la loi limite caractéristique. Les courbes qui correspondent à des temps d'exposition intermédiaires présentent des formes intermédiaires ; quand le temps d'exposition croît, le rapport de l'intensité initiale à l'intensité maximum va en augmentant et le maximum se rapproche de l'origine des temps (^,^.80).
L'étude précise de la courbe relative à un temps d'exposition
Fi2.
10 15 20 25 Temps en minutes
très court a été faite par M. Bronson, Cette courbe est représentée dans la figure 83. La loi de décroissance limite correspond à
inimités.
80. Relation entre les radioactivités induites et les émanations.
— Nous avons vu qu'il existe dans tous les cas une relation étroite entre l'émanation et la radioactivité induite correspondante. Les corps radioactifs qui ne dégagent pas d'émanalion (polonium,
RADIOACTIVITÉ IXDLITE. 849
uranium) ne produisent par de radioactivité induite. La radioactivité induite se produit en présence de l'émanation, même quand celle-ci est séparée du corps qui lui donne naissance^ et l'on peut admettre que l'intensité de la radioactivité induite est proportionnelle, toutes conditions égales d'ailleurs^ à la quantité d'émanation présente. On est ainsi conduit à admettre que la radioactivité induite est directement produite par l'émanation, comme l'émanation est produite par le corps radioactif.
Ainsi que nous l'avons vu^ les résultats obtenus dans l'étude des émanations radioactives s'expliquent simplement par l'hypothèse qu'un corps radioactif (radium^ thorium^ actinium) donne lieu à une production continue et constante d'émanation, laquelle a la propriété de se détruire suivant une loi caractéristique et invariable. Ainsi s'établit un équilibre de régime entre la production et la destruction^ et la quantité d'émanation atteint une limite invariable quand la production est exactement compensée par la destruction.
On peut concevoir de cette même manière l'évolution de la radioactivité induite en présence de l'émanation. Quand la concentration et la distribution de l'émanation clans l'appareil d'expériences est maintenue constante, la radioactivité induite prend une valeur limite qui reste ensuite également constante; cette limite est atteinte quand la destruction spontanée de la radioactivité induite compense sa production continue et constante à partir de* l'émanation.
Les lois d'évolution des radioactivités induites sont complexes; leur analyse détaillée trouvera sa place clans la suite de cet Ouvrage.
81. Nature des radioactivités induites. — Les lois d'évolution des radioactivités induites sont entièrement indépendantes de la nature du corps activé. Chacjue émanation produit une radioactivité induite caractéristique^ dont les propriétés ne dépendent ni de la nature de la matière activée ni de l'intensité de l'activation. Tout se passe donc comme si l'activation consistait en un véritable dépôt de substance actwe sur la surface actwée.
D'autre part le phénomène d'activation ne donne lieu à aucune altération visible de la surface activée ni à aucune augmentation de poids du corps activé. Le dépôt actif se comporte donc comme
une matière solide présente en quantité infinitésimale sur la surface activée.
On peut effectuer diverses expériences qui confirment cette manière de voir. Si, par exemple^ on enlève par frottement une couche superficielle très mince sur une lame de métal activée, on enlève en même temps^ totalement ou au moins en grande partie, l'activité. Celle-ci se trouve alors concentrée dans la portion de matière enlevée, et il est possible d'obtenir de cette manière une forte activité induite, portée par une petite quantité de matière inactive par elle-même.
Les dépôts actifs peuvent encore être concentrés par un autre procédé. Quand on lave à l'eau une surface métallique activée, l'activité induite n'est généralement pas fortement altérée; mais si, au contraire, on fait un lavage aux acides étendus ou concentrés, les dépôts actifs sont dissous. Si une telle dissolution est évaporée à sec, le résidu de l'évaporation est très actif: il contient à l'état concentré toute l'activité cjui avait passé dans la dissolution. M. Rutherford a trouvé c{ue le dépôt actif du thorium est soluble dans les acides sulfurique, chlorhydrique ou fluorhydrique étendus ou concentrés, mais bien moins dans l'acide azotique, et que la décroissance du dépôt actif en solution se fait suivant la même loi qu'à l'état solide ( ' ). Si, en efTet, on évapore, à des intervalles de temps égaux, des volumes égaux de la dissolution, l'activité du résidu est la même que si le dépôt actif était resté sur le corps activé.
Une étude détaillée des propriétés des dépôts actifs a été faite par M. Lerch ( - ) qui a montré que les dépôts actifs du radium et de l'actinium sont solubles dans les acides. Les dépôts actifs ne sont pas solubles dans l'alcool et l'éther. Quand le dépôt actif obtenu sur du métal a été dissous, la dissolution contient une certaine quantité du métal qui avait été activé; si l'on reprécipite ce métal par l'emploi d'un réactif chimique convenable, l'activité est généralement entraînée dans la précipitation. On peut aussi entraîner le dépôt actif avec des précipités de matières diverses; si, par exemple, on ajoute à la dissolution une solution de chlorure de
(') Rl"tiii:i!F(m;d, P/iys. Zeit., 1902.
(-) Lkrch. Aiin. de Phys., iqoS.
UADIOACTIVITÉ INDUITE. 35 [
baryum, et que Ion précipite le baryum par l'acide sulfurique, le sulfate de baryum formé est fortement actif.
Le dépôt actif peut aussi être extrait de sa solution par l'électrolyse. Quand la solution active est électrolysée, le dépôt actif est généralement déposé sur la cathode. On peut aussi plonger des métaux dans la solution du dépôt actif, et celui-ci vient alors s'y déposer: certains métaux s'activent dans ces conditions, tandis c|ue d'autres restent inactifs. Ces expériences montrent que les dépôts actifs semblent avoir les propriétés de métaux. Cependant il est possible aussi d'activer l'anode par électrolyse, en particulier dans le cas où Fanion est absorbé; quand une anode d'argent plonge dans une solution chlorhydrique du dépôt actif du thorium, cette anode devient fortement active, et son activité décroît suivant la loi normale.
Il semble ainsi que les dépôts actifs sont des matières auxquelles il sera possible d'assigner des propriétés chimiques définies. Toutefois, quand on extrait le dépôt actif de sa dissolution par electrolyse ou par précipitation sur un métal, la loi d'évolution de l'activité induite ainsi extraite peut quelquefois être très différente de la loi normale. Toutes les anomalies observées peuvent être expliquées en attribuant à chaque dépôt actif une nature complexe, et en le considérant comme composé de plusieurs matières, dont chacune à sa loi d'évolution propre, et qui peuvent être séparées par des opérations chimiques.
82. Action de la température sur la radioactivité induite. — Quand une lame activée est soumise à une faible élévation de température, son activité n'est pas modifiée d'une manière appréciable. Mais une chauffe à une température élevée agit très énergiquement sur la radioactivité induite. Ainsi, par exemple, un fil de platine qui a été activé par le thorium peut perdre son activité presque complètement par une chauffe à température très élevée.
L'étude de ce phénomène a montré qu'il ne s'agit pas en ce cas d'une destruction de la radioactivité induite, mais d'un transport ou distillation ( ' ). L'activité quitte le corps chaud et apparaît sur les corps froids qui se trouvent dans le voisinage. Si. par exemple, un
(') Miss Gates, Phjs. Hev., i<jo'i.
CHAPITKE VII.
fil activé^ placé suivant l'axe d'un tube cylindrique^ est fortement chauffé par un courant électrique^ l'activité perdue par le fil distille sur la surface intérieure du cylindre. Si pendant le chauffage un courant d'air est envoyé dans le tube cylindrique^ la proportion d'activité transmise au tube se trouve diminuée. Une chauffe d'une demi-minute à (46o" suffit pour faire perdre à un fil activé par le thorium ()() pour i oo de son activité ( ' ).
La distillation de la radioactivité induite a été l'objet de nombreuses recherches. P. Curie et M. Danne ( - ) ont trouvé que l'effet de la chauffe ne consiste pas seulement en un transport partiel de l'activité d'un corps activé chaud à un corps froid, mais que, de plus, les lois d'évolution de l'activité qui a distillé et de celle qui est restée sur les corps activés ne sont pas les mêmes ; ils ont montré que ce fait peut être interprété en admettant que les constituants du dépôt actif se séparent partiellement par la distillation. Ce mode d'analyse des dépôts actifs a été fréquemment employé.
83. Action du champ électrique sur le dépôt de la radioactivité
induite. — M. Rutherford a observé que le dépôt de la radioactivité induite due au thorium se fait de préférence sur les corps chargés négativement. Considérons une boîte métallique B [fig. 84) qui
Fi£
-F/fe
Electroméu e
Oxyde du thorium
contient de l'oxyde de thorium, et dans laquelle on a fait pénétrer une électrode isolée C. S'il n'existe aucune différence de potentiel entre la boîte et l'électrode, la surface intérieure de la boîte et l'électrode deviennent actives; mais si l'on établit un champ électrique dans la boîte, en réunissant celle-ci au pôle positif d'une batterie
(') V. Leiujh, Ann. de Pkys., igo3.
(") Curie et Danni:, Comptes rendus, 1904.
ItAniOACTIVTTK INHl HK.
de 3()o volts^ tandis que l'électrode est réunie au pôle négatif de la même batterie^ on constate que l'activité induite est entièrement concentrée sur l'électrode négative ( ' ). On peut obtenir ainsi un iil activé dont l'activité est à surface égale luooofois plus grande que celle de l'oxyde de thorium employé. Si l'électrode centrale est chargée positivement^ elle ne s'active pas sensiblement.
La même expérience peut être faite pour la radioactivité induite du radium^ et il suffit pour cela d'introduire dans la boîte B de l'émanation du radium. Toutefois la concentration de la radioactivité induite à la cathode est dans ce cas moins complète, et une électrode positive peut aussi acquérir la radioactivité induite, en proportion beaucoup plus faible que cela n'aurait lieu pour la même électrode si elle eût été négative.
M. Debierne a montré que la radioactivité induite de l'actinium est également concentrée à la cathode.
Quand le champ électrique n'est pas intense, la proportion de la radioactivité entraînée à la cathode est moins grande. Dans les expériences avec l'oxyde de thorium {fîg. H\), la boîte B était un cylindre de 5"",5 de diamètre. Quand la différence de potentiel V entre la boîte et l'électrode atteignait 5o volts, l'activité se trouvait principalement concentrée sur l'électrode. Pour V= > volts, la moitié du dépôt actif se trouvait sur l'électrode, et l'autre moitié sur les parois delà boîte. Pour V= o l'électrode portait i3 pour loo de la radioactivité induite totale. On trouvait dans tous les cas que, quand le régime était établi, la somme des activités induites sur l'électrode et sur les parois restait constante, le champ n'ayant ainsi pour effet principal que d'influencer la distribution de la radioactivité induite, et non de modifier sa production. L'action du champ pendant l'activation n'intervient pas non plus, au moins en première approximation, pour modifier la loi d'évolution de la radioactivité induite après la fin de l'exposition.
Sous une pression réduite le phénomène est modifié (- ). Ainsi, dans le cas des expériences avec l'oxyde de thorium, la proportion d'activité induite déposée à l'électrode centrale, employée comme cathode, restait sensiblement constante pour les pressions com-
( ' ) RuTHERFORD, RacHoactivity .
('-) UUTHERFOKD, Pllil. Mug., KJOO.
354 CIIAl'ITIîK VII.
prises entre la pression atmosphérique et la pression d'un centimètre de mercure. Mais quand la pression de l'air dans la boîte était au-dessous de i'"' demercure, la proportion d'activité induite à la cathode était diminuée^, et elle n'était plus qu'une faible fraction de sa valeur primitive quand l'expérience était faite à la pression de o""", i de mercure. En ce cas l'activité induite apparaissait sur les parois du vase, même dans un champ fort.
Ces expériences ont conduit à admettre que les particules du dépôt actif, formées dans le gaz contenant l'émanation, possèdent une charge positive ou bien sont transportées par des véhicules chargés positivement. Ces véhicules suivent d'ailleurs les lignes de champ électrique et se concentrent aux coins et aux bords de la cathode quand celle-ci a la forme d'une plaque ( ' ).
Dans les théories actuelles de la radioactivité, les particules des dépôts actifs dérivent de celles des émanations. Les émanations émettent d'ailleurs des rayons y., c'est-à-dire des particules chargées positivement et animées d'une grande vitesse; la masse d'une particule a est égale, d'après les travaux récents, à celle d'un atome d'hélium, tandis que la masse d'une molécule d'émanation est bien plus grande. Le résidu de la molécule d'émanation, après émission d'une particule a, est considéré comme une particule du dépôt actif. Cette particule doit éprouver un mouvement de recul qui correspond à la projection de la particule a, et l'on est ainsi amené à penser qu'elle est elle-même projetée; toutefois sa vitesse de projection doit être très inférieure à celle de la particule a, et à cause de cela elle est très rapidement arrêtée par les molécules du gaz environnant, si celui-ci est à la pression atmosphérique. Si la particule n'est pas chargée, elle n'est, à partir de ce moment, soumise qu'à un mouveinent de diffusion; si elle est chargée, elle est de plus sensible à l'action d'un champ électrique. Dans un gaz sous faible pression le phénomène peut se trouver modifié. Les particules du dépôt actif projetées peuvent alors atteindre les parois sans avoir été arrêtées par les molécules gazeuses, et leur vitesse peut en ce cas rester suffisante pour les rendre insensibles à l'action du champ électrique.
Il resterait à expliquer comment une particule du dépôt actif
(') Feiii!1.i;, Phys. Zeit., i9'>2.
UADIOACTIVITK IMIUITE.
peut acquérir une charge positive. Il semble même, a priori, peu logique d'admettre que le résidu d'une molécule d'émanation non chargée qui vient d'émettre une charge positive avec la particule a, puisse porter une charge également positive. Cependant il n'y a là aucune objection importante. On verra^ en effet, que l'émission d'une particule a est généralement accompagnée par une émission de charges négatives, portées par des électrons de très faible vitesse. Nous avons encore actuellement des renseignements très incomplets sur l'émission de charges électriques par les corps radioactifs au point de vue quantitatif, et nous ne pouvons pas en tirer des conclusions fermes. De plus il ne faut par perdre de vue que le gaz dans lequel a lieu l'émission des particules de dépôt actif, est fortement ionisé et contient des charges électriques libres positives et négatives. Chaque ion gazeux peut intervenir pour attirer aussi bien les particules ayant une charge de signe contraire à la sienne que les particules neutres, à condition que la vitesse des particules ne soit pas trop grande. Ainsi la charge d'une particule de dépôt actif pourrait dans certains cas être acquise par celle-ci dans le gaz environnant.
M. Rutherford a fait un essai de détermination de la mobilité des véhicules du dépôt actif du thorium et du radium ( ' ). Voici quelle était la méthode employée. L'émanation est distribuée uniformément entre les plateaux parallèles A et B [flg. 85) dont la
Fis. «5.
Emanation
Hillli - l|l|
distance est à. Si une force électromotrice alternative E,, est appliquée aux plateaux, la même quantité de radioactivité induite est
( ' ) l'.UTiii RPuiiD, i'hil. Mag., i<jo3.
356 CHAPITRIÎ VII.
déposée sur chaque plateau. Si en série avec la force électromotrice alternative on dispose une force électroinotrice fixe E inférieure en valeur jabsolue à E,,,, le champ entre les plateaux est alternativement dirigé de A vers B ou de B vers A.
Pendant une demi-alternance le champ a la valeur
d et le sens AB, pendant la demi -alternance suivante il a la
valeur -^ — - et le sens BA. Si l'on suppose que la vitesse u d'un
véhicule du dépôt actif est proportionnelle au champ h, de sorte que l'on ait u = kh, où A est la mobilité^ alors ce véhicule se déplacera inégalement pendant les deux demi-alternances successives, et l'activité induite sera inégalement distribuée entre les plateaux. Si les alternances sont suffisamment fréquentes^ les véhicules peu distants de l'électrode A pourront seuls l'atteindre, tandis que tous les autres seront au cours des alternances successives ramenés à l'électrode B.
Soient T la durée d'une demi-alternance, x^ le chemin parcouru pendant le temps T quand le champ est A,, et x^ le chemin parcouru pendant le temps T quand le champ est Ao :
JT] = k/i 1 T, x-2 = //ij T.
Les véhicules recueillis par l'électrode A pendant le temps 2T peuvent être partagés en deux groupes.
I " Le premier groupe comprend la moitié des véhicules qui ont été produits pendant le temps T, le champ ayant le sens BA, dans la tranche de gaz d'épaisseur x-2 adjacente au plateau A. Le nombre de ces véhicules est égal par unité de surface de l'électrode à ^.nx^T. si n est la production par centimètre cube.
'2° Le deuxième groupe comprend les véhicules qui ont été laissés dans la même tranche à la fin de la demi-alternance précédente; leur nombre peut être calculé ainsi qu'il suit. Dans une tranche d'épaisseur clx, placée à la distance x du plateau A, ndx véhicules sont produits par unité de temps et de surface. Le chemin qu'ils feront pendant le temps T est inférieurj à a;.. — x. si l'instant de la production f, compté depuis le début de l'alternance, est tel que
'- Ah,
RADIOACTIVITÉ INDIITE. 357
Donc ne franchiront pas la distance x-, les véhicules produits
dans la tranche considérée pendant le temps ' '\ ' ; ces véhicules
h II 1
sont au nombre de f-, — ^ f/.r, et leur nombre dans toute la
Ah 1
tranche d'épaisseur x-, est donné par
' '■' /t ( a"o — t) dx
khy Ut^ ■).
Par suite le plateau A recueille pendant le temps ■:>. T un nombre de véhicules égal à
Le rapport p de ce nombre à la production inàl^ est donné par
[ x=i ( .Ti -i- rr, )
ou
^ i E.,(Eo-E)A-T P •>. f/^(Eo-+-E) '
et l'on en tire
' ~ TEy(Eo— E)
p étant déterminé par l'expérience^ on peut calculer /.. La théorie suppose que les véhicules chargés participent seuls à l'activation, et qu'il ne se produit pas pour eux de recombinaison appréciable.
Voici les résultats obtenus pour le dépôt actif du thorium :
Nombre
des
alternances
par sec.
lOI
3oo
3oo
La mobilité moyenne déduite de plusieurs expériences était
358 cnAi>iTKE VII.
/{ = 1 ,3 - — pour un champ d'un et dans les conditions ordi-
sec cm
naires de température et de pression. Cette mobilité est voisine de celle que possèdent les ions positifs créés dans l'air par les rayons R Intgen.
Les expériences faites avec le dépôt actif du radium étaient moins satisfaisantes^ par suite de l'activation de l'électrode positive. Cependant la mobilité des véhicules semblait être sensiblement la même avec les dépôts actifs du radium et du thorium.
Dans des expériences faites sur le dépôt actif du thorium, M. Henning a trouvé que la relation entre la proportion d'activité induite déposée sur la cathode et la différence de potentiel appliquée pendant l'activation. pouvait être représentée par une courbe très analogue à celle qui représente la loi de variation du courant dans un gaz ionisé avec la différence de potentiel qui produit ce courant ( ' ).
M. Schmidt a fait des expériences analogues sur le dépôt actif du radium ('-). Des électrodes semblables entre elles étaient successivement activées dans un même condensateur contenant toujours la même quantité d'émanation; le temps d'exposition était toujours égala 5 minutes ; la différence de potentiel V entre l'électrode et l'armature extérieure variait de o volt à 44^ volts, l'électrode étant employée comme cathode. Après la fin de l'exposition, on retirait l'électrode et l'on mesurait son activité A dans un appareil de mesures convenable; la mesure était faite a. 5 minutes après la fin de l'exposition, parce que le courant restait alors relativement stationnaire pendant un temps suffisant pour les mesures. Les valeurs obtenues n'étaient pas extrêmement constantes ; cependant on a pu construire la courbe -"^ == /( V) et constater que sa forme diffère très peu de la courbe qui donne en fonction du voltage l'intensité du courant dans un gaz ionisé.
Ces résultats rendent probable que les véhicules du dépôt actif chargés positivement ont une mobilité voisine de celle des ions positifs, et que, de plus, ils peuvent, comme ces derniers, subir la recombinaison, de sorte qu'une particule ne reste chargée positivement que pendant un temps court.
(') IIenmxg, Jnn. cl. /'/ijs., 1902.
C) n.-W. Schmidt, P/ijs. Zeit., 1908.
KADIOACTIN ITÉ INDIITK. 309
Le gaz ne semble pas contenir en proportion notable des véhicules de dépôt actif chargés négativement. Un fil porté à un potentiel de + 44 o volts ne prend que •>. pour loo de l'activité qu'il aurait acquise s'il avait été porté au potentiel de — 'î4o volts.
La relation entre l'activité induite du radium^ déposée dans un champ électrique fort^ et la pression du gaz p a été étudiée par M. Russ ('). Ce travail a montré que l'activité de l'anode varie peu avec la pression du gaz ; elle décroît un peu quand celle-ci augmente. L'activité de la cathode croît avec la pression^, d'abord rapidement pour les pressions comprises entre o^'^^oi et i^^i^de mercure^ puis plus lentement; une valeur limite est atteinte pour une pression de 5"" de mercure environ. Jusqu'aux plus faibles pressions utilisées la cathode se montre plus active que l'anode, mais le rapport des activités qui est égal à 2 pour p = o^i^^^o 1 de mercure, devient égal à 20 pour p = i^^^^ de mercure et croît encore pour des pressions plus élevées.
Quand on opère dans l'hydrogène, les activités de l'anode et la cathode restent égales entre elles et constantes pour des pressions comprises entre o^^, 1 et 1 ™°^ de mercure.
Des expériences analogues ont été faites pour les dépôts actifs du thorium et de l'actinium. L'activation était obtenue dans un vase cylindrique couché horizontalement; la matière active était placée dans une cavité ménagée au milieu de la paroi. Deux électrodes isolées pénétraient dans les deux extrémités du cylindre; elles étaient reliées aux deux pôles d'une batterie dont le milieu était relié au vase. Quand on opérait avec le thorium, la cathode était 200 fois plus active que l'anode pour p— r'""; pourp = o.^^ de mercure, la cathode était 2j fois plus active que l'anode dont l'activité n'avait pas varié sensiblement.
Avec le dépôt actif de l'actinium le rapport des activités de la cathode passait de 2 à 22 quand la pression passait d'une atmosphère à 2^^ de mercure, l'activité de l'anode restant d'ailleurs sensiblement invariable. Ce résultat anormal a occasionné une recherche plus approfondie qui a prouvé que le rapport des activités des électrodes dans le cas de l'actinium dépend essentielle ment de la distance à la substance active; ce rapport quiest, par-
(') Russ, Phil. Mag., 190S.
36o CllAPlTHE VU.
exemple^ égal à 5 pour des électrodes placés à 4"" de l'actinium, devient égal à loopour des électrodes placées à i^™'"^ de l'actinium.
Si. Mécanisme du dépôt de la radioactivité induite. Projection du dépôt actif. — Si le dépôt actif est dû à des particules de matière solide projetées par Témanation^ celles-ci peuvent arriver sur les parois solides soit directement^ en vertu de la projection^ soit parce qu'ayant été d'abord arrêtées par le gaz, elles se diffusent ensuite vers les parois qui ont la faculté de les fixer. Dans les deux cas la distance à laquelle une paroi peut puiser les particules du dépôt actif ne peut être illimitée. Les particules projetées ne peuvent avoir dans le gaz qu'un parcours limité ; d'autre part les particules qui arrivent sur la paroi par suite d'un mouvement de diffusion, ne peuvent venir que d'une distance limitée par la rapidité de leur destruction.
L'étude de l'action du champ électrique sur le dépôt de l'activité induite avait conduit à penser que les particules du dépôt actif sont émises par projection en vertu d'un recul lié à l'émission de particules a. La masse de la particule a est égale à celle d'un atome d'hélium^ et la masse d'une molécule d'émanation est au moins de l'ordre de i oo; en vertu du théorème de la conservation de la quantité de mouvement^ la vitesse de l'atome restant projeté est certainement inférieure à la fraction o,o4 de la vitesse de la particule -j., et son énergie est inférieure à la même fraction de l'énergie de celle-ci. On peut donc prévoir que le pouvoir pénétrant de l'atome restant doit être très faible, et que cet atome doit être très rapidement arrêté par les molécules du gaz à la pression atmosphérique. On sait d'ailleurs que les rayons positifs des ampovdes de Crookes, dont l'énergie est du même ordre que celle des atomes de dépôt actif projetés, ont un pouvoir pénétrant très faible et sont rapidement absorbés dans les gaz^ même sous pression réduite. Conformément aux prévisions, l'expérience a montré que les particules de matière radioactive ne peuvent être projetées à une distance appréciable que dans les gaz sous très faible pression. Dans les gaz sous pression atmosphérique, ces mêmes particules perdent leur vitesse^ mais restent susceptibles de franchir des distances assez grandes, soit par diffusion, soit avec l'aide d'un champ électrique quand elles sont chargées.
UAKIUACTIVITK INDLITK. 36l
Les particules projetées peuvent provenir non seulement de l'émanation^ mais aussi du dépôt actif qui a été obtenu sur une lame solide; cette lame peut^ en efîet^ être le siège de transformations radioactives. Certaines transformations sont accompagnées de l'émission de particules a ; telle est la transformation du radium A en radium B. Dans d'autres cas il y a seulement émission de particules |j ou électrons négatifs; telle est la transformation du radium B en radium C. La quantité de mouvement d'une particule a étant en général très supérieure à celle d'un électron^ le mouvement de recul est beaucoup plus faible dans le second cas que dans le premier^ et il est plus difficile de le mettre en évidence. Quand la lame est placée dans un gaz sous la pression atmosphérique^ les particules projetées sont absorbées par ce gaz au voisinage immédiat de la lame ; or, ces particules portent généralement une charge positive et retournent vers la lame en vertu de l'attraction électrostatique. Si cependant la lame est aussi chargée positivement, les particules chargées se trouvent entraînées à distance par le champ électrique. 11 peut aussi arriver qu'une particule émise avec charge positive perde sa charge par recombinaison ; une telle recombinaison doit se produire facilement, le gaz au voisinage de la lame étant fortement ionisé. La particule ramenée à l'état neutre ne subit plus l'attraction électrostatique de la lame, mais peut encore se déplacer dans le gaz et se fixer sur une paroi solide, peut-être par un effet de cohésion. Le transport du dépôt actif par ce procédé est beaucoup moins important qu'en présence d'un champ électrique. Ce transport semble cependant exister, et c'est ainsi que s'interprète probablement le phénomène de volatilité apparente du radium B à la température ordinaire {çoir § 179). Quant au phénomène d'entraînement par un champ électrique des particules qui ont perdu leur vitesse sans avoir été déchargées, on a pu l'observer pour différentes matières constituantes des dépôts actifs du radium, du thorium et de l'actinium (Chapitres XIII, XIV et XV).
Voici une expérience qui prouve que la projection du dépôt actif par une lame activée ne peut franchir dans l'air sous la pression atmosphérique une distance de l'ordre d'un millimètre ( ' ). Une lame fortement activée pendant lo minutes était placée immé-
(') Debierne, Le Badiu/n, lyog.
362 CIIAPITRK VII.
diatement après la fin de l'activation en regard d'une lame inactive. Un courant d'air rapide passait entre les lames. Dans ces conditions aucun transport de l'activité induite n'a été observé; seules auraient pu atteindre la lame opposée les particules émises par la lame active et non absorbées par le gaz après un millimètre de parcours.
Le phénomène de projection dans les gaz sous une pression inférieure à ()'^^,()i de mercure a été mis en évidence par MM. Russ et Makower (') qui opéraient avec l'émanation condensée à la température de l'air liquide et avec des lames activées. L'émanation était condensée au fond d'un tube de verre vertical; quand la condensation était aussi complète que possible, on faisait sur l'émanation un vide très parfait ; puis^ ayant laissé rentrer l'air, on plaçait dans le tube et à distance variable de l'émanation un disque D destiné à recevoir la matière projetée; enfin on faisait à nouveau un très bon vide dans le tube. Après quelque temps on examinait l'activité acquise par les deux faces du disque; on constatait que l'activité de la face tournée vers l'émanation était plus grande que celle de la face opposée, le rapport des activités pouvant atteindre 5o; l'excès d'activité était attribué au dépôt actif reçu par radiation. Il y a avantage à employer dans ces expériences des quantités d'émanation aussi faibles que possible, parce que si l'on opère avec beaucoup d'émanation, celle-ci ne reste pas entièrement condensée et se répand dans le tube en proportion d'autant plus forte que la quantité est plus grande. L'activité communiquée au disque diminuait approximativement en raison inverse du carré de la distance à la région du tube occupée par l'émanation condensée, et diminuait progressivement quand on augmentait la pression du gaz dans le tube. La loi de cette diminution a permis de calculer un coeflicient d'absorption approché de la radiation par le gaz; ce coefficient serait de l'ordre de <>,.'< dans l'air sous la pression de i ^^ de mercure, ce qui correspondrait à la pression atmosphérique à l'absorption sensiblement complète de la radiation sur une longueur de l'ordre de 0™°^, 1 .
La composition du dépôt actif reçu par le disque peut se déduire de la loi de variation de l'activité en fonction du temps après la
(') Kuss cL iMaivowku, Proc. Boy. Soc, 1909.
RADIOACTlVITi: IM)l ITi:.
fin de l'exposition. On constate que la loi de décroissance après exposition longue difPère notablement de celle qui est obtenue après activation dans les conditions ordinaires en présence de l'émanation^ la différence pouvant s'expliquer par ce fait que le disque reçoit du radium A et du radium B^ tandis qu'une lame activée à la manière ordinaire ne reçoit en général directement que le radium A. La projection du radium B et du radium C par une lame activée a également été observée avec le même dispositif expérimental. Tant que la lame contient du radium A^ il y a projection de radium B et de radium C. Quand le radium A a disparu, il y a projection de radium C seulement, le disque reçoit donc alors une seule substance radioactive; l'activité en ce cas décroît après la fin de l'exposition suivant une loi exponentielle simple qui caractérise la destruction du radium C, (diminution de moitié en i(), 5 minutes). Le mode d'analyse qui peut servir pour des études de ce genre sera mis en évidence dans le Chapitre XIIL
80. Propagation du dépôt actif par diffusion. — D'après les expériences de P. Curie et de M. Debierne, l'activité acquise en un temps donné par une lame exposée dans une enceinte qui contient de l'émanation du radium dépend de l'espace libre ménagé devant la lame et croît, en première approximation, proportionnellement à cet espace. Ces expériences étaient faites dans l'air à la pression atmosphérique, et les observations portaient sur des distances de i""" à y'". Le transport du dépôt actif du gaz sur la lame à cette distance ne pouvait, d'après ce qui précède, être dû à un phénomène de projection. Les particules projetées restent dans ces conditions dans le gaz, et si la lame se comporte vis-à-vis d'elles comme un corps absorbant, la concentration des particules est nulle au contact de la lame; il s'établit par suite un mouvement de diffusion vers celle-ci, de sorte que les particules formées à une certaine distance au sein du gaz peuvent atteindre la lame et être absorbées par elle. La cause la plus probable de ce phénomène de diffusion est l'attraction électrostatique exercée par la lame sur les particules qui portent une charge électrique. On peut cependant prévoir que les particules qui se sont formées à trop grande distance de la lame ne pourront atteindre celle-ci, parce qu'elles auront éprouvé auparavant la destruction spontanée. La distance à
364 CIIAPITRK VII.
laquelle la lame peut puiser le dépôt actif dans le gaz dépend ainsi de la vitesse de diffusion des particules et de leur vie moyenne.
La loi suivant laquelle l'activation d'une lame varie en fonction de l'espace libre situé devant elle a été étudiée par M. Debierne ( ' ) qui a comparé les résultats obtenus à ceux que l'on peut prévoir en admettant que les particules qui diffusent sont toutes d'une même espèce, et qu'elles sont soumises seulement à un mouvement de diffusion et à la destruction spontanée. La première de ces suppositions est d'ailleurs légitime^ au moins en première approximation; bien que le gaz contienne sans aucun doute du radium A^ du radium B et du radium C^ les particules du radium A semblent être à peu près seules absorbées par la lame.
Considérons le phénomène de diffusion entre deux lames parallèles dont la distance a est petite par rapport à leurs dimensions, et soient x la distance comptée à partir de l'une des lames, n la concentration des particules à cette distance, D le coefficient de diffusion, )- le coefficient caractéristique de la loi exponentielle de destruction des particules, q le nombre des particules formées par unité de temps et de volume. Dans un élément de volume dont la base ds est parallèle à la lame et dont la hauteur est dx, le nombre des particules formées par unité de temps est q dx ds, le nombre des particules détruites pendant le même temps est /.nds dx et l'excès du nombre des particules qui sont entrées dans l'élément de volume sur le nombre de celles qui en sont sorties est D- — -ds dx {i^oir §(')-). Sila concentration de l'émanationreste constante, un état de régime s'établit, et la concentration des particules de dépôt actif reste également stationnaire. L'équation qui caractérise le régime est donc la suivante :
d-^ IL
dx-
L'intégration de cette équation, effectuée en tenant compte des conditions aux limites : n = o pour a; ^ <> et pour ;r = a, conduit à la formule
(') Dkbikune, Le liadium, 1909.
RADIOACTIVITÉ IXDUITK. 365
OÙ
Cette formule représente la loi de distribution des particules entre deux lames parallèles indéfinies, placées à la distance a l'une de l'autre.
Le nombre des particules qui se déposent sur l'unité de surface
de la lame par unité de temps est égal à la valeur du produit D -j-
pour X = c). L'activité de régime "^ qui s'établit sur la lame est proportionnelle à ce même nombre. On trouve
mk e'
D'après cette formule l'activité est proportionnelle à la production q qui est elle-même proportionnelle à la concentration de l'émanation, mais la loi de variation de l'activité -^ avec la distance a des lames devrait être indépendante de cette concentration. Quand la distance a augmente, ^ augmente d'abord proportionnellement à a, puis de moins en moins rapidement, et tend
asymptotiquement vers la valeur limite —^ qui ne serait atteinte
que pour une distance infinie. On peut cependant examiner pour quelle distance l'activité limite est atteinte avec une approximation donnée. S'il s'agit de la diffusion du radium A, le coefficient ).
pour cette substance est connu et égal à 3,8. io~^ ; si de plus
^ ° ' sec.
le radium A diffusait à l'état d'atomes, la masse d'une particule au moment de l'émission serait, d'après les théories actuelles, très peu différente de la masse d'une molécule d'émanation, et le coefficient de diffusion pourrait être voisin de celui de l'émanation. Si l'on pose D = <>, i , on trouve que l'activité limite est atteinte à i pour loo près pour une distance de ■>.:")"" à .io"'" ; si l'on pose D = o,o3 comme pour les ions gazeux, on trouve pour la distance limite environ lo ""; cette valeur du coefficient de diffusion correspond mieux à la valeur probable de la mobilité des particules chargées.
Les expériences ont été faites en utilisant une série de lames parallèles placées dans une grande cloche à diverses distances
3()G CIlVPlTRli VII.
comprises entre i """ et quelques centimètres. Les lames étaient placées verticalement pour éliminer l'effet de la pesanteur qui sera étudié au paragraphe suivant. L'émanation était introduite dans la cloche avec de l'air sous la pression atmosphérique et y séjournait pendant un ou deux jours. Le gaz était soigneusement desséché, et la cloche était maintenue à une température très constante, afin d'éviter la production de remous dans le gaz. On enlevait ensuite les lames et l'on observait leur activité en fonction du temps, d'où l'on pouvait déduire la valeur de l'activité pour toutes les lames à un même instant. On construisait alors la courbe représentant l'activité des lames en fonction de l'écartement. Les expériences ont été faites avec des concentrations de l'émanation variant dans de larges limites.
Les résultats des expériences au point de vue qualitatif ne sont pas entièrement conformes à la théorie précédente, et s'en écartent tout à fait en ce qui concerne l'application numérique. On constate que la forme des courbes obtenues dépend de la concentration de l'émanation. Dans tous les cas l'activité tend vers une limite quand l'écartement augmente, mais cette limite était toujours pratiquement atteinte pour une distance de quelques centimètres seulement. Quelques-unes des courbes obtenues avec différentes concentrations de l'émanation sont représentées dans la figure 8(). La quantité d'émanation utilisée est mesurée par la quantité de radium avec laquelle elle se trouve en équilibre; cette quantité d'émanation était répartie dans un volume de 1 3 litres environ. La distance limite est indiquée pour chaque expérience. On voit que l'activité limite est atteinte pour une distance plus petite lorsque l'émanation est très concentrée que lorsqu'elle est peu concentrée. De plus, pour les fortes concentrations, la forme générale de la courbe est la même que celle de la courbe théorique, mais pour les faibles concentrations la partie rectiligne se prolonge plus longtemps, et la limite est atteinte plus brusquement. L'examen des courbes de décroissance du rayonnement des diverses lames permet de se rendre compte si le dépôt est dû uniquement au radium A. Si, en effet, les lames sont très rapprochées ( i """ d'écartement), il est évident que le radium A formé dans le gaz qui les sépare atteint très rapidement la paroi et ne séjourne pas dans le gaz; celui-ci ne peut donc contenir les substances B et C, formées à
RADIOACTIVITÉ INDUITE. 367
la suite de A. Au contraire, sur des lames écartées de quelques centimètres^ les substances B et C pourraient être déposées en même temps que la substance A, et la forme de la courbe de désactivation serait par là même modifiée. Dans les conditions des expériences la différence entre les courbes de désactivation est à
FiK. 86.
jjti^
Ecartement des /âmes en mms
Durée (le l'aclivalion : î'\ heures.
Courbe I, Emanation de 5o ming. Ra Br-. Limite 19*111111. » II, " 10 » » '> :>5 »
)) ni, » 0,4 » » » 3s »
peine perceptible, et l'on voit ainsi que, même pour les grandes distances le dépôt sous forme de radium B et de radium C est peu important.
On peut donc admettre qu'une seule substance diffuse vers les lames, mais le mécanisme du dépôt n'est pas aussi simple que celui qui a été primitivement envisagé. L'influence de la concentration de l'émanation sur le phénomène montre que les particules changent de nature quand la concentration augmente. Ce changement pourrait être interprété de deux manières différentes. On peut admettre que les atomes de .radium A subissent entre eux une sorte d'agglomération en particules plus grosses, et que le coefficient de diffusion se trouve ainsi diminué; la facilité avec laquelle
308 CHAPITRE Vil.
ces agglomérations pourraient se former dépendrait de la concentration initiale en atomes de radium A, et celle-ci est proportionnelle à la concentration de l'émanation. Pour obtenir avec cette hypothèse une distance limite du même ordre que celle qui a été observée, il faut attribuer aux particules supposées toutes de même grosseur un coefTicient de diffusion i ^u fois plus petit que celui de l'émanation, et par conséquent une masse considérablement plus grande que celle d'une molécule d'émanation. La formation de particules semblables à partir d'atomes présents dans le gaz à l'état de très grande dilution paraît peu vraisemblable. Les expériences faites avec des temps d'activation variant depuis i minute à ■A \ heures et avec une forte concentration de l'émanation, la même dans tous les cas, ont d'ailleurs donné des résultats très analogues en ce qui concerne la forme des courbes obtenues et la valeur de la distance limite. Un temps d'une minute est donc suffisant pour que puisse s'affirmer l'influence de la concentration sur la nature des particules.
On peut supposer, d'autre part, que certaines particules se modifient en ce sens qu'elles cessent d'être absorbables parla paroi. Tel est, par exemple, le cas de particules chargées qui, par un phénomène de recombinaison, se trouvent ramenées à l'état neutre. La recombinaison des atomes de radium A, émis d'abord avec une charge positive, peut avoir lieu avec les ions négatifs contenus dans le gaz. Pour tenir compte de cette recombinaison^ on doit admettre que le nombre des particules qui deviennent neutres par unité de volume et de temps est égal à y.nn' , en désignant par n' la concentration en ions négatifs au point considéré et par '-/. le coetFicient caractéristique de la vitesse de recombinaison. L'écjuation dont dépend la concentration de régime n des particules du dépôt actif devient alors
II serait très facile de traiter le problème ainsi complété, si la quantité n était constante. On voit que tout se passerait en ce cas comme si la vitesse de destruction spontanée du dépôt actif était accrue, la constante K se trouvant augmentée d'une quantité constante, proportionnelle à la concenlraLion n' des ions négatifs;
UADIOAcrnVITK INDlMTi:. )(i;j
cette concentration de régime n' serait d'ailleurs proportionnelle à la racine carrée du nombre N des ions d'un signe produits par seconde et par unité de volume, parce que, les ions étant beaucoup plus nombreux dans le gaz que les particules de dépôt actif, leur concentration de régime est déterminée par leur recombinaison mutuelle. L'activité limite des lames étant sensiblement atteinte
quand 1 ^
^ rt = 5, où ).' = A + 'J-'^' , on voit que cette limite sera obtenue pour une distance a d'environ a''", si, donnant à D la valeur o, o3, on prend pour )/ la valeur 0,0,— ^- Comme
A= 3,8.10 ■' —;-;■) on voit ({ue la destruction spontanée est, dans
ces conditions, négligeable par rapport à la recombinaison, de sorte que l'on a sensiblement A' = a/«'. En adoptant pour le coefficient a la même valeur que celle qui caractérise la recombinaison mutuelle des ions, soit a == i o " E. S. environ, et en posant an' = y/N a, on trouve pour N une valeur d'environ 2,5. 10* ions par centimètre cube et par seconde, cette production étant supposée uniforme dans le volume. Dans les expériences de M. Debierne la production des ions était, en général, très supérieure à la valeur indiquée et pouvait atteindre la valeur N = 1 o ' " ; de sorte qu'avec les valeurs adoptées pour les coefficients et avec une distribution uniforme des ions, les distances limites que l'on peut prévoir, en tenant compte de la recombinaison, seraient considérablement plus petites que celles qui ont réellement été observées, et pourraient prendre une valeur inférieure à i ™"^.
Remarquons cependant que les valeurs des coefficients sont encore peu connues, et que de plus le rôle de la recombinaison est peu susceptible d'être apprécié avec une certaine précision. En effet, la distribution des ions se présente comme un phénomène très compliqué. Les ions sont produits en un point déterminé par des rayons provenant d'autres régions; la densité locale des ions dépend donc de la distribution du dépôt actif et de la manière dont les rayons de l'émanation ou du dépôt actif sont utilisés entre les lames qui s'activent. De plus l'ionisation par les rayons a présente un défaut d'uniformité particulier ; les ions se distribuent en colonnes de grande densité linéaire suivant la direction des rayons [voir § lio). Enfin la dilfusion des ions vers la surface des
"^-n CIIAPITUE vir.
lames vient aussi influencer la distribution. Il semble difficile dans ces conditions d'établir une théorie susceptible d'une vérification numérique satisfaisante. On peut cependant conclure que le rôle de la recombinaison doit devenir très important^ quand la concentration des ions est suffisante. La recombinaison a pour effet d'abaisser la distance à laquelle le dépôt actif est puisé dans le gaz, et comme son importance croît avec la concentration des ions^ il doit en résulter que, conformément à l'expérience^ la courbe d'activation des lames en fonction de l'espace libre {fig. 86) affecte une forme qui dépend de la concentration de l'émanation.
Il est possible que les particules non chargées soient aussi absorbées par les surfaces solides en proportion notable. Enfin on peut penser que les phénomènes d'agglomération et de recombinaison se produisent indépendamment. Nous avons vu que l'étude du déplacement des particules dans un champ électrique conduit à leur attribuer une mobilité voisine de celle des ions gazeux qui sont peut-être constitués par des agglomérations de masses plusieurs fois plus grandes que celle d'une molécule d'air. Il est de plus certain, qu'en présence de traces de vapeur d'eau, il se trouve dans les gaz des agglomérations qui portent le dépôt actif et qui sont asez importantes pour subir l'action de la pesanteur (§ 86). Cependant M. Debierne n'a pu constater aucune influence de la présence de la vapeur d'eau sur le phénomène de diffusion; il est donc probable que les particules qui subissent l'action de la pesanteur ont déjà perdu avant de s'agglomérer la faculté de se fixer sur les parois solides.
Les courbes de la figure 8- permettent de comparer l'activation en fonction de la distance dans l'air et dans l'hydrogène. On voit que, dans ce dernier gaz, la courbe obtenue avec une forte concentration de l'émanation présente, avec la courbe obtenue pour la même concentration dans l'air, un écart encore plus grand que la courbe obtenue également dans l'air pour une concentration faible. Ce résultat s'interprète par la grande vitesse de diffusion des particules dans l'hydrogène. On a pu remarquer, sur certaines courbes obtenues avec une forte concentration en émanation, que l'activité des lames, après avoir atteint une certaine limite pour une distance déterminée, va en diminuant légèrement quand la distance entre les lames continue à augmenter. Il semble qu'il y
RADIOACTIVITE INDUITE.
ait en ce cas dans le gaz des particules agglomérées qui servent de centres de dépôt pour l'activité induite. Cette cause peut aussi intervenir pour diminuer la distance à laquelle est obtenue l'activité limite.
Quand on tient compte à la fois de la production^ de la recom-
Fig. 87.
Wû BO
'iÛ
SOmms
Durée de l'activation : 5 minutes.
I, air, forte concentration.
II, air, faible concentration.
III, li3'(Jrogène, forte concentration.
binaison^ de la destruction spontanée^ de la diffusion et de l'action du champ^ on obtient pour la concentration n des particules chargées l'équation suivante :
cl- n dx-
(À -(- y.n') Il
dx
i kh /i) = o
où k est la mobilité de ces particules.
On peut traiter théoriquement le problème relatif aux particules non chargées^ en admettant que celles-ci résultent de la recombinaison des particules chargées^ qu'elles peuvent subir la diffusion, la destruction spontanée et être absorbées par les surfaces solides ( ' ).
81). Action de la pesanteur sur le dépôt de la radioactivité induite. — • Quand l'activation se produit sur des lames placées dans une enceinte activante, maintenue à une température très
(') Une étude théorique des conditions de dépôt du radium A a été puljliée par .M. Saipeter {Académie des Sciences de Cracovie, 1910).
CHAIMTUK VII.
constante^ on peut constater un effet important de la pesanteur sur le dépôt de la radioactivité induite.
P. Curie avait observé que^ quand l'émanation du radium est contenue dans un vase clos dont la paroi intérieure est recouverte de sulfure de zinc phosphorescent^ la luminosité de cette substance, sous l'action de l'émanation,, se concentre peu à peu en des plages situées vers le bas du vase. Quand on renverse le vase de manière à amener la plage lumineuse vers le haut, celle-ci disparaît peu à peu, pendant qu'une nouvelle plage lumineuse se reforme en bas. La position de la plage semblait indépendante de causes extérieures autres que l'orientation, en particulier indépendante du voisinage d'aimants, ou de la température.
On pouvait penser que les poussières, qui remplissent le vase et qui deviennent radioactives par contact avec l'émanation, tombent lentement vers le fond et produisent sur la paroi inférieure
un excès de radioactivité par rapport à la paroi restante. J'ai entrepris l'étude de ce phénomène par la méthode électrique ( •). Dans une cloche contenant de l'émanation se trouvaient des couples de lames parallèles ayant tous le même écartement; certams couples avaient leurs lames horizontales, d'autres les
(') M. CcniK, Com/Hex rendus, 190-.
IIADIOACTIMTK INDUITE.
avaient verticales [fîg. <S8). Pour chaque couple^ les faces en regard pouvaient seules s'activer, les faces extérieures étant protégées par des lames métalliques qui les recouvraient au contact. L'émanation était fournie en quantité connue par une solution de o^^oà de chlorure de radium: on la laissait séjourner dans la cloche pendant :>. ou 3 jours, ensuite on la chassait, et l'on étudiait en fonction du temps l'intensité du rayonnement des faces actives des diverses lames. Les courbes de décroissance de cette activité, obtenues par des mesures croisées, permettent de déterminer par interpolation l'activité des diverses lames au même instant t, le temps étant compté à partir du moment où toutes les lames ont été soustraites simultanément à l'action de l'émanation. Pour éviter l'effet des variations de température, on plaçait la cloche pour toute la durée de l'activation dans une boîte métallique remplie de coton et installée dans une cave.
On constate que toutes les lames verticales et toutes les lames horizontales regardant vers le bas ont, à surface égale, la même activité ; mais les lames horizontales tournées vers le haut ont une activité beaucoup plus grande ('5. à 5 fois plus grande dans mes expériences). Tout se passe donc comme si la radioactivité induite suspendue dans le gaz qui baigne les lames se comportait comme une substance pesante et retombait vers le bas.
On a vu que la radioactivité induite se comporte comme une substance solide qui se forme à l'état de division extrême au sein du gaz qui contient l'émanation et qui se dépose soit par diffusion, soit par projection sur les parois solides voisines. On peut se demander comment cette matière est capable de former dans le gaz des agglomérations assez importantes pour acquérir la vitesse de chute, révélée par le phénomène qui vient d'être décrit.
On pouvait, en particulier, supposer que les centres d'agglomération sont les poussières en suspension dans le gaz. La présence du gaz est, en effet, indispensable; le phénomène de chute ne se produit pas quand l'activation a lieu sous pression très réduite ('i"" ou 3""" de mercure). On peut éliminer les poussières en faisant le vide dans la cloche et en laissant rentrer de l'air filtré : cette opération était répétée plusieurs fois ; l'un des tampons
374 CIIAPITIIK VII.
employés pour filtrer l'air était formé par du coton de verre bien tassé sur une longueur de i3o""'. Cependant le phénomène n'a été ni supprimé, ni notablement modifié^ les diverses expériences étant effectuées avec la même concentration de l'émanation dans la cloche.
On constate^ au contraire^ que la présence de la vapeur d'eau est nécessaire pour la production du phénomène. Quand l'air dans la cloche est parfaitement desséché^ le phénomène ne se produit plus ou sensiblement plus. On obtient des résultats analogues en produisant l'activation dans du gaz carbonique pur ou dans l'hydrogène pur. Le phénomène ne se produit pas dans ces gaz quand ils sont secs^ mais il se produit dans le gaz carbonique humide. Pour la production du phénomène, il n'est pas nécessaire que la vapeur d'eau dans la cloche soit saturante. L'importance du phénomène croît avec la concentration de l'émanation et avec la distance des lames; pour des distances faibles (î'"'") le phénomène ne se produit pas; il a été généralement observé avec une distance des lames de i"" à o"", mais il n'était pas sensible quand la concentration en émanation était trop faible.
Quand on opère avec la même concentration de l'émanation, la même distance des lames et le même gaz, l'activité acquise par toutes les lames est la même, si le phénomène de chute est supprimé. Mais, quand ce phénomène se produit, l'activité des lames regardant le haut est augmentée et celle des lames regardant le bas diminuée par rapport à la valeur qui aurait été obtenue en l'absence du phénomène, montrant ainsi que la source de l'activité acquise par les lames est dans le gaz qui les sépare, et que l'une d'elles ne peut augmenter d'activité qu'aux dépens de l'autre.
Quand un champ électrique intense est établi entre des lames horizontales placées l'une en face de l'autre, le phénomène de chute est masqué. La lame chargée négativement est alors toujours beaucoup plus active que celle chargée positivement, et cela est vrai aussi bien pour les faces qui regardent vers le haut que pour celles qui regardent vers le bas.
L'agglomération du dépôt actif contenu dans le gaz est donc liée à la présence de la vapeur d'eau. Toutefois il n'en est ainsi qu'en ce qui concerne la formation d'agglomérations assez impor-
RArilOACTlVITÉ IXDLITE. '^~5
tantes pour pouvoir subir l'action de la pesanteur. La relation qui existe entre l'activation et la distance libre n'est pas influencée d'une manière appréciable par la présence de petites quantités de vapeur d'eau dans l'air qui contient l'émanation.
La nature des particules soumises à l'action de la pesanteur peut se déduire de la comparaison des courbes de décroissance de l'activité pour des lames qui reçoivent le dépôt pesant et pour celles qui ne le reçoivent pas ( ' ). On trouve ainsi que ce dépôt se compose de radium B et de radium C en proportion variable; le radium A n'est pas présent, ce qui indique que le temps nécessaire pour la production du dépôt est supérieur à la vie moyenne du radium A.
Il est également intéressant de se rendre compte si l'effet de la pesanteur s'épuise avec la distance des lames, ainsi que cela a lieu pour le phénomène de diffusion. Pour cela on détermine l'activité -"> du dépôt pesant en fonction de l'espace libre d au-dessus de la lame (-). La loi de variation dépend de la proportion de vapeur d'eau dans le gaz; on fait varier celle-ci en plaçant dans l'enceinte activante un mélange d'eau et d'acide svdfurique en proportion variable. Dans tous les cas, la quantité de dépôt pesant est sensiblement nulle pour les petites distances; elle semble devenir appréciable quand la distance devient voisine de la valeur limite qui intervient dans le phénomène de diffusion, et continue ensuite à croître. Si le gaz est très peu humide, l'activité "^ tend aussi vers une valeur limite qui est atteinte à une distance d'autant plus grande que la proportion de vapeur d'eau est plus forte. Pour un degré d'humidité suffisamment élevé, l'activité croît jusqu'aux plus grandes distances observées sans aucune indication de limite.
Ces faits peuvent s'interpréter en admettant que la grosseur des particules agglomérées et leur vitesse de chute augmentent avec le degré d'humidité du gaz. Les particules actives formées à une certaine distance de la lame ne pourront augmenter l'activité de celle-ci, que si elles peuvent l'atteindre avant d'avoir éprouvé la destruction spontanée.
(') VV'ertknstein, Comptes rendus, 1909. (-) Loc. cit.
076 ciiAi'inij!: vil.
Quand la limite a été observée^ on peut en déduire une valeur approchée de la vitesse de chute et de la grosseur des particules. On peut faire une théorie approchée du phénomène, en admettant que^ conformément aux indications de l'expérience, la production des agglomérations n'a pas lieu dans la couche de gaz où se fait la diffusion, mais qu'en dehors de cette couche la production est uniforme dans le volume. On peut aussi admettre une vitesse de chute (% constante et la même pour toutes les particules.
Soient alors x la distance comptée à partir de la lame inférieure {fig. 8()), n la concentration des particules à cette distance, / l'écar-
Fig. Sg.
W'WW^''^M^7W^,
tement des lames et la la distance limite relative à la diffusion •dans les conditions de l'expérience. Soit q le nombre des particules formées par unité de temps et de volume dans la région utile comprise entre x =^ a et x ^ l — a. Dans un élément de volume compris entre les plans x et x -\- dx et ayant comme base l'unité de surface, qdx particules sont formées par unité de temps, et la destruction spontanée en fait disparaître 'j.n dx. D'autre part, le nombre des particules qui, par unité de temps, traversent en tombant la face inférieure est nç, et le nombre de celles qui traversent la face supérieure est
(' ( n H — — dx dx
d'où un accroissement v-j-dx du nombre des particules dans
dx '■
l'élément de volume. Quand le régime permanent est établi, la concentration reste stationnaire, et l'on peut écrire
dn ,
dx ^
En intégrant cette équation et en remarquant que pour x=^l — a,
RADIOACTIVITH INDUITE. 877
on doit avoir n = u, on trouve
Cette relation donne la distribution des particules dans la couche utile. Pour a; ^ a, on trouve
Le nombre des particules qui traversent le plan x =^ a par unité de temps et de surface est égal à np. Le nombre de celles qui sont reçues par unité de temps sur l'unité de surface de la lame
après un intervalle de temps — se trouve diminué, en vertu de la
destruction spontanée, et a pour valeur
On voit que, pour / = x,
d'où
Supposons que l'expérience ait fourni la distance l pour laquelle la valeur limite N^ est atteinte avec une approximation donnée. Si^ par exemple^ on pose
