RADIOACTIVITÉ DU SOL ET DE L'ATMOSPHÈRE

216. Dissémination des poussières radioactives et radioactivité induite du laboratoire. — Par la séparation de radioéléments d'une grande puissance tels que le radium^ une grande concentration d'activité dans des traces de matière s'est trouvée réalisée. Ces traces de matière active^ déposées sur les objets, les rendent radioactifs ; par les rayons qu'elles émettent elles rendent conducteur l'air dans leur voisinage. Lorsqu'on fait des études sur les substances fortement radioactives, il faut prendre des précautions particulières, si l'on veut pouvoir continuer à faire des mesures délicates. Les divers objets employés dans le laboratoire de chimie, et ceux qui servent pour les expériences de physique, ne tardent pas à être tous radioactifs et à agir sur les plaques photographiques au travers du papier noir. Les poussières, l'air de la pièce, les vêtements sont radioactifs. L'air de la pièce est conducteur, et l'on ne peut plus avoir un appareil bien isolé.

Il y a donc lieu de prendre des précautions particulières pour éviter autant que possible la dissémination des poussières actives, et pour éviter aussi les phénomènes d'activité induite. Les objets employés en chimie ne doivent jamais être emportés dans la salle d'études physiques, et il faut autant que possible éviter de laisser séjourner inutilement dans cette salle les substances actives, quand elles ne sont pas enfermées en tube scellé. Il faut éviter le dégagement d'émanations radioactives dans ces mêmes salles, parce cjue ces émanations rendent l'air conducteur par elles-mêmes et par le dépôt actif qu'elles forment sur les parois de la pièce et sur les objets qui y sont contenus. L'émanation qui est le plus à craindre est celle du radium, parce qu'elle laisse un dépôt actif à évolution

très lente^ dont la destruction demanderait un temps de l'ordre de loo ans. Quand le dégagement d'émanation du radium dans une salle de mesures est inévitable^ il faut, dans la mesure du possible^ réaliser aussitôt une aération énergique.

Il est extrêmement utile qu'un laboratoire de radioactivité se compose de deux ou trois parties indépendantes. On peut alors localiser les opérations sur les substances très actives^ et réserver des emplacements pour les opérations sur les substances faiblement actives et pour la mesure d'activités faibles. La séparation doit être rigoureuse, et l'on doit prendre de grandes précautions pour éviter le transport des poussières actives et des émanations dans les emplacements qu'on veut protéger.

Malgré toutes les précautions, l'air des salles de physique d'un laboratoire de radioactivité, ou même d'un bâtiment dans lequel il existe un laboratoire de radioactivité, est toujours beaucoup plus conducteur que l'air à l'état normal { ' ).

On a donc de toute façon avantage à chercher à diminuer l'effet nuisible de la conductibilité de l'air des salles de mesures. Dans les travaux d'électricité statique, on a fréquemment l'habitude d'établir la communication entre les divers appareils par des fds métalliques isolés, protégés par des cylindres métalliques en relation avec le sol qui préservent les fils contre toute influence électrique extérieure. Dans les études sur les corps radioactifs, cette disposition est insuffisante ; l'air étant conducteur, l'isolement entre le fil et le cylindre est mauvais, et la force électromotrice de contact inévitable entre le fil et le cylindre tend à produire un courant ^^à travers l'air et à faire dévier l'électromètre. Il est préférable de mettre tous les fils de communication à l'abri de l'air en les plaçant, par exemple, au milieu de cylindres remplis d« paraffine ou d'une autre matière isolante. Il y aurait aussi avantage à faire usage dans ces études, d'électromètres rigoureusement clos. Enfin l'usage de méthodes de zéro pour les mesures est particulièrement avantageux.

(') C'est ainsi que, dans une salle de physique de l'École de Physique et de (Chimie de la Ville de Paris, l'air est actuellement environ 3o fois plus conducteur <|ue l'air normal; or, celte salle n'a jamais été en relation avec les pièces du même bàlinicnt dans lesquelles ont été faits, il y a plusieurs années, les traitements de préparation du radium.

rvdioactivith: du sol et de l atmosphère. 469

217. Ionisation spontanée de l'air. — Indépendamment de toute perturbation apportée par la découverte et le maniement des substances radioactives, l'air atmosphérique possède une conductibilité propre très faible, dont l'existence a été anciennement reconnue par Coulomb. Ce physicien a prouvé que la perte de charge d'une électrode isolée contenue dans un vase clos ne pouvait être entièrement attribuée au défaut d'isolement des supports isolants solides, mais qu'une partie de la perte avait lieu par l'intermédiaire de l'air dans lequel l'électrode est plongée; cette conclusion résultait de la manière dont varie la perte avec le nombre des supports et le potentiel de l'électrode.

La déperdition par l'intermédiaire de l'air a été étudiée par divers expérimentateurs : Matteucci, Warburg, Linss et autres. Ces recherches ont confirmé l'existence d'une conductibilité spontanée de l'air. La décharge d'un corps électrisé au travers de l'air a lieu en vase clos et à l'air libre. On sait d'ailleurs qu'il existe un champ électrique dans l'atmosphère au voisinage du sol, le sol se comportant le plus souvent comme chargé d'électricité négative ; le champ électrique au voisinage du sol subit des variations qui affectent un caractère périodique avec une période diurne et une période annuelle. La conductibilité de l'atmosphère est [nécessairement en relation avec les phénomènes électriques au voisinage du sol.

Des expériences plus récentes faites par M. Geitel (') et M. Wilson ('-) ont montré que la conductibilité spontanée de l'air a le caractère d'une conductibilité ionique; elle est plus petite envase clos qu'à l'air libre et augmente avec le volume d'air utilisé; pour un champ convenable un courant de saturation est atteint, et la part de conductibilité due au gaz ne dépend plus alors du potentiel de l'électrode chargée. La condensation de la vapeur d'eau sursaturée dans l'air à l'état normal a lieu pour la même détente que dans l'air ionisé par les rayons Riintgen.On peut donc admettre que l'air à l'état normal contient toujours un petit nombre d'ions et que ces ions sont de même nature que ceux créés par les rayons Runtgen. La conductil^ilité spontanée de l'air est diminuée par la présence

(') Geitel, Phys. Zeit.^ 1900.

(-) WiLSON, Proc. Camb. Soc, 1900.

ÎJO CHAPITRE XVII.

de poussières, de fumée ou de brouillard; l'air contient en ce cas des particules relativement grosses qui absorbent les ions par diffusion. Dans l'air privé de poussières M. Wilson a trouvé une production d'environ a 5 ions par centimètre cube sous la pression atmosphérique normale ; pour des pressions plus faibles la conductibilité est plus petite et varie approximativement comme la pression.

On peut se demander si la conductibilité spontanée des gaz est une propriété essentielle de ces corps^ ou si elle est due à la présence dans l'air même et dans le sol de matières radioactives. L'analogie de la conductibilité de l'air atmosphérique avec celle obtenue par l'action de certaines substances radioactives a été mise en évidence dans une série de travaux très remarquables faits par MM. Elster et Geitel.

218. Présence dans l'atmosphère d'émanations radioactives et de leurs dépôts actifs. — M, Geitel (') a observé que la conductibilité d'un volume d'air limité dans un récipient augmente peu à peu et tend vers une limite comme si le récipient contenait une émanation radioactive produisant une activité induite sur les parois; l'augmentation ne pouvait être empêchée par le filtrage de l'air. MM. Elster et Geitel (-) ont remarqué ensuite que l'air des caves et des grottes possède une conductibilité beaucoup plus élevée que l'air atmosphérique; la même observation était faite pour l'air contenu dans les fissures et les pores du sol et aspiré au moyen d'une pompe. Dans les deux cas la conductibilité était attribuée à la présence d'une émanation radioactive qui se dégage du sol. L'exactitude de cette hypothèse a été prouvée par une expérience qui consiste à exposer dans l'air d'une cave un fil chargé négativement à un potentiel élevé; après quelques heures on constate que le fil a acquis une activité qui peut devenir très notable, mais qui disparaît spontanément en fonction du temps. On peut enlever la couche superficielle du fil par frottement au moyen d'un morceau de cuir mouillé d'ammoniaque; en calcinant ce cuir à une température modérée, on peut concentrer l'activité et obtenir une matière qui produit des impressions photographiques- et excite la

(') Geitel, Phys. Zeit., 1901.

(') Elster et Geitel, Phys. Zeil., 1901.

RADIOACTIVITÉ Dl' SOL ET DE 1,'aTMOSPHÈRE. 47 1

phosphorescence. Cette matière a donc les propriétés d'un dépôt actif^ et l'on peut en conclure qu'elle provient d'une émanation radioactive. La même expérience faite à l'air libre donne le même résultat. Les nombreux travaux effectués à ce sujet prouvent avec certitude que les substances radiactives sont très répandues dans le sol et leurs émanations dans l'atmosphère. Ces émanations produisent des particules de dépôt actif qui restent en suspension dans l'air et vont se fixer sur les poussières qui y sont contenues; ces particules peuvent être entraînées par vm champ électrique.

Un fil exposé dans l'air et chargé négativement doit acquérir une radioactivité limite^ déterminée par un équilibre de régime entre le nombre des particules reçues dans l'unité de temps et le nombre de celles qui éprouvent pendant le même temps la destruction spontanée. Le nombre des particules reçues dans l'unité de temps dépend de la densité de ces particules dans l'air et de leur mobilité.

Il était important de s'assurer si les émanations radioactives contenues dans l'atmosphère étaient des émanations connues ou des émanations nouvelles. Les recherches faites jusqu'ici n'ont encore conduit à la découverte d'aucune émanation nouvelle.

MM. Rutherford et Allan ('), qui ont déterminé les premiers la loi de disparition du dépôt actif obtenu dans l'atmosphère, ont trouvé que la diminution de moitié avait lieu en un temps d'environ 45 minutes, et cela quel que soit le temps d'exposition, la matière du fil et le potentiel utilisé pour l'activation. La radioactivité induite ne semblait donc correspondre à aucune des émanations connues.

MM. Elster et Geitel (-) ont montré toutefois que, pendant les deux premières heures après la fin de l'exposition, la courbe de désactivation se confond avec celle que l'on obtient pour le dépôt actif de l'émanation du radium. M. Allan (•'), peu après, a conclu que la radioactivité induite de l'atmosphère est complexe. M. Bumstead ( ' ) a pu expliquer cette complexité en étudiant pen-

(') Rutherford et Allan, Phil. Mag., 1902. (-) Elster et Geitel, Phys. Zeit., 1904. (') Alla\, Phil. Mag., 1904.

(*) Bumstead, Amer. Journ., 1904.

472 CHAPITRE WII.

dant un temps prolongé la courbe de désactivation d'un fil activé à l'air libre avec l'aide d'un champ électrique. Il a trouvé que 3 à i heures après le début de la désactivation la loi de décroissance est celle qui caractérise le dépôt actif de l'émanation du thorium. Si l'on calcule, par extrapolation, la valeur de l'activité due à ce dépôt actif pendant les quelques heures initiales et si l'on soustrait cette activité de l'activité totale, l'activité restante décroît exactement comme le dépôt actif de l'émanation du radium. La proportion de l'activité attribuable au dépôt actif du thorium croît avec le temps d'exposition; elle était de 3 pour loo à 5 pour i oo de l'activité totale pour une exposition de 3 heures, et de 1 5 pour i oo pour une exposition de 1 1 heures.

On a vu qu'à la suite de leurs expériences sur la conductibilité anormale de l'air des cavernes, MM. Elster et Geitel avaient admis que cet air contient une émanation radioactive qui se dégage des parois. MM. Ebert et Ewers (') ont montré que cette émanation a des propriétés analogues à celles de l'émanation du radium et une vitesse de décroissance voisine ; elle peut être condensée par refroidissement à la température de l'air liquide et elle est soluble dans le pétrole (-). L'émanation qui se dégage du sol de New Haven a été examinée par MM. Bumstead et Wheeler ( ') qui l'ont identifiée avec l'émanation du radium par sa loi de décroissance et la vitesse de sa diffusion au travers d'une plaque poreuse. M. Dadourian (') a montré toutefois que l'air contenu dans le sol de New Haven contient aussi beaucoup d'émanation du thorium, ainsi qu'il résulte d'expériences d'activation de fils chargés négativement et plongés dans une cavité profonde creusée dans le sol, au travers de laquelle on aspirait constamment l'air du fond du sol. Des expériences d'activation de fils sous une cloche placée tout près du sol faites par M. Blanc {^) ont montré que l'activité induite est, dans ces conditions, principalement du type thorium. Il est naturel qu'en raison de sa courte vie moyenne, l'émanation du thorium se trouve plus abondante dans le sol et au voisinage immédiat de celui-ci

(') Ebkrt et EwKKS, Pliys. Zeit., 1902.

(-) Mâche et Rimmkr, Phys. Zeit., 1906.

(') Bumstead et Wheeler, ^mer. Journ., 1904.

('') Dadourian, Amer. Journ. 0/ Se, 1905.

{'■') hLA^iC, Phys. Zeil., 1908.

RADIOACTIVITÉ DU SOL ET DE l'aTMOSPHÈRE. 4/3

qu'à une distance plus grande. La comparaison avec l'émanation dégagée par un terrain additionné d'hydrate de thorium a montré que l'émanation du thorium qui se dégage naturellement du sol à Rome correspondu la présence de i,45.io~5 gramme de thorium par gramme de sol,

L'activation (') a pu être constatée au sommet du Rothorn, à une altitude de 9,3oo'"; les deux types d'activité^ celle du radium et celle du thorium, étaient observés. Des études faites en ballon sur l'activation des fils ont montré que cette activation est obtenue à une altitude de 3ooo"' et que, par suite, il y a encore à cette hauteur de l'émanation radioactive (-). L'activation dans l'atmosphère au-dessus de la mer est principalement du type de celle du radium ( ^ ) ; l'émanation du radium est donc présente dans cet air. L'ionisation spontanée de l'air au-dessus de l'océan a d'ailleurs, d'après M. Eve, à peu près la même valeur qu'au-dessus du continent (''); elle correspond à la présence d'environ looo ions par centimètre cube.

La mobilité des particules du dépôt actif contenues dans l'atmosphère a été étudiée par M. Gerdien (*) qui aspirait l'air au travers d'un condensateur cylindrique de grande longueur et étudiait la répartition du dépôt actif le long de l'électrode centrale chargée négativement. Un grand nombre de particules ont une mobilité de l'ordre de i'''" par seconde dans un champ de i volt par centimètre; il existe cependant aussi des particules de rnobilité très inférieure. Celles-ci peuvent être constituées par les poussières de l'air chargées de dépôt actif.

La radioactivité des dépôts atmosphériques a été étudiée par M. Wilson ("). Une certaine quantité de pluie était évaporée dans un vase de platine; l'activité du résidu de 5o'"'' d'eau de pluie est facile à observer; elle disparaît spontanément en quelques heures, mais n'est pas détruite par la chauffe au rouge; cette activité est entraînée par précipitation avec le sulfate de baryum ou avec

(') GocKEL, Phys. Zeit., '907-

(') Flkmming, Phys. Zeit., 1908.

(') Paccini, IVuovo Ciniento, 1908. — Runge, Gott. Nachr., 1907

(*) Eve, Phil. Mag., 1907.

(^) Gerdien, Abh. Gott., 1907.

(^) ^^JLS0N, Proc. Soc. Carnb., 1902 et igoo.

l'alumine; elle est probablement au moins en grande partie du type radium.

La neige fraîchement tombée est radioactive ('). Elle donne par évaporation un résidu actif semblable à celui que laisse la pluie et diminuant d'activité de la même manière (de moitié en 3o minutes environ). Après une chute de neige prolongée la radioactivité de celle-ci est moindre.

On peut penser que les gouttes d'eau et les flocons de neige se chargent de particules de dépôt actif contenues dans l'atmosphère.

219. État de la radioactivité induite dans le gaz. — La radioactivité induite contenue dans le gaz se présente sous un aspect complexe. Il est probable que le gaz contient des particules de dépôt actif chargées positivement et d'autres qui ne sont pas chargées. Les particules qui interviennent dans les expériences d'activation en présence de l'émanation du radium semblent être principalement les particules chargées de radium A. D'autres particules de radium A se trouvent dans le gaz à l'état neutre^ ayant perdu leur charge par recombinaison avec les ions négatifs présents dans le gaz. On peut prévoir la proportion relative des particules chargées et non chargées dans l'hypothèse simple que toutes les particules chargées ont une même mobilité /*• de l'ordre de celle des ions positifs et que, par suite, le coefficient de recombinaison a est aussi de l'ordre de celui qui caractérise la recombinaison des ions positifs avec les ions négatifs. Considérons le cas du régime permanent pour l'émanation du radium en l'absence du champ électrique.

Soit N le nombre des molécules d'émanation contenues dans l'unité de volume ; le nombre des particules a émises par seconde par ces N molécules est NÀ, A étant la constante de l'émanation; admettons que le même nombre de particules a soit émis par le radium A et par le radium C en équilibre avec l'émanation. Soient ^^\}^^-i,^*^ les nombres d'ions produits respectivement par une particule a de l'émanation^ du radium A et du radium C. Dans un élément de volume^ dont la distance à toute paroi solide est supérieure au parcours des particules %, le nombre total q d'ions produit dans i*""' par les rayons a est donné, ainsi qu'il est facile

(') Allan, Phys. Rev., igoS.

UADIOACTIVITk DU SOL ET DE l'aTMOSI'IIÈRE. 47^

de s'en rendre compte^ par la relation

Le nombre des ions produits par unité de temps et de volume par les rayons pénétrants du dépôt actif contenu dans le gaz est peu important par rapport avi nombre d'ions produit par les rayons a; on peut le négliger en première approximation.

Quand le régime permanent est établi entre la production des ions et leur recombinaison, la concentration n des ions a pour valeur

Le nombre des ions négatifs perdus par recombinaison avec les particules du dépôt actif est négligeable par rapport au nombre total des ions recombinés ; le nombre des ions produits par une particule a est en effet si grand que la concentration des ions des deux signes est considérablement plus grande que celle des particules de radium A.

Soit N, la concentration des particules chargées de radium A. Ces particules sont produites par l'émanation en raison de NX par unité de volume et de temps, et disparaissent par destruction spontanée et par recombinaison en raison de A( N, -|- «N, ?z, où A| est la constante du radium A et a le coefficient de recombinaison. On a, par conséquent, quand le régime permanent est établi,

XN — ÂiN,- anNi = o, d'où, pour la concentration N,,

■ "• À 1 — V Àa ( •/ 1 -H Vo -H V:, ) N

Le facteur Xa (v, + v^ +'-':! ) ^st connu. On a pour l'air à la pression atmosphérique a =34oo e, si e est la charge d'vm ion monovalent. D'autre part

e = 457.10"'*' unité E. S., À ^2,1. iQ-s environ,

Vi -4- V,-;- V3= 6.io5,

^— y/ Ax( V] -+- ■■'o-^ "'j) = o, J3 environ, Al

'>i i — OjoSv^N

La concentration des particules de radium A qui correspond

). N à l'équilibre avec l'émanation est -^- La concentration des particules non chargées est donc

Le nombre des particules non chargées est à celui des particules chargées dans le rapport o,35 y/N. En ce qui concerne les particules chargées, tout se passe comme si la recombinaison avait pour effet d'augmenter la constante radioactive A, dans le rapport

Ce rapport se trouve augmenté si le gaz est soumis à l'action d'un rayonnement pénétrant provenant d'une source éloignée et donnant lieu à une production d'ions appréciable; l'augmentation est proportionnelle à cette production.

Quand le gaz contient des poussières, les particules chargées de radium A diffusent vers celles-ci et sont absorbées par elles; il en résulte une nouvelle cause de disparition de particules chargées mobiles. Cet effet se traduit par un nouvel accroissement apparent de la constante )m proportionnel au nombre des poussières présentes par unité de volume. L'importance de ce phénomène par rapport à l'effet de recombinaison dépend de la concentration de l'émanation. Quand cette concentration est grande, l'effet de recombinaison est, en général, prépondérant.

Nous avons vu que cet effet est suffisant pour expliquer les résultats obtenus par M. Debierne dans l'étude de l'activation des lames par diffusion (§ 80). Ces expériences ont montré que le radium A contenu dans le gaz est puisé à une distance qui dépend de la concentration de l'émanation et qui, pour les concentrations utilisées, est comprise entre i*"'" et 4""- La théorie qui néglige l'effet de recombinaison conduit pour cette même distance à une valeur indépendante de la concentration et égale à environ iG*^'",'), si l'on attribue au radium A le coefficient de diffusion des ions positifs (environ o,o3). La distance donnée par l'expérience se trouve comprise entre une limite inférieure obtenue en exagé-

UADIOACTIVITK DU SOL KT DE l'aTMOSPHKRK. l^-J-

rant l'influence de la recombinaiscn et la limite supérieure i6'''"^5 obtenue en négligeant l'elTet de recombinaison.

Quand la concentration de l'émanation est faible^ ainsi que cela a lieu dans l'air atmosphérique, la recombinaison est négligeable devant l'effet des poussières, bien que le rayonnement des substances radioactives contenues dans le sol intervienne aussi comme cause ionisante.

:2^(). Théorie de l'activation des fils chargés négativement et exposés dans l'air contenant de l'émanation. — L'activation est due aux particules de dépôt actif qui se déposent sur le fd. Si la distribution des émanations dans une certaine région est uniforme, on peut admettre qu'il en est de même pour la distribution des dépôts actifs en suspension dans l'air, et que chacune des matières qui composent le dépôt est en équilibre radioactif avec l'émanation. Admettons, en première approximation, que les particules de radium A et de thorium A se déposent seules sur le corps activé; parmi ces particules interviennent principalement celles qui portent une charge positive et qui ont une mobilité assez grande. Supposons d'abord que toutes les particules jouent le même rôle. Soient N et N les nombres d'atomes des émanations du radium et du thorium présents par centimètre cube de l'air atmosphérique dans la région utilisée ; soient A et a' les constantes des deux émanations. Si la destruction d'un atome correspond à la formation d'un seul des atomes consécutifs, les nombres N, et N', de particules de radium A et de thorium A par centimètre cube à l'état d'équilibre radioactif sont tels que

NX = NiA,, i\'à'=n;x;,

À, et À', étant les constantes radioactives du radium A et du thorium A. Si dans la région considérée se trouve un fd chargé négativement, ce fil est la cause d'une perturbation locale et modifie la distribution du dépôt actif. Sous l'influence du champ électrique une particule chargée est entraînée vers le fil suivant les lignes de champ avec une vitesse hh, si k est la mobilité de la particule et h l'intensité du champ. Un dépôt de particules a lieu sur le fil, et en même temps certaines des particules déposées se détruisent. Quand l'équilibre de régime est atteint pour l'activation, le

nombre <ï> des atomes de radium A qui se détruisent par unité de temps sur le corps activé est égal au nombre des atomes reçus; ce nombre est encore le même que celui des atomes de radium B et de radium C détruits dans l'unité de temps. L'équilibre de régime pour le thorium A et le thorium (B + C) s'établit de la même manière, et nous désignerons par ^I^ le nombre d'atomes détruits par unité de temps. Si alors on interrompt l'activation et si l'on mesure l'activité du fil en fonction du temps^ l'ionisation initiale est due presque totalement au radium A et au radium C d'une part^ au thorium (B -\- C) d'autre part. Désignons par -"> et ^' les activités dues à ces substances extrapolées pour l'origine de la désactivation^ par 7i, et ?i:i les nombres d'ions produits par une particule y. du radium A et du radium C^ par n'.^ et ti'^ les nombres d'ions produits par une particule a du thorium B et du thorium C. Si la destruction d'un atome entraîne l'expulsion d'une seule particule a, nous obtenons

-■) <i> rii-T- «3

Pour calculer la quantité 0 nous examinerons d'abord le cas où le fil est placé suivant l'axe d'un cylindre dont la longueur est grande par rapport au rayon et à l'intérieur duquel un certain volume d'air se trouve limité. La différence de potentiel V est établie entre le cylindre et le fil; à la distance r de l'axe le champ h a la valeur

/•Loî

^oe-

a et b étant les rayons du fil et de la paroi intérieure du cylindre. Dans la couche comprise sur l'unité de longueur entre deux cylindres coaxiaux de rayons r et r -(- d}\ le nombre des particules de radium A qui traversent les deux surfaces latérales par unité de temps sont respectivement

•27i//7<Ni et -i-rJc /-/iXiH (rh'Si)dr\:

l'accroissement du nombre des particules qui en résulte dans la couche par unité de temps est